关键词： SnSe   二维铁电   存算一体   DFT  

摘要： 存算一体(存内计算)的架构可以实现计算与存储的融合,这突破了冯·诺依曼架构下“功耗墙”和“存储墙”的制约。铁电忆阻器具有高速率、低功耗、非易失、可控制极化状态等特点,可在单个计算单元中同时实现计算和存储。同时,二维器件具备小型化和易于调控等特点。因此,二维铁电忆阻器获得了研究者越来越多的关注和期待。研究者发现二维In2Se3材料兼具面内和面外铁电极化,并据此设计出了电子器件。二维SnSe、二维SnTe等二维铁电半导体被研究者预测具备面内铁电极化并在实验上被成功制备。由于兼具半导体带隙和非易失的铁电极性,二维SnSe材料被认为是新一代存储计算器件的潜力载体。为了探索二维SnSe材料在存算一体化上的潜力,我们基于第一性原理计算研究了二维SnSe材料的电子特性和铁电性;设计了二维铁电半导体结,并模拟了器件的输运性能;设计了一种基于SnSe材料的计算阵列。主要取得以下研究成果:(1)证实了二维SnSe材料是一种具备1.53 eV间接带隙的半导体材料,存在着面内铁电极化,极化方向沿着扶手椅方向。(2)设计了一种以SnSe为沟道、石墨烯为电极的二维铁电半导体结,发现SnSe的面内铁电性使得其与石墨烯组成的界面电子结构具有方向依赖性,相应器件在未掺杂的前提下呈现出了天然的正负电压下不对称的输出特性曲线。该器件在-0.9 V和+0.9 V的外加偏置电压下分别表现出248 A/m和10 A/m的电流密度。(3)在计算阵列设计上,我们通过偏置电压对SnSe的面内极化进行设定,由两个SnSe铁电忆阻器构成的计算单元可进一步实现OR、NAND和XNOR等不同的逻辑计算功能,并可据此实现半加器等逻辑功能。相较于传统门电路,该基于SnSe材料的计算阵列实现同样功能所需要的晶体管或忆阻器的数量显著下降。我们的研究为利用二维铁电半导体实现存算一体化提供了 一种新的思路。

关键词： 二氧化锰量子点   复合材料   唾液酸   多巴胺   抗坏血酸  

摘要： 二氧化锰纳米片(MnO NS)因制备简单、比表面积大、氧化降解能力强、纳米酶活性多样、生物相容性好等优点而受到广泛关注。在构建荧光传感器时,MnO NS不能自发光,需要与荧光材料相结合,同时,MnO NS的氧化能力会严重影响荧光传感器的性能。通过筛选具有选择性识别的稳定剂,分别发展了半胱氨酸、3-氨基苯硼酸功能化MnO QDs,以及量子点和羟基氧化钴纳米片复合的合成方法,提高了荧光量子产率和检测的选择性。将合成的量子点及其复合材料应用于血样中唾液酸、多巴胺、抗坏血酸的检测,获得了较高的回收率。本论文的主要研究内容如下:1.为了提高量子点的荧光量子产率,通过筛选,选择半胱氨酸(Cys)为量子点合成的稳定剂和功能基团,一锅法制备了Cys-MnO QDs,用于SA的检测。Cys-MnO QDs荧光探针的荧光强度随着SA浓度的升高而不断降低,检出限(LOD)为1.56μM,在2～300μM的线性范围内具有较好的线性相关性。将该探针用于人体血清中SA含量的检测,其相对标准偏差小于3.47%,加标回收率为98.7%-103.5%。2.为了实现量子点的选择性识别,以3-氨基苯硼酸(APBA)作为稳定剂和功能化配体,采用一步法超声制备了3-氨基苯硼酸功能化的二氧化锰量子点(APBA-MnO QDs)。基于硼酸基团与多巴胺(DA)的顺式二羟基具有特异性反应的特点,将该材料应用于DA的检测。APBA-MnO QDs荧光探针的荧光强度随着DA浓度的升高而不断降低,检出限为2.01μM,在3～1000μM的线性范围内具有较好的线性相关性。将该探针用于人体血清中DA含量的检测,其相对标准偏差小于3.58%,加标回收率为98.6%-103.6%。3.以牛血清白蛋白(BSA)作为稳定剂和功能化配体,采用一步法制备了牛血清白蛋白功能化的二氧化锰量子点(BSA-MnO QDs),同时采用传统方法制备了羟基氧化钴纳米片(Co OOH)。基于Co OOH可以猝灭BSA-MnO QDs的荧光,加入抗坏血酸(AA)后荧光恢复的特点,建立了AA的传感检测的新方法。BSA-MnO QDs-Co OOH荧光传感平台的荧光强度随着AA浓度的升高而不断升高,检出限为1.33μM,在3-100μM的线性范围内具有较好的线性相关性。将该探针用于人体血清中AA含量的检测,其相对标准偏差小于2.77%,加标回收率为97.8%-103.7%。

关键词： 钙钛矿量子点   异质结构   Cs2ZnBr4   CsPb2Br5  

摘要： 钙钛矿CsPbX（X=Cl,Br,I）量子点因其半峰宽窄、全光谱可调谐和量子效率高等优点受到广泛关注。新兴的金属卤化物具有优异的光学特性。通过构筑钙钛矿量子点-金属卤化物异质结构可以实现其均匀结合,兼具二者的优势,有利于进一步拓展钙钛矿量子点的应用。然而,由于钙钛矿量子点和金属卤化物具有较强的离子特性,设计和合成其异质结构面临挑战。本论文选取两种金属卤化物CsZn Br和Cs PbBr,通过与CsPbBr量子点构筑异质结构,研究所得复合发光材料的物相结构、光谱性质,并探索其在色转换LED器件中的应用。主要内容如下:（1）研究了CsPbBr量子点-CsZn Br复合发光材料的制备及发光性能。一方面通过超声辅助后处理法制备了内嵌式微米尺寸异质结构CsPbBr/CsZn Br复合发光材料,研究了其物相结构、光谱性质和异质结构的组合方式。另一方面,采用热注入法制备内嵌式纳米尺寸异质结构CsPbBr/CsZn Br复合发光材料,研究了其物相结构、光谱性质,且所得纳米级CsPbBr/CsZn Br样品的发光强度及稳定性较CsPbBr量子点有所提升,将其与商用红粉KSF(KSi F:Mn)和460nm蓝光芯片结合,所得LED器件色域可达128%NTSC。（2）研究了CsPbBr量子点-Cs PbBr复合发光材料的制备及发光性能。分别通过饱和溶液沉淀法与热注入法制备了内嵌式微米尺寸与纳米尺寸异质结构CsPbBr/Cs PbBr复合发光材料。探究了反应条件对复合发光材料物相结构和发光性能的影响。所得样品的发光强度及稳定性较CsPbBr量子点有所提升,尤其水稳定性提升明显。将该样品与商用红粉KSF和460 nm蓝光芯片结合,所得LED器件色域可达128%NTSC。

关键词： Wigner函数   手征磁效应   手征涡旋效应   手征动理学   量子输运  

摘要： 夸克胶子等离子体作为一种由强相互作用占主导的新的物质形态在近些年来受到了广泛的研究。与质子中子不同,夸克胶子等离子体中的夸克和胶子解除了色禁闭,可以在其中自由的运动,实验中夸克胶子等离子体展现出了强耦合流体的性质。在粒子物理中我们通过重离子对撞产生夸克胶子等离子体,当前主要有两个实验装置,位于美国的相对论重离子对撞机(RHIC)和位于欧洲的大型强子对撞机(LHC)。在重离子对撞中,如果是非对心碰撞,产生的夸克胶子等离子体就可以带有一个垂直于反应平面的很大轨道角动量,高速运动的重离子还会在周围产生同样垂直于反应平面的强磁场。正是有着如此大的角动量和磁场,人们可以借此观测到一些反常的量子输运现象,典型的例子就是手征磁效应和手征涡旋效应。手征磁效应和手征涡旋效应来源于手征反常,在夸克胶子等离子中表现为对矢量流的一阶量子修正。要计算这些手征效应,其中一种途径是计算包含有量子修正的手征流。Wigner函数方法可以较为方便的计算出流和能动量张量,选用Wigner函数计算这些手征效应是当前理论工作中的最重要的方法之一。本文介绍了自旋1/2粒子的Wigner函数的定义和Wigner方程的推导。回顾了如何用Cilfford代数将4 × 4矩阵组成的Wigner方程分解。为了得到手征费米子体系的流和能动量张量,我们把夸克的质量设为零,在此情形下Wigner函数和Wigner方程大大化简。我们对Wigner方程使用了半经典展开,通过迭代的方法求解热平衡时的Wigner方程。在零阶也就是经典情况下,我们通过Wigner方程求得了热平衡时的约束条件。在一阶情况下,我们得到了手征磁效应和手征涡旋效应以及其它一阶手征效应的表达式,同时还计算出了一阶的能动量张量,这与已有的结果相符。在此基础上,我们把迭代过程从一阶推广到二阶,得到了平衡态下的二阶Wigner函数的特解,从而积分得到二阶流和能动量张量。我们得到了电磁场张量的二阶项、涡旋张量的二阶项以及电磁场和涡旋之间的二阶耦合项。尤其在二阶的流中我们得到了磁场和涡旋耦合的项,以及垂直于电场和磁场的Hall流。在对纯电磁场部分的能动量张量积分过程中,出现了紫外发散,通过维数正规化方法去除紫外发散得到了能动量张量的迹反常。我们还在Wigner函数框架下讨论了平衡态下二阶Wigner函数的一般解。在用Wigner函数得到的流和能动量张量都是自动满足流守恒和能动量守恒的。我们也可以用流守恒和能动量守恒对流和能动量张量的输运系数进行一般性的约束。运用电荷、宇称和时间反演守恒按h的阶数构造出流和能动量张量的一般形式。守恒律中我们选取了能动量守恒,流守恒,手征反常和迹反常所代表的公式。在系统达到了热平衡的条件下,依靠热平衡带来的约束条件和守恒律对应的等式,推导出了二阶流和能动量张量中的手征输运系数满足的一般约束方程。当系统不处于平衡态时,我们需要手征动理学方程,当我们要研究一阶手征效应时,我们需要一阶手征动理学方程,当我们要研究二阶手征效应时,我们需要二阶手征动理学方程。我们用Wigner函数方法,在半经典展开方案下,得到了七维相空间下的二阶手征动理学方程。我们分析了不同参考系下二阶分布函数的变换规则,在热平衡时,我们的二阶手征动理学方程可以得到与前面相同的结果。

关键词： InAsSb纳米线复合器件   零偏压电导峰   安德列夫束缚态   准马约拉纳   负微分电导  

摘要： 在凝聚态物理中,马约拉纳费米子作为一种准粒子,被称为马约拉纳零能模(MZM)。它有望应用于拓扑量子计算,因此受到了广泛关注。理论提出,利用强自旋轨道耦合的半导体纳米线与超导体结合可以诱导出人工的拓扑超导,MZM便出现在拓扑超导纳米线的末端。零偏压电导峰(ZBCP)可作为MZM存在的证据之一。然而,当前在绝大多数实验中观察到的ZBCP都可以用其他平庸的机制去解释,如无反射隧穿、近藤效应、约瑟夫森超流、反弱局域效应、平庸的安德列夫束缚态(ABS)、准马约拉纳和无序等,这使得确切地证明MZM的存在成为了一个巨大的挑战。为了进一步探索MZM及其相关的物理现象,我们对基于InAsSb纳米线的超导体-半导体纳米线复合器件进行了深入地研究。与被广泛研究的In As和In Sb纳米线相比,理论预言InAsSb纳米线具有更强的自旋轨道耦合和更大的g因子,在MZM的研究中具有很大的潜力。本论文介绍的第一个工作是制备InAsSb-Al纳米线的复合器件,研究其在低温下的输运性质。通过对实验结果的分析,我们认为在正常金属与超导纳米线的结区形成了量子点,这个量子点与纳米线中的ABS存在耦合。不同的耦合强度对应不同的栅压相图。当量子点与纳米线中的ABS弱耦合时,栅压相图呈一对平行线。此时的ABS随着磁场的演化可以表现出非常稳定的ZBCP,这可能是非均匀纳米线中的准马约拉纳态。而当量子点与纳米线中ABS中等耦合时,相图呈双弧形,且在中心位置可以形成免交叉。在中等耦合情况下,ZBCP的形成比弱耦合晚,我们认为是纳米线中的ABS“泄漏”到量子点中导致的。当量子点与纳米线中ABS强耦合时,相图与单量子点的单拱形相图类似。这项工作不仅丰富了量子点与ABS耦合的栅压相图,还增加了对纳米线复合体系中的ZBCP的理解。除了被广泛研究的ZBCP,在超导体-半导体纳米线复合器件中还存在很多有趣的物理现象。本论文的第二个工作是对超导体-半导体纳米线复合器件中的负微分电导(NDC)的研究。在基于InAsSb纳米线的两种不同几何结构的正常金属-超导纳米线-正常金属(N-SNW-N)器件和正常金属-超导纳米线-超导(NSNW-S)器件中,都观察到了超导能隙外的NDC,而且它可以被栅压和磁场调控。随着栅压增大,NDC变成正的微分电导谷(dip)并向高偏置电压处移动。当磁场增加时,NDC随着超导能隙关闭而消失。我们提出的BTK-超流模型对NDC进行了很好的解释,我们的研究有助于更深入地理解半导体-超导体复合器件中的物理现象,为相关研究提供参考。总之,本论文基于InAsSb纳米线构建超导体-半导体复合器件,并对其量子输运现象进行研究和分析。深入地了解ZBCP以及器件中新奇的物理特性,增加对超导体-半导体纳米线体系的输运特性的认识和理解,有助于推进马约拉纳相关研究的进程。

关键词： PT对称性   非厄米量子理论   量子纠缠   量子相干性   散射矩阵  

摘要： 在量子力学中,哈密顿量的厄米性确保了系统具有纯实的本征能量以及幺正的时间演化。随着非厄米理论的研究,一类具有PT对称性的非厄米系统引起了研究人员的关注。研究人员发现,非厄米哈密顿量在PT对称性的保护下仍然具有实数的本征值,并且自洽地构造了非厄米PT对称量子理论体系。这在很大程度上丰富了量子力学的内容。另一方面,量子信息与量子计算,作为量子力学与经典信息学相互结合而形成的新型交叉学科,逐渐成为了热点的研究领域。由于量子系统之间相互作用而产生的非经典效应可以被作为量子信息领域中有效利用的物理资源,量子纠缠等非经典效应的研究具有重要的理论研究意义。本文我们主要研究了具有PT对称性的耦合二能级量子系统的量子纠缠等非经典效应以及散射特性,得到了一些有意义的结果。主要研究内容和结果包括以下几个方面:1.研究了基于给定初始纠缠态的具有PT对称性的非厄米双Jaynes-Cummings模型的PT对称性、概率演化、量子纠缠和原子布居数反转。结果表明,非厄米项的存在将整个参数区域划分为两个不同的相区,系统在这两个不同的相区中产生了不同的动力学行为。在PT对称相,由于此时系统受到PT对称性的保护,光子和原子之间进行着稳定的相互作用,这导致了概率随时间的演化呈现出拉比振荡的现象,而纠缠会表现出“纠缠突然死亡”和“纠缠突然诞生”的现象。同时,原子布居数反转也随时间发生着周期性变化。随着非厄米性的增强,系统逐渐从PT对称相转变为PT对称破缺相。在PT对称破缺相,通过适当地选择参数,系统的概率演化和纠缠演化将趋于某个非零值,原子布居数反转最终也将随时间趋于稳定。这项工作可以帮助我们理解对称性对非厄米系统中光子和原子之间相互作用的影响,对于实现长距离量子通信、保持长纠缠时间以及增强纠缠抗干扰能力具有重要意义。2.研究了具有PT对称性的一维无限长的耦合谐振器波导中的单光子的散射特性,其中两个施加了增益和损耗的谐振器分别嵌入一个相同的二能级原子。通过使用散射矩阵的方法,我们发现单光子的传输会在共振点产生完全反射而没有透射的现象。在适当调整参数的情况下,系统还会产生单向隐形透射现象。随着参数的调整,系统将经历从PT对称相到PT对称破缺相的转变。这一过程中,我们对例外点进行了数值求解,并给出了判断系统发生相变的判别式。在PT对称破缺相,我们还发现在这个模型中会产生一种称为CPA-Laser的独特现象。这项工作为进一步研究单光子的传输提供了理论支持,并为制造相关量子器件提供了理论上可行的方法。3.研究了由磁通量调制的非厄米Aharonov-Bohm模型的单光子散射特性。我们一般性地证明了在该非厄米系统中仍然满足磁通规范不变性。适当地调整参数,我们发现单光子的传输将产生大范围的近似单向无反射和单向隐形透射现象,同时系统也将经历从PT对称相到PT对称破缺相的转变。在PT对称破缺相,合成磁通量可以作为判断CPA-Laser现象发生的方法。这项工作为揭示合成磁通量对光传输的影响提供了相关的理论支持,并为相关量子器件的设计和应用提供了理论上可行的途径。4.研究了开放环境下具有PT对称性的两个耦合的非厄米二能级系统的量子纠缠和量子相干性。首先,我们简单地介绍了描述非厄米开放量子系统动力学演化的主方程。然后,我们根据矩阵的方法求解了该方程,得到了系统的含时密度矩阵、共生纠缠和量子相干性的解析表达式。结果表明,由于非厄米量子系统中的增益和损耗非厄米效应以及开放环境下的耗散效应的共同作用,该系统的量子纠缠和量子相干性会表现出新奇的特征。最后,我们发现该系统会存在一类新的高阶例外点。这项工作为理解和进一步深入研究非厄米开放量子系统具有一定的理论意义。

关键词： Quantum matter   Topology   Quantum computers   Topological materials  

摘要： In recent years, the understanding and identification of quantum materials supporting non-trivial band topology has progressed rapidly. This progress has been motivated in part by the potential application of topological quantum materials in quantum computers, sensors, and other next-generation devices. Despite this progress, the computation of bulk topological invariants in time-reversal symmetric materials remains a largely open question in the absence of enhanced crystalline symmetries. In this thesis, we establish generalized procedures for computing topological invariants of time-reversal symmetric systems in one, two, and three dimensions without imposing severe symmetry constraints. We develop these methods in both momentum and real space, providing a route for cross-validation. In each case, emphasis is placed on integration with ab initio simulations to allow for connection to experiment. The outcome of this work is the establishment of novel theoretical diagnostics, conceptual advancements in bulk topological classification, and the identification of multiple high-quality topological materials that had evaded detection in the literature prior to this point. The materials identified are energetically stable and experimentally controlled, offering potential for use in future devices.

关键词： 笼目晶格   电荷密度波   金属绝缘体转变   磁性   高压测量  

摘要： 自石墨烯发现,二维材料因其新奇的物理现象和广阔的应用前景受到广泛的关注,其中笼目材料和过渡族金属二硫族化合物（TMDs）是两个具有代表性的材料体系。笼目（Kagome）晶格指的是共顶点连接的准二维三角格子。根据紧束缚模型计算结果可知,笼目材料的电子能带结构包含平带、狄拉克点以及范霍夫奇点等特征,在适当的电子填充下可能呈现诸如电荷序、密度波序、超导电性等新奇电子有序态和物理性质。同时,以Mo S2为代表的TMDs具有丰富的结构和特殊的能带结构,具有诸多新奇的物理性质和优秀的机械性能,成为研究诸多前沿科学问题的优秀材料载体,在电子器件与光电子学等领域具有广阔的应用前景。 因此,二维量子材料为研究各种丰富的物理现象提供了重要的材料平台,同时,设计合成新型二维量子材料并调控发现新奇物性成为当前凝聚态物理领域的前沿研究方向。本论文紧密围绕新型笼目材料和TMDs的合成和物性调控开展研究,取得了如下主要成果: （1）利用助熔剂法生长了系列稀土钒基笼目金属RV6Sn6（R=Tb-Tm）单晶,通过X射线衍射、磁化率、电阻率和比热等测量手段,详细研究了其晶体结构、电输运、磁性和热学等性质。这些化合物的晶体结构包含非磁性的钒原子构成的笼目结构子晶格和磁性的稀土离子构成的三角子晶格。详细的磁性研究结果表明,RV6Sn6（R=Tb、Dy和Ho）分别在TN=4.4 K、3 K和2.5 K出现磁有序,而RV6Sn6（R=Er、Tm）直到0.4 K都没有形成长程磁有序。此外,由于稀土离子具有较强的自旋-轨道耦合相互作用,RV6Sn6中不同的稀土离子呈现出迥异的磁各向异性:Tb V6Sn6中Tb3+局域磁矩倾向于沿c轴排列,表现出强烈的Ising各向异性;而Tm V6Sn6和Er V6Sn6在低温下的局域磁矩倾向于排列在ab平面内;Ho V6Sn6和Dy V6Sn6样品则表现出较为各向同性的行为。详细的电输运结果表明,RV6Sn6化合物都表现出多带的输运行为,但直到0.4 K的低温均没有出现超导电性或电荷密度波转变。 （2）不同于上述稀土笼目金属,Sc V6Sn6是目前发现的RV6Sn6家族成员中唯一具有电荷密度波（CDW）转变的化合物。通过测试Sc V6Sn6单晶在不同静水压下的电阻率,详细地跟踪电阻率在CDW处的特征变化,发现其CDW转变温度随压力的提高逐渐向低温移动,在大约2 GPa时CDW在电阻的特征发生了显著改变,并在约2.4 GPa时被完全抑制。然而,与AV3Sb5体系不同,Sc V6Sn6无论是CDW被完全抑制的临界压力2.35 GPa附近,还是直到11 GPa的压力区间,其在实验测量的低温下电阻均没有出现超导电性。以上研究结果表明,钒基笼目金属体系可以呈现迥异的CDW特征以及不同的高压调控规律,通过系统的对比研究可以给出更加深入的认识。此外,我们还针对该体系中少见的重费米子材料Yb V6Sn6开展了高压调控研究,结果表明压力可以逐渐抑制其Kondo效应,逐步提高磁有序温度,但其压力效应在0-2 GPa低压区比较明显,而2 GPa以上的高压区并不明显。最后,通过对比加压前后磁有序附近电阻行为的变化,表明其磁基态可能发生了改变。 （3）利用助熔法合成了笼目结构材料K2Ni3S4,通过常压物性表征确认其为抗磁性的绝缘体;然后,对其开展了详细的高压下电阻和拉曼光谱测量以及理论计算研究,结果表明其电输运行为在压力下展现出丰富的演化过程。随着压力增加,其电阻迅速减小,在15-30 GPa的压力范围内,低温出现电阻下掉行为,由于该下掉可以被磁场逐渐抑制,意味着可能出现超导转变;在50-66 GPa的压力范围内,K2Ni3S4被完全金属化。常压下的Ni2+是低自旋的d8电子构型,四面体的晶体场环境使得K2Ni3S4中Ni最高能量的dxy为空轨道,其能隙很大,因此K2Ni3S4为绝缘体,能带计算的结果也证实了这一点。Raman光谱的结果表明,K2Ni3S4在12 GPa和30 GPa附近可能存在结构畸变,分别对应绝缘行为的结束和低温电阻下掉行为的结束压力。计算结果显示,压力压缩晶格,Ni离子在c轴方向上间距减小,因此在层间Ni离子之间很有可能发生轨道重叠,或通过S的p轨道实现电子转移,使得K2Ni3S4出现高压诱导的金属化。 （4）利用化学气相输运法制备了一个新型的层状结构单晶材料1T-Fe1/3Ta Se2,并采用单晶X射线衍射、透射电子显微镜、能量色散谱、磁性、电输运、比热等测试手段详细表征了该材料的晶体结构和基本物理性质。研究结果表明,该样品具有1T相结构,即Fe原子插入了1T-Ta Se2,并且Fe原子与相邻两层的Se原子成键,其较强的相互作用使得样品层间距缩短。出乎意料的是,该样品是一个磁转变温度高达350 K的反铁磁体,低温8 K以下存在自