关键词： 半导体量子点   碳量子点   制备工艺   液晶显示   荧光防伪   自由基清除  

摘要： 量子点身为纳米材料家族的一员，是21世纪极具潜力的材料，在显示、防伪、生物领域都具有非常广阔的应用前景。半导体量子点优异的发光性质使得它很可能成为下一代显示技术中最有潜力的发光材料。量子点用于显示领域有很多优势，主要表现在具有广色域、高峰值亮度，色彩饱和且具有更高的色彩精确度。研究者们发现通过将半导体量子点作为填料和高分子树脂复合可以实现保证复合材料荧光性能且降低成本。高分子树脂有很多种类，其中聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚苯乙烯（PS）等树脂不但具有高透明度和高温稳定性，而且容易加工，被认为是非常理想的基体。研究表明，将量子点分散到高分子树脂中可以得到具有良好荧光性能的量子点扩散膜。但量子点容易团聚在量子点聚合物基体中，从而导致量子点发生猝灭，进一步影响聚合物基复合材料的荧光性能。因此，探究如何促进量子点在聚合物基体中均匀分散具有重要意义。　　碳量子点是一种新型纳米碳材料，其优异的光学性质，良好的水溶性以及生物相容性使其在防伪领域与生物领域的应用非常广泛。研究者们发现通过将碳量子点溶液作为油墨印刷到物品包装上可达到防伪的目的。在众多碳源前体中，柠檬酸和尿素组合是效果较好的。但是制备出的碳点油墨稳定性不高，防伪性能降低。因此，制备具有高稳定性的碳量子点油墨用于防伪印刷具有重要意义。此外，有芳环结构存在于碳点的内部碳核，其表面的活性官能团具有清除自由基的能力，使其具备在生物体抗氧化领域应用的潜力。　　本文主要对量子点进行制备和改性，并深入研究其应用于显示、防伪与抗氧化领域的可能性，具体如下:　　（1）CdSe/ZnS量子点/高分子树脂复合材料的制备及其显示性能研究　　本章通过熔融共挤法和流延制膜法制备了三种CdSe/ZnS量子点/高分子树脂复合材料（CdSe/ZnS/PMMA、CdSe/ZnS/PS、CdSe/ZnS/MS）,不同种类的硅烷偶联剂加入复合材料中，荧光性能有不同程度的提升。向CdSe/ZnS/PMMA中加入KH-570,CdSe/ZnS/PMMA复合材料荧光性能提升60.7％;向CdSe/ZnS/PS中加入KH-632,CdSe/ZnS/PS复合材料荧光性能提升64.81％;KH-570与KH-632以1∶1混合使用时，CdSe/ZnS/MS复合材料荧光性能提升80.38％。复合材料通过高分辨透射电镜测试和量子产率测试，证明加入硅烷偶联剂促进了量子点在高分子树脂中均匀分散，从而提升复合材料的量子产率。通过对CdSe/ZnS量子点/高分子树脂复合材料进行热学和力学性能测试，证明其可以应用于显示器背光模组。　　（2）高稳定性碳点荧光油墨的制备及其包装防伪性能研究　　本章以柠檬酸、尿素和丙烯酰胺为碳源和氮源，通过一步水热法和冷冻干燥法合成了氮掺杂碳量子点，然后把碳点油墨化，加入到喷墨打印机的墨盒中，在烟壳包装纸上打印出设计好的文字或图案。打印出的图案或文字在日光条件下“隐身”，肉眼无法观察到，而在紫外灯照射下“现身”，发出明亮的荧光，且显示出打印信息。丙烯酰胺的加入使得制备出的碳量子点溶液稳定性较好，经过常温、高温和模拟太阳光照射条件的测试，信息依然不可见，这使得碳量子点溶液能够更好的应用于防伪领域。　　（3）生物质碳点的制备及其清除自由基的应用研究　　本章以具有抗氧化效果的茶叶、蔬菜和水果作为实验原料，通过一步水热法和冷冻干燥法制备出生物质碳量子点。通过FT-IR、XPS等测试，证明了碳点具有羧基和羟基等活性官能团，这些官能团具有清除自由基的能力。将制备出的碳点溶液加入到深紫色的DPPH溶液中，紫外光谱测试和溶液颜色变化证明了随着碳点的加入，DPPH自由基被清除。对比结果表明，选取的绿茶、红茶、番茄、胡萝卜和猕猴桃材料中，绿茶作为原料的效果最好。

关键词： 核壳结构   合金化量子点   俄歇复合   高荧光量子产率   量子点发光二极管  

摘要： 因量子点(Quantum dot)具有带隙可调性、发射光谱窄、可见区域的光散射效应最小、荧光量子产率高、可溶液加工等优异特性被誉为下一代最有潜力的半导体材料,量子点发光二极管(Quantum dot light-emitting diodes,QLED)也有望应用于下一代显示及照明产业。但对于QLED的商业化还需要克服低效率和低稳定性两个难题,本文通过合金化量子点核壳结构和表面配体设计缓解核壳之间的晶格失配和高效钝化量子点表面,从而获得接近100%的荧光量子产率(Photoluminescence quantum yield,PLQY)的量子点发光材料。而且在合金化量子点中,因为电势从核到壳逐渐改变,能够有效抑制俄歇复合(Augerrecombination,AR)的过程。首先,我们在CdZnSe/ZnSe/ZnSeS/CdZnS合金化核壳结构量子点的壳层生长中加入ZnCl2作为配体取代油酸,相比于绝缘的油酸配体,ZnCl2配体可提高量子点表面配体的导电性,而且Cl-可以更进一步与量子点表面的Zn2+结合进一步钝化量子点表面的悬挂键,从而提升量子点的光学性能。该量子点的PLQY为93.0%,光致发光(photoluminescence,PL)发射峰为534 nm,半峰宽为20.6 nm,对应其优异光学性能,其QLED器件的外量子效率(External quantum efficiencies,EQE)和使用寿命(T50)分别为11.7%和23 h。其次,我们又设计了一种具有大尺寸核(～10 nm)/薄壳(～3层ZnS)的四元合金Cd0.194Zn0806Se0.406S0.594/ZnS绿色量子点,其具有超快的辐射跃迁速率常数(Kr=4.16×107 s-1)使该量子点的激子由激发态以辐射复合方式衰变到基态,不易受非辐射复合的影响。该量子点在高泵浦功率(254.65 μJ cm-2)下仍然具有较长的双激子寿命(τxx=1.05 ns)和较高双激子量子产率(QYxx为25.1%),说明极大程度上抑制了俄歇复合的过程,使该量子点的PLQY趋近于100%。由于十二硫醇(C12H25SH,DDT)配体不仅可以作为S前驱体,还可用作表面配体,其C12H25+阳离子钝化S原子,C12H25SH又能钝化Zn2+离子,从而实现其优异的光学性能。同时DDT的使用可以提高量子点的VB能级,易于发光层内空穴注入,从而实现高效的QLED。QLED具有高亮度(105 cd m-2)、高EQE(20.1%)以及较长的器件T50寿命(145 h),从而使其具有商业应用潜力。

关键词： 晶体结构   一维   量子磁性   自旋  

摘要： 低维量子磁性材料蕴含着丰富的磁性基态特点和量子相变行为，其低维结构与材料内部电子自旋耦合会产生诸多新奇的磁性能，在量子存储和量子传输等方面有着广泛的应用前景，近年来迅速成为研究前沿和热点。一维量子磁性材料由于结构简单，是研究低维量子磁性材料磁学性能的最佳体系，因而首先得到重点关注和研究。自物理学家Haldane教授提出具有整数和半整数自旋的一维量子反铁磁性材料具有不同的量子无序基态的猜想，研究者们对该类材料展示出极大兴趣，并在实验上不断得到了验证。本文简单介绍了部分具有不同自旋数的一维量子反铁磁性材料的制备方法、晶体结构及磁学性能等相关研究工作，为进一步实验合成更多新型一维量子磁性材料提供一定的依据和思路。

关键词： 量子点电致发光器件   载流子动力学   长寿命缺陷态   周期性增长的阶跃电压   电致发光开启   亮度过冲  

摘要： 量子点(quantum dots,QDs),由于其光致发光量子效率高、发射波长可调范围广、发射光谱窄和低成本溶液处理等特点,而广受研究者关注。基于量子点的电致发光二级管(quantum-dot light-emitting diodes,QLEDs)也在高质量显示和固态照明领域展现了巨大的应用前景和商业价值,成为下一代照明和显示应用的候选技术之一。然而,目前为止,QLEDs中的许多机制尚未完全探明,如电致发光(electroluminescence,EL)的开启过程,正老化效应,性能退化的原因等等。为此,我们也需要投入更多的研究努力,来揭示这些现象中潜在的物理过程和机制。对于QLEDs来说,载流子动力学过程是其器件工作过程中最本质的、最基本的物理过程。而毫无疑问的是,QLEDs各功能层中的缺陷态对器件的载流子动力学过程有着重要的影响,但这方面的研究却相对较少。这些广泛存在于半导体材料中的缺陷态,对半导体和光电器件的性能有各种影响。在某些情况下,缺陷态对半导体材料的光电性能会起到一些积极作用。例如,作为载流子传输的主要载体能级或者作为发光材料的复合中心。然而,在大多数情况下,缺陷态的存在往往会导致半导体材料的性能下降。缺陷态捕获过程会减少材料内自由载流子的浓度,降低材料迁移率。同时,这些缺陷态也会诱发发光材料中的激子猝灭,降低器件的效率。因此,通过表征得到这些缺陷的相关信息,并探明其对电致发光器件的影响,对更好地指导制备优异的光电器件尤为重要。为此,我们开发了一种易于操作且成本较低的针对材料中长寿命缺陷态的表征技术——基于周期性阶跃电压驱动的电流测量(the current by a periodic stepwise-increasing voltage,CPSIV)——来表征半导体薄膜中的长寿命缺陷态。这一方法主要基于以下原理:在载流子的捕获过程中,被捕获的载流子会存在散射效应并形成局域化的空间电场,从而影响通过薄膜的电流。而这一载流子的捕获过程便可通过测量薄膜在周期性的阶跃电压下电流的变化得到。具体而言,就是通过计算薄膜的在连续两次扫描中的电流差ΔI来评估材料中缺陷态情况。在本文中我们详细地介绍了CPSIV测试的原理,测量电路,测试过程以及相关的数据处理方法。并且通过对结构为ITO/Zn O/QDs/4,4′,4″-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine(TCTA)/Mo O/Al的器件进行CPSIV测量,来进一步说明了CPSIV测量中各项参数对测试结果的影响。首先,我们对TCTA和2,2′-bis(4-(carbazol-9-yl)phenyl)biphenyl(BCBP)这两个常用的空穴传输层(Hole transport layer,HTL)进行了CPSIV表征。为了验证CPSIV测量的有效性,我们做了如下测试。通过器件电流以及第一、二周期之间电流差ΔI的可恢复性,我们排除了器件老化的影响。同时,通过器件在CPSIV测量前后的温度测试,排除了温度变化导致电流差的可能性。最后,通过在TCTA与Mo O之间插入5-nm 4,4’-bis(9-carbazolyl)-2,2’-biphenyl(CBP)的方法,我们降低了TCTA与Mo O之间的注入势垒,实现了欧姆接触。然而在消除注入势垒后,我们仍能观察到器件的电流差。因此,注入势垒的影响也被排除。由此,我们验证了CPSIV对缺陷态表征的有效性。此外,我们通过CPSIV测试证实了QLED的空穴注入电压V这一关键参数,并证明了QLED的EL开启过程是由空穴注入决定的。同时,我们通过对比QLED中的缺陷态捕获过程与QLED在恒流驱动下的亮度过冲现象,发现二者在强度和时间尺度上具有高度相似性。因此,我们推断QLED在恒流驱动下的亮度过冲现象也是由这些HTL中的长寿命缺陷导致的。

关键词： 钙钛矿量子点   稳定性   WLED   光催化  

摘要： 全无机钙钛矿量子点CsPbX3（X=Cl,Br,I）具有颜色可调,发光效率高,成本低廉,易于合成的优点,被广泛的应用于白光LED（WLED）、激光器、太阳能电池等,具有极高的商业应用价值潜力。然而,钙钛矿量子点极易受到外界环境因素的影响,特别是在水和空气中非常容易发生淬灭,导致性能急剧下降,严重阻碍了其商业应用的进程,因此提高其稳定性已经是目前亟待解决的问题。本文以提高量子点在水和空气中的稳定性为目标,通过聚合物包裹、静电纺丝技术、MOF材料包裹、硅胶弹性体包裹等方法合成钙钛矿量子点复合材料,并探究其稳定性能和应用潜力。 （1）利用聚合物在非极性溶剂中的溶胀-收缩原理将Cs Pb Br3量子点原位生长在聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）薄膜中。该方法合成简便,室温下合成,并且可以得到稳定的钙钛矿相薄膜,制备的复合薄膜在空气中发光效果达到5个月以上,在水中发光20天以上,表现出优异的空气稳定性和耐水性。并且具有可弯折性和高透射率,可应用于柔性器件中,最后将Cs Pb Br3@PMMA复合薄膜制成WLED器件,显示出良好的白色发光性能,CIE为（0.2880,0.3173）,色温为8221 K。 （2）在室温下,利用静电纺丝技术在聚合物基质中原位生长Na+掺杂的Cs Pb I3量子点。所制备的电纺薄膜既有荧光性能,又有光催化性能,这是由于Na+离子的掺杂,减少了缺陷,表现出比未掺杂的电纺薄膜更好的空气稳定性、水稳定性和更高的发光强度。同时钠离子的存在可以提高载流子的寿命,增加外部量子点的催化活性,将Na+掺杂的电纺薄膜应用于光催化降解有机染料甲基橙,可降解约70%的甲基橙,未掺杂的电纺薄膜没有观察到催化效果。基于薄膜的荧光性能,将其应用在WLED器件中,具有良好的纯白光发射,色温为7227 K。 （3）利用Fe-ZIF-8的多孔结构,在Fe-ZIF-8材料中原位生长CsPbX3（X=Br,I）钙钛矿量子点。通过改进的热注射法,实验过程中加入适量的Fe-ZIF-8,在加入油酸铯的一瞬间,钙钛矿量子点在Fe-ZIF-8的孔隙中生长。受到孔隙的保护,钙钛矿在水中稳定发光超过10 h,空气中稳定发光超过10天,稳定性能的提高,扩大了其应用潜力。 （4）选用低成本易得到的商业硅胶作为基体来保护钙钛矿量子点,制备了不同发光颜色的钙钛矿量子点硅胶弹性体。在水中7天,可以保持原始发光强度的90%左右,在光和热中也表现出优异的稳定性能,并且拥有出色的机械性能。利用硅胶的粘黏性,提出一种直接封装LED器件的方法,该方法可以完全覆盖住灯座所发出的蓝光,不漏光,不需要进行进一步处理,比传统薄膜方法更方便快速。

关键词： 手性碳量子点   对映体   手性识别   手性分离   对映选择性吸附  

摘要： 手性是自然界中广泛存在的现象,手性有机化合物是制药行业的一个重要组成部分。在分子化学中,手性分子(称为对映体或光学异构体)是指那些具有相同的化学成分,构成彼此的镜像,但不能通过任何对称性操作来叠加的分子。对映体与生物对象的相互作用在毒性、代谢和治疗活动方面可能有很大的不同,但却具有相同的原子组成和官能团,导致它们的物理性质和化学性质基本相同,所以手性药物分离一直都是制药工业的难点。手性碳量子点(Chiral carbon quantum dots,CCQDs),是一种新型的具有发光特征的零维手性碳基纳米材料。它们具有良好的生物相容性、易于修饰和低成本等优点,在生物传感、生物成像和不对称催化等方面被广泛应用。本文合成了三种手性碳量子点,并对其形貌和结构进行了表征。分别研究了这三种手性碳量子点对手性药物的手性识别性能,以及固体手性碳纳米粒子在对映选择性吸附方面的应用进行了探究。 (1)采用一步法制备了(S)-(-)-α-甲基苄胺手性碳量子点(Ch-CD-1),(1S,2S)-(-)-1,2-二苯基乙二胺手性碳量子点(Ch-CD-2),(S)-(-)-1,1?-联-2-萘胺手性碳量子点(Ch-CD-3),并通过透射电子显微镜(TEM)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、核磁共振光谱(NMR)和X射线光电子能谱(XPS)表征了这三种手性碳量子点的形貌和化学结构,利用紫外吸收光谱(UV)和光致发光谱(PL)研究了三种手性碳量子点的光学性能。 (2)利用核磁共振光谱法(NMR),分别探究了以上三种手性碳量子点对手性药物的手性识别性能。结果表明Ch-CD-1对普萘洛尔、阿替洛尔和奥美拉唑对映体具有优异的手性识别能力,对其他几种手性药物不具备手性识别能力;Ch-CD-2对阿替洛尔对映体具有一定手性识别能力;ChCD-3同样也只对阿替洛尔对映体展现出了手性识别能力。 (3)采用一步法制备了手性碳纳米粒子(CCNPs),并对CCNPs的形貌和化学组成进行了表征。利用固体CCNPs作为手性吸附材料,通过高效液相色谱作为分析手段,研究了CCNPs对布洛芬对映体的选择性吸附性能,并采用单因素法优化选择性吸附实验条件。结果表明CCNPs对布洛芬对映体具有良好的选择性吸附性能,对映体过量值可达47%。

关键词： 电化学生物传感器   碲化镉   导电聚合物   适配体   敏化   肿瘤标志物  

摘要： 电化学生物传感器技术的发展已超五十年,由多学科交叉形成的新型技术,是生物分析技术的重要策略。电化学生物传感器设计简捷、操作方便、成本低廉且易于微型化,具有选择性好、灵敏度高、分析速度快等优势,在临床诊断、环境检测、食品安全等方面有着巨大的应用市场。构建电化学生物传感器的核心部分是生物分子识别器件和信号传感器件。通过合成的碲化镉/导电聚合物纳米材料与适配体、抗原-抗体结合,避免了反应物与待测物固有性质的改变。导电聚合物的引入,不仅提高了电活性材料导电性,更因其生物相容性好、比表面/体积大、电活性位点多等优点,显著的提高了电化学生物传感器的灵敏度和检出极限。本文构建了一类灵敏度高、检出限低、稳定性好的无标记电化学生物传感器,用于癌胚抗原、甲胎蛋白、黏蛋白、人免疫球蛋白G、细胞角蛋白19片段抗原21-1的检测。主要内容如下: 1、基于水溶性壳聚糖/聚噻吩/碲化镉纳米复合材料构建无标记的电化学生物传感器高灵敏检测癌胚抗原 利用电化学生物传感器检测癌胚抗原是一种前途较广的临床肿瘤诊断和肿瘤监测方法。然而,提高电流信号与电极材料的生物相容性的能力存在冲突,造成了生物传感器的灵敏度普遍较低。碲化镉量子点（CdTe QDs）因具有独特的量子尺寸效应和显著的光电特性,在癌胚抗原检测过程中可以通过氧化还原反应进而放大电化学信号。为此,构建一种基于原位制备的壳聚糖/聚噻吩/碲化镉（CS/PTh/CdTe）纳米复合材料修饰的玻碳电极并通过戊二醛与癌胚抗原的抗体（Ab）共价结合的免疫传感器在含KFe（CN）的磷酸缓冲溶液中用于检测癌胚抗原。结果表明,BSA/Ab/CS/PTh/CdTe/GCE电极在KFe（CN）的催化氧化作用下对癌胚抗原的检测选择性好,线性范围宽（0.0001-10000ng/mL）,灵敏度高,检测限低（40 fg/mL,S/N=3）,稳定性好,抗干扰能力强。利用循环伏安法（CV）、电化学阻抗谱（EIS）和原位红外光谱电化学法,研究了CS/PTh/CdTe/GCE电极检测癌胚抗原的机制。KFe（CN）的电化学氧化产物可以直接将碲化镉从低能态氧化为高能激发态CdTe*,使碲化镉更易于发生电子转移,从而提高生物传感器的灵敏度。所制备的电化学免疫传感器可用于实际样品的检测,在检测临床肿瘤标志物方面具有潜在的应用前景。 2、基于碲化镉/硒化镉/聚苯胺共敏化结构构建超灵敏电化学生物传感器应用于甲胎蛋白的检测 通过快速简便的方法合成了一种水溶性良好的碲化镉/硒化镉/聚苯胺（CdTe/CdSe/PANi）纳米复合材料。在聚苯胺的氧化聚合过程中,无需额外添加氧化剂,仅由NaTeO提供的氧化性即可将苯胺氧化成聚苯胺。碲化镉/硒化镉/聚苯胺纳米复合材料溶液均匀滴加在电极表面,并用EDC和NHS进行活化。活化后的材料表面羧基可与氨基功能化的甲胎蛋白特异性适配体DNA通过酰胺键相结合,构建甲胎蛋白检测的电化学适配体传感器。该传感器通过逐层吸附法将生物材料固载在电极表面,致使传感电极的空间位阻增加,抑制了电子转移速率,电化学信号强度降低。该分析方法超高灵敏度源于以下两个方面:首先,碲化镉与硒化镉形成多敏化和共敏化结构可以最大限度地加快电极与电活性物质之间的电荷转移过程,显著促进电子转移效率,电化学信号强度增强。其次,KFe（CN）的电催化氧化作用,使CdTe/CdSe从低能态转变为高能激发态CdTe*/CdSe*,降低了反应的活化能,高能激发态CdTe*/CdSe*更容易被氧化,加速了电子的转移速率。在最优条件下,甲胎蛋白浓度的对数与电化学信号强度在0.001-10000 ng/mL范围内呈现良好的线性关系,检出限为0.5 pg/mL。制备的电化学传感器灵敏度高,检出限低,选择性好和抗干扰能力强。用于人体血清中甲胎蛋白含量测定,获得可接受的结果,表明该方法在临床检测等方面的检测分析中具有潜在应用价值。 3、基于碲化镉/聚吡咯纳米复合材料的电化学生物传感器应用于黏蛋白的高灵敏检测 基于导电聚合物聚吡咯和碲化镉量子点构建了一种具有高选择性和高灵敏度的电化学生物传感器用于黏蛋白检测。以二氧化碲为吡咯氧化剂,硼氢化钠为启动子,通过原位催化氧化聚合生成水溶性碲化镉/聚吡咯纳米复合材料。基于连续离子层吸附法,首先,将碲化镉/聚吡咯纳米复合材料溶液修饰在玻碳电极表面,待自然晾干后将捕捉链（cap-DNA）孵育在基底材料碲化镉/聚吡咯表面并用6-巯基己醇封闭电极,避免非特异性吸附位点的暴露。随后,引入含碲化镉量子点的信号链（sig-DNA-CdTe,黏蛋白适配体）与cap-DNA杂交。此时,信号链上碲化镉量子点作为信号放大元件,并与基底材料碲化镉/聚吡咯形成共敏化结构,增强了响应电流信号强度,提高了电化学适配体传感器的灵敏度。分析表明,黏蛋白的检测是基于信号放大元

关键词： 金属有机化合物气相外延(MOCVD)   应变补偿结构   局域态   快速热退火   超薄插入层  

摘要： 半导体激光器是一种小型化、高效率的光电子器件,在提高发光功率、降低阈值电流密度、提高器件工作稳定性、扩展发射波长范围等方面一直在不断完善,具有广阔的发展前景。其中,以应变InGaAs/GaAs量子阱结构作为有源区的半导体激光器应用最为广泛,并且此结构可实现更高的增益。但应变量子阱材料的生长还存在一些问题亟待解决,如在高In组分下,由原子偏析引起的团簇会导致材料内部出现局域态等。本文针对上述问题,开展了高质量InGaAs/GaAs（P）量子阱的生长研究工作,具体如下:（1）针对GaAs衬底本身存在缺陷的问题,开展了高质量GaAs缓冲层的生长优化研究。通过对衬底偏角、反应室压力等生长参数的优化,获得了在不同衬底上制备缓冲层的最佳生长条件。在0°衬底上,当反应室压力为100 mbar、生长温度为650℃时,生长200 nm缓冲层最为合适。不同偏角（2°、4°、10°）衬底的缓冲层则是500 nm时半峰宽最小,效果最好。并以此为基础进行量子阱生长研究,对InGaAs/GaAs应变量子阱进行理论模拟和实验研究,生长In组分从0.17-0.40的量子阱材料。对样品的PL光谱进行分析,发现随着In组分增加其发光光谱半峰宽加大,mapping测试的均匀性波动更大,整体晶体质量下降。测试结果还表明,随着生长速率的增加,波长发生红移,并且当生长速率增加的更多时,波长红移现象更加明显。（2）针对InGaAs/GaAs多量子阱的研究发现,高In组分下的外延材料中存在局域态。变温和变功率PL测试结果表明,低温下局域态的激射起主导作用。并且通过降低生长温度以及将生长后的样品进行快速热退火处理,减弱局域态对晶体的生长质量影响,提升材料的发光性能。（3）针对高应变InGaAs/GaAs量子阱材料,引入应变补偿结构GaAsP做量子垒,开展InGaAs/GaAsP的外延生长。在此In组分下进行改变P组分（P=0、0.16、0.25、0.34、0.39、0.49）进行补偿,最后得到P组分为0.39的样品其测试效果最佳,表面粗糙度最小。通过补偿结构的引入,很大程度上对InGaAs量子阱结构中产生的应变积累进行补偿,提高阱层可生长的最大厚度。此外,在阱层和势垒层之间插入GaAs超薄层,分析AFM等测试发现,插入层的引入能够改善材料的生长质量,降低表面粗糙度。

关键词： 量子速度极限   量子输运   单量子点系统   耗散环境  

摘要： 单量子点具有操作性强、易制备等优点,可以作为构建量子计算机基本单元的重要候选器件之一,由于量子计算机的运行效率与信息传输的速度密不可分,而量子态演化的速度是涉及量子信息传输领域的主要问题之一,因而我们选择了具有独特量子效应的量子点作为研究量子态演化的模型。量子速度极限定义了量子体系从初态演化到末态所需要的最短时间,但量子点输运系统的信息传输速度会受到外界环境诱导产生变化,如何尽可能削弱外界环境对信息传输速度的影响是当前提高量子信息传递效率的迫切设想。基于提升系统演化速度这一目标,我们开展了单量子点输运系统在不同环境条件下态演化的量子速度极限研究工作。我们分别在耗散与纯退相环境下基于量子点输运理论推导了系统约化密度矩阵,并选取Bures角度量的方法量化了初末态之间的测地距离,推导出输运量子系统在耗散环境与纯退相环境的可加速能力表达式,得出初始纯态与初始混合态下量子速度极限时间随驱动时间的变化,分析了体系输运过程中左右两侧隧穿概率、驰豫速率、退相干速率与能级差等物理参量对量子速度极限时间的影响。在耗散环境中研究结果表明:由于隧穿过程存在库仑阻塞效应与量子相干效应,系统可加速能力随左侧隧穿概率有微小的变化:然而,系统可加速能力随右侧隧穿概率变化明显,归因于动力学通道阻塞与共隧穿的共同效应。能级差的增大使系统向目标态演化需要更长的时间,从而改变系统的加速潜力以及随时间演化的震荡频率。弛豫速率对系统可加速能力的影响不是单调的,存在一个有趣的转折点,当弛豫速率小于该点时,系统的可加速能力产生震荡变化,当弛豫速率大于该点时,加速潜力的变化受到了弛豫速率的单调抑制,弛豫速率的增大总体上抑制了系统的可加速能力。在纯退相环境中,左侧隧穿概率的变化对体系可加速能力的促进作用比耗散环境下更加显著;可加速能力随着右侧隧穿概率的增大相比耗散环境得出的促进作用在纯退相环境下表现出相反的抑制作用;纯退相速率的增加减弱了量子系统可加速的空间归咎于系统的非平衡特性;能级差的增加会导致系统演化偏离测地路径进而增大了量子系统的可加速能力。本文的创新之处在于将量子速度极限理论引入到量子点系统输运模型,推导了单量子点输运系统的密度矩阵与体系的可加速能力表达式,分析了耗散与纯退相环境下输运体系的动力学,讨论了隧穿概率、弛豫速率、能级差等物理参量对态演化可加速能力的作用效果,对实现量子信息中态演化的研究提供了理论参考。本论文共分为五个章节,第一章重点介绍了量子速度极限的研究背景与现状以及单量子点体系输运过程中的物理效应;第二章对量子速度极限边界从封闭体系发展到开放体系的过程进行了研究,同时给出基于绝对值不等式推导的量子速度几何边界。第三章在耗散环境下首先推导了量子输运体系的密度矩阵表达式,随后分别对单量子点输运系统密度矩阵动力学与体系的可加速能力展开分析;第四章将外界环境换到纯退相环境下讨论了纯退相速率、隧穿概率等参量对体系可加速能力的影响;第五章是对本文工作的总结与对未来工作的展望。