关键词： 耦合量子点体系   量子线   Stark效应   持续自旋流   Josephson电流  

摘要： 介观体系以其自身所具有的丰富的物理内涵及其将来在纳电子学方面潜在的器件应用价值而受到广泛的关注。本文正是在这种背景下,分别采用不同的理论方法对几种耦合量子点体系中的电子输运性质以及量子线中的量子限制Stark效应进行了研究。论文的主要内容如下： 首先,我们利用非平衡态格林函数方法,研究了侧耦合量子点阵列的线性电导和Ⅰ-Ⅴ特性等电子输运性质。我们发现当量子点和电极的耦合强度增加时,电导谱中原来的多峰结构转变为共振平台与反共振谷交替出现的结构；在Ⅰ-Ⅴ谱的中间平台区的两侧,台阶现象消失并且电流值与左右电极间的偏压值呈近似的线性函数关系。当计入量子点内电子的多体效应时,对于有侧链悬挂的量子点阵列,其电导谱中的反共振谷被新的共振平台劈裂成多个反共振谷,电导谱的电子-空穴对称性消失；而无侧链悬挂的量子点阵列,电导谱中的反共振谷不发生劈裂,电导谱中依然具有电子-空穴对称性的特征。我们讨论了将此结构应用为自旋极化器件的可行性,并研究了两种不同自旋取向的电流幅值之比与偏压的关系。 其次,我们研究了半导体量子点环中由Rashba自旋-轨道相互作用诱导的持续自旋流和持续电荷流。我们发现体系中不存在任何磁场或磁材料时,量子点环中能产生没有持续电荷流伴随的纯持续自旋流。不但可以通过调节量子点的能级等系统参数来对持续自旋流的大小和方向进行控制,而且量子点与外部电极之间的耦合强度也能改变量子点环内的持续自旋流的幅值。另外,我们研究了外部电极对持续自旋流的耗散作用的物理机制以及线性电导谱的峰值(零点)与持续自旋流零点(峰值)之间的联系。当没有外磁场且体系的拓扑构型为反对称耦合情形下,即使体系的几何对称性被打破,由于体系的时间反演对称性依然存在,所以纯的持续自旋流在一定条件下仍然可以在体系中存在。当有外部磁通穿过量子点环时,由于磁场能打破体系的时间反演对称性,环内不仅有持续自旋流,还会有持续电荷流伴随产生。另外,我们发现可以通过调节磁通相因子φ使某个自旋分量的持续电流完全受到抑制,从而获得具有单一自旋取向的持续电流或持续自旋流。然后,我们利用Nambu表象下的非平衡态格林函数方法,对超导电极/正常量子点环/超导电极混合介观系统中的持续电流和Josephson电流进行了理论研究。通过计算量子点环中各点间电流以及左电极中的Josephson(?)电流,我们发现,当两超导电极之间的相差φ和磁通相因子φ在某些取值区间时,持续电流能与Josephson电流共存于这样的混合量子点环体系中,并目总结出了持续电流的表达式。我们发现混合介观环中的持续电流可由体系的各种参数进行调节,如量子点能级、量子点与超导电极的耦合强度、磁通相因子φ等。由于正常导体/超导电极界面上的Andreev反射将量子点环内准粒子的量子相干与超导体内库柏对的量子相干联系起来,因此在量子点环中的持续电流不仅可由磁通相因子φ来调控,两个外部超导电极的相位差也可对环内的持续电流的大小和方向进行控制。 最后,利用变分原理和有效质量近似,我们研究了横截面为矩形的量子线中的量子限制Stark效应。讨论了量子线的几何形状、外加电场的大小和方向对电子基态Stark能移的影响。分别得到了低电场和高电场极限下Stark能移的渐近展开式。发现在低电场时,Stark能移是电场的二次式,在强电场时,Stark能移是电场的一次式。量子线横截面形状能强烈的影响Stark能移,当电场沿量子线横截面的某条边施加时,Stark能移仅与这条边的尺寸有关。另外,我们将变分波函数得出的结果与相关文献中的结果进行了比较,验证了变分波函数形式的合理性。

关键词： 北京大学   招聘启事   材料科学   量子  

关键词： 量子输运   非平衡格林函数   Gaussian   Gamess(US)   石墨烯条带  

摘要： 本文主要描述了第一性原理计算输运问题的算法细节和对石墨烯条带纳米电子器件的模拟结果。本文采用的计算方法是非平衡态格林函数与密度泛函(NEGF-DFT)。文章主要分为如下几部分：第一章主要介绍石墨纳米电子器件的学术与应用背景。其中将总结和阐述石墨的最新理论与实验上的进展,以及人们在该领域关心的问题和解决问题的困难。第二章给出使用NEGF-DFT方法的公式和算法细节,其中包括开放体系广义哈密顿矩阵的定义、基于广义哈密顿矩阵的推迟格林函数矩阵定义、Landauer-Butiker电流公式、以及能量空间态密度(DOS)和局域态密度(LDOS)的计算方法。计算中使用的围道积分算法和自恰循环流程也将在这一章给出。最后,以宽度为4的石墨烯条带作为例子,锯齿型边界的石墨烯条带的输运计算结果将在第三章中给出。在这一章中,讨论将集中在由外电场导致的最高占据态(HOMO)和最低未占据态(LUMO)轨道的重新分布,即纳米尺度上的电极化效应——该效应是调制石墨烯结电子输运性质的一个可能的机制。在本文中,我们将集中讨论石墨烯条带的散射区分子结构对其外电场响应的影响。这种由电极化效应引起的开关效应非常敏感,其Ⅰ-Ⅴ性质的开关比例非常可观。这就使石墨烯条带成为一种非常可能的未来纳米电子器件的备选材料。另外,通过对深能级的高精度计算,本文对NEGF-DFT计算石墨烯条带常见的透射谱的“坏点”给出了解释。本文的计算表明,在许多研究结果中广泛出现的“坏点”并不是由计算误差导致的：这些“坏点”与导线的能带结构密切相关。

关键词： 多酸化合物   有机无机杂化材料   钼   电荷转移   电子性质   氧化还原   非线性光学性质   密度泛函理论  

摘要： 通过超分子排列方法用各种有机配体设计和合成大量的结构奇特的杂化多金属氧酸盐(POMs)引起了广泛关注,并加快了这类材料的发展。我们使用量子化学方法设计一些更多所谓阴阳离子盐和主客体化合物的杂化材料,这些材料具有活性的电荷磁性质并能够发生解吸附-再吸附过程。多酸可以接受或释放一定数量的电子,并保持结构的完整性,从而充当很好的多电子传播器。这一特性可以使无机有机杂化的多酸化合物活跃在电极修饰和电催化研究中。这些基于多酸的无机有机杂化材料在电学,光学和信息技术领域拥有巨大的发展前景。我们已经对有机无机杂化的功能材料进行了一系列的研究。 本论文中,采用量子化学方法中的时间依赖的密度泛函方法(TDDFT)对基于多酸的杂化材料的电子性质、偶极极化率、偶极距变化(Δμ)、态密度和二阶非线性光学响应(NLO)进行研究。 1.第一部分是对功能材料的有价值的补充,在这里,电荷转移方向通过有机配体的链长的改变而改变,六钼酸盐到有机胺的电荷转移是增加这种功能材料的NLO响应的主要决定因素。原为电子受体的多酸簇变成电子供体,而有机胺作为电子受体,它们通过π共轭桥连接实现电子转移,而这种多酸作为电子供体的材料为功能化材料化学开辟了新的领域。本章对一维(D-D-A-A),二维和三维非线性光学材料的理论设计证明有机无机杂化的多酸衍生物具有很大的NLO响应。 2.第二部分主要报道了二氮烯苯基取代的多酸化合物可调的NLO性质,并且可以提供一种新途径设计并合成基于有机无机杂化多酸衍生物的高效功能材料。含有有机配体的多酸簇改变了体系电荷转移特征,实现了功能材料的新领域。本章采用DFT方法研究二氮烯苯基取代的六钼酸盐的非线性光学性质。二氮烯苯基取代的作为电子供体提高了第一超极化率,NLO性质通过配体的共轭链的增长而增加。因此,可以调节二氮烯苯基取代的六钼酸盐的NLO行为使之成为高效的NLO材料。 3.六钼酸盐中衍生物有机部分中三联吡啶的引入使之成为超分子化学中有效的分子前驱体。将多酸簇桥联到悬挂的三联吡啶上可以产生供受体化合物并成为潜在的非线性光学材料。本章研究发现改变三联吡啶上的不同取代基可以改变体系的非线性光学响应,并为实验合成新型的功能材料提供合成方案。轨道分析表明多酸和三联吡啶的电荷转移程度在二维的有机金属/多酸杂化体系中增加。这次研究为研究三联吡啶取代的六钼酸盐的大的NLO性质提供了重要的思路。 4.本章研究发现,有机胺取代的六钼酸盐衍生物的NLO响应可以从218.61×10 esu增加到490.10×10 esu。本章采用TDDFT方法研究了有机胺取代的六钼酸盐衍生物的偶极极化率和二阶非线性光学响应。具有吸电子能力的F原子的引入在调节这类有机无机杂化的多酸化合物的NLO响应起到很重要的作用,尤其化合物6[Mo6O18(NC16H8F2(CF3)2I)]2-的静态二阶极化率(βvec)达到490.10×10 esu。因此我们研究的体系可以成为很好的NLO可控的光学材料。对βvec的主要贡献分析显示沿着z轴从多酸到有机配体的电荷转移由于末端苯环上F原子的加入而提高,并且电荷转移从头部的多酸向末端的氟化的苯环移动。计算的βvec值可以通过在有机胺基团末端的苯环上引入不同的卤素原子进行调节。此外,两个三氟甲基在有机胺末端苯环上I原子两侧的取代极大影响了体系的非线性光学响应,并且使从多酸到有机胺配体的电荷转移随之增加。不同卤素原子的取代给体系的NLO响应的改变带来连锁反应。由于末端基团吸电子能力的增加,体系1到6的NLO响应按照以下顺序增加:CH3 (1) < F (2) < Cl (3) < Br (4) < I (5) < CF3 (6)。因此,我们可以利用这种连锁反应去增大电子受体的能力从而提高对体系NLO响应的影响程度。因此,本章的研究为调节有机胺取代的六钼酸盐的NLO性质提供了有力的研究手段。 5.三联吡啶取代的六钼酸盐的非线性光学响应可以从体系1的886.55×10 esu增大到体系7的4622.92×10 esu。本章采用TDDFT方法对三联吡啶取代的六钼酸盐衍生物的偶极极化率和二阶非线性光学性质进行了研究。量子力学计算发现体系7[MoO(NCH(CF) (CN))]在所有体系中的NLO响应最大。吸电子基团(F, Cl, Br, I, CF3和CN)在三联吡啶末端的引入使电荷转移沿着z轴从多酸簇向三联吡啶转移,从而导致体系7产生更有效的二阶NLO响应。通过取代而造成分子组成上的微小改变却能够导致NLO上极不相称的巨大变化,这种变化称为蝴蝶反应。 6.本章采用DFT方法研究了钒硅酸盐[Si8V14O50]12-以及相关离子,并对杂原子GeIV, PV, AsV和SiIV的变化对体系的电子和氧化还原性质的影响进行了研究。用GeIV,AsV和PV取代SiIV

关键词： 电声相互作用   库仑相互作用   AB干涉仪   非平衡格林函数   微分电导  

摘要： 随着纳米技术的迅速发展,生产超小电子器件成为可能,因此量子干涉效应在电子器件中起着非常重要的作用。为了研究电子波的相位相干性,AB干涉仪成功地把AB效应应用到量子器件中,并用之观察到了与电子相位相干性有关Fano效应。电声相互作用对量子相干性有着非常大的影响,很容易使得相干性丢失。 本文运用非平衡格林函数方法研究AB干涉仪的量子输运问题,同时考虑量子点中的电子库仑作用和电子一声子相互作用,研究它们的竞争对量子输运特性及电子相干性的影响。本文首先简单地回顾一些介观物理中重要的概念如量子点、AB效应及应用以及Fano效应。接下来介绍了电声相互作用在理论和实验上相关的研究背景、发展动态和处理方法,也对本文所采用的理论工具非平衡格林函数的概念、常用到的定理、方程、性质进行了介绍。最后,在Aharonov-Bohm环上包含一个量子点的系统中,我们研究电声相互作用和电子间的库仑相互作用对Fano共振、Breit-Wigner共振隧穿输运特性的影响,采用非平衡格林函数的方法获得计算电流的表达式,发现在Fano共振中当电声相互作用大于库仑作用时,由于干涉效应会出现负微分电导特性；而在Breit-Wigner共振中,正的有效库仑作用U使的主峰宽度变窄,负的有效库仑作用U使主峰变宽,当电声相互作用大于库仑作用时,不再出现负的微分电导。

关键词： 纳米结构   弹性声子   弹道输运   输运几率   热导   六种模式   超晶格热导率  

摘要： 近年来,随着微／纳制造技术的飞速发展,电子器件的尺寸已经进入纳米尺度。纳米尺度量子器件由于其优良的性能以及重要的应用前景已经受到了人们的广泛的关注。量子体系中物理性质的研究已经成为凝聚态物理一个非常重要的研究方向,在当今世界的高新科技领域起着关键性的作用。本文对低维量子体系中声学声子输运和热导性质进行了系统的研究,取得了一些有意义的研究结果。 研究了弹性和硬壁两种边界条件下三维T型量子结构中弹性声子输运和热导性质,详细地比较了两维和三维纳米模型的热输运性质。结果表明,对于弹性边界条件,当温度趋近于0k时,能够观察到量子化热导现象,量子化热导与结构的几何细节无关,三维情形与二维情形具有相似的热导性质。然而,对于硬壁边界条件,三维情形与二维情形中的热导性质是不同的。 利用散射距阵方法,进一步研究了低温下两个耦合的量子点调制的量子线中的弹性声子热输运性质。研究结果表明,在极低的温度下,仅仅最低模被激发,热导随着结构参数的变化而单调变化。随着温度的升高,更多的模被激发,导致热导随着结构参数的变化而非线性变化。声子的输运几率与热导依赖于量子点相对量子线对称轴的相对位置。当量子线对称轴偏离量子点中心时,热导单调增加。研究表明,调节两量子点之间的距离能有效调节热导。此外,我们也观察到非均匀量子化输运台阶。 前面的研究主要是针对单支振动模热输运性质的研究。实际上,对低温量子热导的贡献来自于最低的四支声学模。本文研究了具有catenoidal结构的量子线中最低的六支弹性声子模(压缩模,扭转模,两支弯曲模,两支光学模)的热导性质。研究结果表明最低的四支声学模的截止频率为0,而两支光学模的截止频率大于0。在理想的量子线中存在量子化的热导平台,当结构为具有catenoidal结构的量子线时,量子热导平台消失,被下降的热导曲线所取代。结果表明,来自不同振动模的热导具有不同的特征。 研究了低温下被量子点调制的量子线中六支振动模的输运几率和热导的特点。同时,比较了六支振动模热导的性质。结果表明六支模的输运几率表现为周期或准周期的行为。不同振动模的热导具有不同的输运性质。通过改变量子点的结构参数能够有效调节热导的大小。 此外,我们研究了三维超晶格中非谐相互作用的三声子散射、边界散射、界面散射、杂质散射、电声相互作用这五种散射机制对热导率的影响。研究结果表明在这五种散射机制中,边界散射和界面散射对减少热导率起着主要作用。改变横截面尺寸和超晶格横向周期的长度能够有效调节热导率。同时,研究表明超晶格横截面能有效约束声子的群速,从而导致热导率的变化。

关键词： 输运性质   量子点   量子相干性   非平衡格林函数   量子速率方程  

摘要： 作为典型的介观结构,量子点以其独特的结构特征和优良的电学、光学性能以及潜在的应用前景而日益受到人们的关注。从本世纪初开始,人们在基于半导体量子点的固态量子计算的实验研究中取得一系列重大进展。量子点的独特光学性质使之成为理想的荧光探针材料,在生物医学领域具有广阔的应用前景;量子点激光器领域也取得了突飞猛进的发展。量子点成为研究热点的原因之一在于其优越的可控性,这对于探索新的量子现象、构建未来信息技术理论基础具有重大意义。由于量子点是典型的三维受限介观系统,量子相干现象的存在使得耦合量子点的几何构型能够对输运性质产生显著影响,因此结构调控成为量子点系统性质的调控主要手段之一。另一方面,利用外加的电场、磁场、微波甚至包括温度等,都能够影响量子点中电子的性质,外场调控也成为量子调控的主要手段。通过结构和外场调控,量子点成为研究各种量子现象的“实验平台”,各种新型量子器件也得以实现,甚至固态量子计算中的种种难题也被解决如量子逻辑门操作、量子测量、弛豫问题等。因此量子点性质的调控成为目前纳米电子学、量子信息学的研究热门领域之一。 本文利用非平衡格林函数方法及量子速率方程方法,研究了几种耦合量子点系统的输运性质;同时通过结构及外场调控的手段,对耦合量子点系统的输运性质进行调制;进而探索量子相干现象,构造各种不同功能的量子点器件。论文安排如下: 第一章阐述了典型低维介观结构及其特征,介绍了耦合量子点体系中的一些量子相干效应。 第二章主要介绍了在本文中我们所使用的两种理论方法:非平衡格林函数方法和量子速率方程方法。 在第三章中,我们推导了描述含时磁场作用下三端的耦合三量子点系统的速率方程,得到了电子态占据概率和电流随时间的演化结果,研究了耦合三量子点体系在多端结构和外加含时磁场下的输运性质。研究发现:由于量子点间耦合增强,两个量子点会“粘连”变成一个大的量子点,并且在这个大的量子点中相遇的波函数会产生相干,从而引起电子局域化以及电流抑制;同时发现了多端结构中输出端之间的相位差会对输运性质产生重大影响,随着磁通变化,除了周期为2π的振荡以外,还会出来一个周期为2πφ/φ23的振荡,这种多端干涉效应是由于两个输出端之间的电流关联引起的,而且应该在多端量子器件设计中加以考虑;另一方面,我们也研究了含时磁场下量子点系统的输运性质,与量子绝热定理的结论一致,外加磁场频率增大会使得电流的AB振荡的振幅逐渐减小,直至振荡消失。 第四章考虑了一个与声子库耦合的两端AB干涉仪-量子点系统,利用非平衡格林函数方法研究了该系统的传输电流和持续电流,以及电流发生热等性质。我们发现,在混合价区域,持续电流强烈依赖于电子占据数和费米分布函数。这也意味着我们可以利用传输电流来控制持续电流的大小。另外我们还研究了电声子相互作用对持续电流的影响。研究结果表明:电声子相互作用对持续电流的影响可以分为两部分,一部分是来自于极化子效应,这和传输电流中的情况是一致的,这部分的影响非常显著;另一部分来自于三能级跳跃过程,这个影响比较微弱,但是能够比较清楚地从电流发生热随磁通变化的振荡行为上反映出来。 在第五章中,我们提出了一个封闭的两端AB干涉仪-双量子点耦合模型。基于我们的计算,我们发现该模型提供了一种探测耦合量子点系统中类分子态形成的实验方案。计算结果很清楚地给出了从两个弱耦合的量子点状态到量子点分子状态过渡的图象。通过和开放的多端AB干涉仪-双量子点耦合系统比较,我们发现这些有趣的性质来自于封闭两端A干涉仪-双量子点耦合系统的相位锁定效应。我们提出的这个实验方案可以在未来的量子探测和量子比特操作中起到重要作用。 第六章分别研究了加上电压后一维量子点阵列电流随时间的演化过程,以及磁场下二维量子点阵列的传输电流和持续电流。我们发现,随着一维量子点阵列的加长,相同电压下稳态电流变小,电流对电压的响应时间也变长,并且电子在一维量子点阵列中相邻量子点之间的来回隧穿变得更强。而对于磁场下的二维量子点阵列,我们发现不仅存在传输电流,在二维量子点阵列的边界上还存在持续电流。随着磁通的变化,持续电流和传输电流都表现出周期性的振荡行为。传输电流的振荡行为更为复杂一些:有几类不同周期的振荡行为,分别来自于通过不同费曼路径的量子干涉。 第七章是本论文的总结和对未来工作的展望。

关键词： 量子点   量子输运   环形阵列   隧穿几率  

摘要： 量子点体系中电子运动的相干性是介观电子输运性质的基本物理机制。而多量子点体系为电子隧穿提供了更多的相干路径(即Feynman路径),研究耦合量子点体系的电子输运特性,揭示共振和反共振隧穿这两种量子相干现象,可以为纳米器件的设计和制造提供理论依据。由于未来电子器件的小型化使人们将注意力直接转移到离散结构的研究上来。本论文以非平衡态格林函数作为理论工具,对多终端耦合量子点分子桥和四量子点环旁路耦合量子点串联阵列体系的电子输运性质进行了理论研究,具体内容包括： 对多端耦合量子点分子桥的量子输运特性进行了研究。利用非平衡格林函数运动方程和Dyson方程,得到体系隧穿电流表达式。通过数值计算,详细地给出了该系统解耦为两终端、三终端以及四终端情况下,电极1和其它电极之间的隧穿系数I1α(ω)在各种单量子点能级组合以及量子点间耦合强度取不同值时的计算结果,并对所得到的结果进行了比较分析。研究表明：电子通过分子桥的隧穿几率为振荡结构；电子通过体系的隧穿几率与电极中电子的能量密切相关；当存在悬挂量子点时,若电极电子的能级与单量子点能级对齐时,会出现“反共振”隧穿；此外,通过入射电极的电子并未完全进入其他电极,出现“回波”。 对旁路耦合两个量子点阵列的两终端四量子点环体系的电子输运性质进行了研究。考察了体系的传输特性对旁路耦合量子点阵列中量子点数目奇偶性的依赖关系,以及环与旁路耦合阵列中量子点的单量子点能级不匹配时,出现反共振隧穿的规律性。通过对隧穿几率的数值计算,研究表明：单量子点能级完全匹配时,由于旁路耦合量子点串联阵列,使隧穿谱线略超过两侧ε0±2V0的范围,并在ε0处出现的明显的奇偶特性依赖关系,若旁路耦合量子点阵列中包含奇数个量子点,出现反共振。若环上量子点的能级和量子点阵列上量子点能级不相等时,奇偶特性消失。相反,若阵列中的量子点数目和环中与阵列耦合的量子点的和是3的整数倍时,则出现反共振。若相邻量子点间的耦合强度有差异,隧穿能谱中的共振态的数目和反共振隧穿零点并未随着耦合强度的差异而改变,但不同的耦合组态对体系的能谱特征仍有着十分重要的作用。

关键词： 声子输运   热导率   散射矩阵法  

摘要： 运用散射矩阵方法,研究了在低温下量子波导宽度变化和长度L的变化对声学声子输运系数的影响.数值结果表明:当介电量子波导的宽度变化不大时,声学声子透射系数几乎不随宽度变化长度L的变化而变化;当介电量子波导的宽度变化比较大时,声学声子透射系数随长度L的增大而增大;当温度很低时,介电量子波导的宽度变化对热导率几乎没有影响,当温度升高时,热导率随长度L的增大而增大.

关键词： nc-Si/SiNx多量子阱材料   Z-扫描   非线性折射率   非线性吸收  

摘要： 采用射频磁控反应溅射技术与热退火处理制备了nc-Si/SiNx多量子阱材料。对样品进行了小角度XRD、Raman光谱、吸收光谱测试,研究了其结构和光学性质。采用皮秒脉冲激光单光束Z-扫描技术研究了样品在非共振吸收区的三阶非线性光学特性。实验结果表明,其非线性折射率为负值,非线性吸收属于双光子吸收。由实验数据计算得材料三阶非线性极化率为7.50×10-8esu,该值比体硅材料的三阶非线性极化率大4个数量级。对材料光学非线性产生的机理进行了探讨,认为材料的非线性极化率的增加来源于材料量子限制效应增强。