关键词：
半导体量子点
金属纳米材料
多光子发光
F(o|¨)rster共振能量转移
摘要：
金属纳米颗粒中由于表面等离子体的存在,从而产生强烈的表面等离子体共振吸收和局域电场的增强。由此引起了多种非线性增强效应,如,表面增强拉曼散射、光致发光的增强和光学非线性增强等等。这使得金属纳米颗粒在非线性光谱、生物传感、生物标识和超快光信息处理等领域中有很广阔的应用前景。
量子点由于具有可调的荧光发射,激发谱线范围宽、发射谱线窄,发光效率高、良好的光稳定性等性质引起了人们极大的关注。人们可以通过控制量子点的生长条件和工艺来达到改变量子点尺寸大小和结构,从而达到调节其光学特性的目的。正是由于半导体量子点独特的特性,使得其在光电和量子计算领域具有很广阔的应用前景。目前人们已经在单个半导体量子点中成功的实现了Rabi振荡、量子点中激子CROT量子逻辑门。由于超控两个或者多个半导体量子点之间的相互作用与耦合是量子信息研究和应用的基础,所以其以成为了人们相继研究的热点之一。Coulomb相互作用在光激发量子点耦合中起到了关键的作用,同时它引起了量子点间的Forster共振能量转移(FRET)。
本论文研究了Au-SiO2纳米晶体薄膜的光致发光特性和动力学过程。并研究了银纳米颗粒-量子点体系中的Forster共振能量转移的基理。具体包括以下几个方面：
(1)在高强度的皮秒脉冲激光激发下,通过对Au-SiO2倾斜纳米晶体薄膜光致发光和荧光寿命的研究,表明在P偏振激光激发下,随着光强的增强,多光子发光斜率(?)log(PL intensity)/(?)log(laser power)由2变为3,但在相同情况下Au-SiO2纳米晶体薄膜的多光子发光斜率始终是2,从而说明Au-Si02倾斜纳米晶体薄膜在P偏振激光激发下存在双光子向三光子发光转化的过程。局域场增强效应在此决定了其发光从双光子过程向三光子过程的转变。
(2)利用Polyol法制备了20 nm～170 nm不同颗粒尺寸的银纳米颗粒天线,并且在银纳米颗粒外包裹了一系列不同厚度的SiO2(2.5 nm～20 nm)。随着银纳米颗粒天线的粒径从20 nm增大到170 nm,等离子体二极共振(dipole)吸收峰从410 nm红移到640 nm。当其粒径大于85 nm时,出现了明显的四级共振(quadrupole)吸收峰。并且随着颗粒径的增大,银纳米颗粒天线的吸收峰位从421 nm红移动到437 nm。
(3)利用静电吸附自主装制备了双组份CdSe/ZnS量子点单层膜(QDs-590nm为供体；QDs-650 nm为受体),当有双共振Ag纳米颗粒天线(粒径110 nm,dSiO2=7 nm)时,供体和受体的PL比值达到最大值13.6,且受体的增强倍数达到了21.2,同时通过其荧光寿命发现对于供体(QD-D)在波长590 nm处,通过拟合发现对于供体而言存在快慢两个过程,其快过程寿命为2.1ns,相比没有Ag纳米天线时,慢过程寿命从15.6 ns减小到12.1ns,对于受体而言其荧光寿命相比没有Ag纳米天线时从25.6ns减小到21.5 ns,这是由于双共振Ag纳米颗粒天线的二级和四级等离子共振造成。Forster共振能量转移效率首次在室温下达到88%。
(4)当双共振Ag纳米颗粒天线达到粒径170 nm,dSiO2=7 nm时,供体和受体的PL比值达到了14,且受体的增强倍数达到了47,荧光寿命显示对于受体而言,有Ag／Si02时在λem=650 nm处的衰减速率比没有时增加了18%。这主要是由于非共振等离子增强导致辐射速率的小幅增加和非辐射速率γMNP(A)＜＜γrad(A)。相应的对于供体,其慢过程在λem=590nm处的衰减速率增加了22%,其快过程的衰减速率几乎主要来自于激子能量从供体到受体的转化速率。并且Forster共振能量转移效率达到86%。,通过理论拟合,发现实验和理论完全吻合。
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