关键词： 量子点线   非平衡格林函数   电输运   透射概率  

摘要： 设计一个三端耦合多量子点体系的模型。利用非平衡格林函数的运动方程与Dyson方程,计算出通过体系的电流表达式。对体系的电输运性质进行研究,发现一些有趣的结论:当边耦合奇数个量子点时,随着量子点数目的增加,单量子点能级处对应的共振峰逐渐发生劈裂;当边耦合偶数个量子点时,单量子点能级处总能出现一个完全共振峰。

关键词： 声学声子输运   热导   量子结构  

摘要： 利用弹性近似模型和散射矩阵方法,研究了低温下多通道量子结构中的弹性声学声子输运的性质.计算结果表明,对于低频声学声子,只要通道的横向宽度相同,各通道中最低阶模的透射概率几乎不受其他结构参数的影响,且其数值都接近于0.25;而高频声学声子在各通道中的透射概率与结构参数密切相关,不同通道中的透射概率不同;当温度非常低时,各通道的热导都接近于量子化热导π2k2BT/(3h)的四分之一;随着温度的升高,各通道的热导增减不一,不同通道的热导差异较大;改变结构参数能有效地调节各通道中声子模的分离程度和热导的大小,从而实现选择性声子输运和热传导.

关键词： 石墨烯   诺贝尔奖   量子霍尔效应   狄拉克费米子  

摘要： 石墨烯是一种仅由碳原子构成的二维材料.由于其独特的二维六角蜂窝状的晶格结构、载流子的狄拉克费米子行为及其他奇妙的物理特性,近些年来引起了人们的广泛关注.同时,它还展现出在电子、信息、能源等多个领域的巨大应用前景.曼彻斯特大学的安德烈.海姆(***)和康斯坦丁.诺沃肖洛夫(***)因其在石墨烯制备和研究方面的开创性工作获得了2010年的诺贝尔物理学奖.

关键词： 被驱动人工原子   量子动力学   原子物理   拓扑方法  

摘要： 量子计算，新兴的横跨量子力学和信息科学的学科，在最近收到了广泛的关注。其中在超导约瑟夫森结qubit中很多机制被提出并被广泛的关注，凭借着其优良的可操控性。然而来自于环境相互作用的强烈退相干是其主要的缺点。在固态量子计算对退相干的研究提供了固态物理和原子物理的交叉。在这个方向上本文提出了微薄的看法。在第一覃，我们首先介绍了本文的主要对象，超导磁通量子比特。然后我们列出了本文中的主要的结果。在第二章，我们在强场驱动的并且耦合量子噪音的两能级系统里研究了反常Landau-Zener-Stuckelberg干涉。强列的低频噪音能够分开演化路径，导致不对称的隧穿以及出乎意料的干涉条纹位置偏移和在两能级系统中粒子数翻转。在第三章，我们提出了在强场驱动的和环境相互作用的多能级超导磁通量子比特里的LZS干涉理论。我们发现不仅推相位还有阱内的弛豫都会影响干涉条纹。我们提出基于傅里叶变换的拓扑方法能够用来探测阱内弛豫，退相位和低频噪音的类型。在第四章，我们研究了连续低频驱动的超导量子比特的LZS干涉。我们发现了含时的粒子数演化以及不对称的微波驱动的LZ隧穿，其来自于被旋转波近似忽略掉的非共振项。我们采用的近似实现了LZS干涉在绝大部分变量空间上的解析描述。在第五章，我们研究了量子比特和电磁场的相互作用。来自于多模或者单模相互作用的阱间弛豫或者拉比震荡，能够提供有效的免交叉。其能导致电磁场诱导干涉。弛豫导致的干涉提供了对于量子比特和环境相互作用更深的理解。其也提供了有效的判断弛豫强度和热库特征频率的办法。并且我们发现弛豫在强场驱动的两能级系统里竟然能产生粒子数翻转。另一方面不同于拉比震荡，拉比震荡诱导的干涉包含了更多的以及可调控的光子交换所以提供了额外的操纵量子比特的方法。在第六章，我们研究在耦合噪音的超导磁通量子比特中的微波驱动冷却。我们提出了改进的冷却方法，其能够消除额外的震动自由度并且能够在强退相干保持很高的效率。并且我们指出退相干能够调控微波驱动的LZ隧穿最大化的频率，显示了非耦合动力学在量子比特的最优化冷却里的重要性。

关键词： 双酚A型环氧树脂   密度泛函方法   过渡态   能带   合成机理   量子化学计算  

摘要： 本文以双酚A型环氧树脂和压电复合材料为研究对象,通过量子化学计算方法对双酚A型环氧树脂的合成机理、PbZrO3(PZ)陶瓷的晶胞结构及环氧树脂和PZ陶瓷界面的相互作用能进行了计算研究,主要探讨了双酚A型环氧树脂合成过程中过渡态分子结构及PZ陶瓷在不同压力条件下晶胞本征参数的变化,为压电型复合材料的应用和开发提供重要的理论基础。\n 本论文工作得到了以下主要结论:\n 首先采用量子化学方法对合成双酚A型环氧树脂的两种主要单体(双酚A和环氧氯丙烷)进行分子结构优化,得到双酚A与环氧氯丙烷的分子轨道结构,可知开环醚化反应时,需要有电子从双酚A分子的HOMO轨道跃迁到环氧氯丙烷分子的LUMO轨道,其中双酚A分子的HOMO轨道中羟基的π轨道与环氧氯丙烷分子的LUMO轨道中环氧基末端C与O原子的反键轨道。σ*对称,但电子流动方向并不合理,所以跃迁禁阻,需要的反应活化能较大,双酚A与环氧氯丙烷之间的开环醚化反应并不易进行,与实验研究相符。\n 根据二步反应法合成双酚A型环氧树脂的反应机理,对合成低分子量的环氧树脂的初始开环、闭环反应过程进行了模拟计算,得到了不同反应的过渡态分子结构及反应活化能,开环反应符合分子间SN2反应机理,闭环反应机理为分子内SN2反应机理。在没有催化剂的条件下,计算得到的开环反应所需的活化能均大于220KJ／mol,闭环反应所需活化能均大于240KJ／mol,说明开环、闭环反应均不易进行,从理论上支持了采用不同催化剂进行二步法进行开环、闭环反应合成环氧树脂的方法的可行性。\n 根据一步法合成环氧树脂的方法,通过密度泛函方法求取反应的过渡态分子结构和反应活化能。在氢氧化钠参与反应的条件下,双酚A钠盐和环氧氯丙烷初始开环反应所需活化能在150KJ／mol左右,反应比没有催化剂时较易进行,但由于所需活化能依然较高,不利于环氧树脂分子链的增长。对脱去NaCl生成环氧基团的闭环反应,加入氢氧化钠后反应所需反应活化能明显变小,与实验值符合的较好,反应易于进行。\n PbZrO3(:PZ)作为PbZr1-xTixO3(PZT)的基体化合物,在压电性能和铁电性能方面也具有很重要的研究价值。采用第一性原理对PZ立方相和正交相系晶胞结构在压力条件下的的结构进行模拟计算。沿x轴施加不同的力在Pz的晶胞结构上,晶胞系数发生了变化,a值变小,b、c值增大,且立方相晶胞结构中b和c相等；晶胞中O、Pb和Zr原子间的距离发生了变化,原子周围的电荷密度由于原子距离的减小而增大,反之则减小；立方相PZ晶体的能带带隙随压力增大先变小后增大,正交相PZ晶体的能带带隙随压力增大而减小；PZ晶体的态密度在压力条件下峰值向高能级偏移。\n 对压电型复合材料中环氧树脂与PZ晶体表面的相互作用进行了分子反应动力学模拟研究。在环氧树脂聚合物片层结构密度相同的条件下,环氧树脂聚合物的分子量越大,分子的结构越松散,聚合物的分子内势能Et越小,而聚合物表面与相同PZ晶体表面之间的作用能也越小。

关键词： 纳米复合材料   CdSe量子点   发光材料   制备工艺   白光混合物   光学性能  

摘要： 白光LED作为新型高效固体光源，具有节能、绿色环保、长寿命等显著特点，其社会和经济意义巨大。理论上LED的寿命可以达到10万小时，然而，实际上白光LED一般使用寿命均小于1万小时。相关研究显示造成白光LED输出光强降低的主要原因是白光LED中荧光粉的光散射作用导致封装材料和荧光粉粘结剂的老化。量子点发光材料的粒径十分小，通常只有几个纳米，如果采用量子点发光材料作为LED用荧光粉，则完全可以避免上文提到的传统荧光粉引起的光散射作用，从而延长白光LED寿命。硅树脂材料具有许多独特的性能，在许多应用领域是其他材料所不能代替的。作为一种热固性树脂，硅树脂最突出的性能之一是优异的热氧化稳定性，因而硅树脂是一种理想的LED封装材料。\n 本论文将量子点发光材料与硅树脂材料这两个研究热点结合起来。分两个阶段，对白光LED用发光材料进行了研究。第一阶段，以改善白光LED荧光发射光谱中某些波段的缺失为目的，选择六种不同发光波长的CdSe量子点，通过配色实验制备了量子点白光混合物，并对其光谱性质，形貌特征，以及荧光量子产率等性质进行了研究；第二阶段，以研究量子点发光材料与胶黏剂混合后对其发光性质的影响为目的。以第一阶段制备的量子点白光混合物与硅树脂进行复合，制备了量子点白光混合物/硅树脂纳米复合材料，并对其荧光性能进行了相关表征。初步探讨了用量子点白光混合物替代传统荧光粉的可行性。\n 本论文的主要研究结果包括如下内容：以油酸作为表面螯合剂，乙酸镉为镉源，NazSeSO3为硒源，采用水热法，在反应温度不同的条件下，制备了不同粒径的CdSe量子点，并通过H2O2对其进行刻蚀，得到可发蓝光的小粒径CdSe量子点。获得的量子点发射光波长可覆盖457-619nm几乎整个可见光区。利用X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、紫外可见吸收光谱(UV-vis)、荧光光谱(PL)对不同反应温度得到的CdSe纳米晶进行形貌和光谱性质表征，得到了粒径均一、分散性良好的CdSe量子点，其荧光波长可覆盖457-619mn几乎整个可见光区。采用相对测量法，分别对这六种不同粒径的CdSe量子点样品的荧光量子产率进行了测定。其次对以不同粒径CdSe量子点进行配色实验获得的白光样品的发射光谱，CIE坐标，显色指数及色温进行了研究。这种白光光源不同于商业用多组分白光光源，它是由单一化学成分构成的，不存在相容性问题。\n 最后，本文采用溶液混合法制备出透明发光的CdSe-QD白光混合物/硅树脂纳米复合材料，并对其发光性质进行了研究。

关键词： 量子输运   热导率   石墨烯   线性响应   实空间Kubo方法   局域化效应   碳纳米管系统  

摘要： 本文发展了一种计算无序体系热导的实空间Kubo方法，计算量正比于系统尺寸。该方法理论上基于Kubo的线性响应理论，数值上利用对演化算符进行Cheybyshev多项式展开和采用Lanczos三对角矩阵技术和连分数方法求态密度，有效地处理声子波包在实空间中的演化并计算声子扩散系数。声子输运平均自由程和热导进而可以通过扩散系数计算。跟基于格林函数的Landauer方法比较起来，该方法具有两个优点：第一，计算量线性正比于系统横向尺度；第二，可以同时计算所有不同频率下的这些物理量。此外，跟局域化效应有关的多散射现象可以通过扩散系数随时间的变化关系反应出来。\n 首先我们用该方法计算了同位素无序的碳纳米管系统的声子输运平均自由程，这些结果和Landauer方法的模拟结果以及解析结果的一致性证明了该方法的准确性。我们然后研究了宽度达到几十个纳米的具有边缘无序的石墨烯纳米带的声子输运平均自由程和热导性质。这个尺度远远超出了其他方法的所能企及的上限，这表明了该方法的有效性。边缘为Armchair形状的纳米带的输运平均自由程完全不同于边缘为Zigzag形状的纳米带。对于主导不太高温度下的热导的中间频率模，Armchair纳米带的平均自由程比Zigzag形状的纳米带的小。在宽度达到17纳米时，边缘无序仍然可以使石墨烯纳米带的热导降低达一个数量级。\n 最后我们研究了两种二维的石墨烯类型的结构。第一种是13C同位素无序的石墨烯。当13C杂质聚集形成团簇时，声子输运平均自由程完全不同于弹性平均自由程，这意味着在计算热导率时用弹性平均自由程近似输运平均自由程是没有意义的。第二种是氮化硼和石墨烯的混合结构，在我们的计算中畴的体积分数覆盖从0到100%的全空间，畴的直径最高达8纳米。计算结果显示声子输运平均自由程在氮化硼的体积分数达到50%时最小，跟有效介质模型所给出的结果一致。我们从理论上预言了畴尺寸对声子传播和热导率的强烈影响，在相同体积分数下，室温热导率随畴尺寸减小而降低。\n 该方法同样适用于三维系统以及其他的非碳基系统。

关键词： 石墨烯   量子霍尔效应   低温量子输运   非线性磁阻   能带结构   标度律  

摘要： 石墨烯是一种由单个原子层的碳元素组成的二维晶体材料，具有奇异的线性色散关系，形成了固体材料中独特的狄拉克费米子系统，因而受到基础研究的高度重视。同时，作为潜在的全碳电子学器件材料，石墨烯具有广阔的应用前景。本论文致力于研究石墨烯在低温强磁场下的奇异的量子输运性质，同时也对石墨烯器件的物性进行了探索。\n 文章首先介绍了石墨烯的热稳定性、能带结构以及基本的低温电输运性质。\n 第二章介绍了石墨烯的制备方法和鉴别方法，详细说明了我们制备石墨烯器件的完整流程，并讨论了获得高性能器件的一些方法。\n 第三章介绍了在石墨烯非线性磁阻中的一个新发现。当在石墨烯霍尔器件中加入大电流时，我们发现在磁场中的Shubnikov-de Haas振荡发生衰减，有意思的是，从衰减的幅度提取出的电子温度竟然和电流的大小成线性关系。在微分磁阻中，我们第一次观察到了大电流引起的相位反转，而且反转所发生的磁场与加入的电流呈线性关系。借助于一个通用的磁阻振荡关系式，我们对上述现象给出了完整的理论解释。\n 第四章介绍了石墨烯量子霍尔平台与平台转变的一些结果。在传统的二维电子系统中，由短程散射机制主导的输运系统在量子霍尔平台与平台转变中有一个普适的标度律关系。尽管有的研究者报道石墨烯也满足于这个普适的标度律关系，但是我们的结果表明，在石墨烯中并没有普适的标度律关系，这说明在石墨烯的电输运中长程散射机制起着重要作用。\n 第五章介绍了石墨烯量子点在磁场中的输运性质。在狄拉克点处，量子点表现出很好的库仑阻塞效应，库仑充电能级在低磁场中有非常大的移动。在高磁场的量子霍尔效应区，载流子可以由边缘态无耗散地隧穿通过量子点。我们对量子点从无耗散隧穿到库仑阻塞的转变作了讨论。\n 第六章对本论文的工作进行了总结和展望。

关键词： 量子点   尺寸非均匀性   宽增益谱   短波长   超辐射发光二极管  

摘要： 自组装量子点材料具有本征的尺寸非均匀性导致的光增益谱展宽特性，在宽光谱光电子器件中有着广阔的应用前景。本论文利用自组装量子点的宽增益谱特性，在GaAs基短波长InAlGaAs/AlGaAs量子点及亚单层InAs/GaAs量子点的材料生长、光学性质、超辐射发光管器件等方面开展了深入系统的工作，取得了一些具有创新性的研究成果。\n 本论文的主要内容与成果如下：\n 1.短波长InAlGaAs/AlGaAs量子点生长及性质研究。优化了衬底温度、沉积量、InAlGaAs量子点中Al的组份、AlGaAs势垒中Al的组份等生长和结构参数，获得了密度较高、光学质量较好的短波长InAlGaAs/AlGaAs量子点材料，并利用光致发光方法对量子点的光学性质进行了研究。为短波长量子点超辐射发光管器件的研制打下了基础。\n 2.短波长InAlGaAs/AlGaAs量子点超辐射发光管研究。在优化材料生长参数和工艺条件基础上，制备了室温脉冲工作、输出功率为18 mW、中心波长为884 nm、光谱半高宽为37 nm的短波长量子点超辐射发光管器件。这是首次利用量子点材料制备的短波长量子点超辐射发光管器件。\n 3.首次发现了J形波导结构超辐射发光管器件中，由弯曲波导腔面和直形波导腔面测量的P-I曲线存在交叉现象，并给出了定性及定量的解释。分析指出，该现象源自于弯曲波导部分由于波导的弯曲导致的额外光损耗。由此发现，弯曲波导损耗是影响J形波导超辐射发光管输出功率的重要因素。\n 4.亚单层InAs/GaAs量子点超辐射发光管研究。首次利用InAs/GaAs亚单层量子点研制出了量子点超辐射发光管器件。器件在室温脉冲条件下工作，输出功率为24 mW，中心波长为971 nm，光谱半高宽为16 nm。

关键词： 纳米材料   结构特征   电子结构   量子调控理论  

摘要： 化合物半导体纳米材料具有独特的结构特征和电子特征,如高表面体积比和尺寸效应等,因而成为纳米技术应用的基础。人们采用各种先进的实验技术,努力使纳米材料具备优良的力学、电学、磁学和光学性质。随着计算材料科学的快速发展,高级的电子结构计算理论能够解释和指导实验工作。本论文利用密度泛函理论计算,研究了表面吸附、缺陷、掺杂和外电场对化合物半导体纳米材料电子结构的调控作用和调控机理,得到了以下理论结果:\n 一、通过研究化学基团H、NH2、OH和SH对氮化镓纳米线的表面修饰,发现表面修饰可以有效地移除位于导带底的表面态,能带结构的改变依赖于化学基团的覆盖率和吸附位置,不同的化学基团修饰可以调节能带带隙。\n 二、研究了一维氧化锌纳米线和单壁氧化锌纳米管中的缺陷的结构特征、形成能和电子结构。对于氧化锌纳米线而言,表面氧空位的形成能随纳米线尺寸的改变而变化很小。氧空位的缺陷态表现出尺寸依赖的特征,从而预测了与氧空位相关的光学性质会随纳米线直径的减小表现出很强的尺寸依赖特征。表面锌空位的出现导致表面原子重新成键,并且产生2.0μB的磁矩。(10,0)锯齿形和(6,6)扶手椅形单壁氧化锌纳米管中的缺陷的形成能差别很小。由于所有原子都位于表面上,原子反位缺陷在单壁氧化锌纳米管中能够形成。锌空位会导致2.0μB的局域磁矩,但是两个锌空位之间的磁交换作用随距离的增加而减小。氮原子替代氧原子或锌原子都会产生1.0μB的局域磁矩,并且两个近邻氮原子的铁磁耦合状态比反铁磁耦合状态稳定。\n 三、基于GGA+U密度泛函理论计算,提出了一种解释n型铜掺杂氧化锌系统中铁磁性成因的观点。在n型铜掺杂氧化锌系统中,由于铜杂质会陷落电子,电子部分占据铜原子对(Cu-pair)位于带隙中的空态能够稳定铁磁态,从而为利用掺杂技术调控氧化锌薄膜和纳米线的电学和磁学特征提供了理论指导。\n 四、通过研究外电场对氧化锌纳米线和纳米管电子结构的影响,发现当加入与轴向垂直的外电场时,氧化锌纳米线和纳米管的带隙显著减小。使带隙闭合的临界电场随纳米线直径的增加而减小。纳米管的带隙随电场增加而减小的速率大于纳米线带隙的减小速率。处于不同电势区域的原子的能态移动导致带隙的减小。