关键词： 能斯特效应   量子霍尔效应   新超导体   能带结构   声子频率   电声子耦合常数   超导电性  

摘要： 单层石墨作为新型的二维纳米功能材料，具有优异的晶体结构和电磁性质，被视为最有望取代硅基电子器件的新型材料。随着单层石墨中发现反常的量子霍尔效应以后，人们在双层石墨中发现另一种反常的量子霍耳效应。实验报道通过对双层石墨外加电场或者进行化学掺杂，能有效控制其带隙宽度。最近实验上新报道强磁场下单层石墨中存在异常的能斯特效应。在高温下，横向温差电导率αxy趋向于与磁场、温度无关的普适常数。所有这些结果都有助于更深入的理解纳米结构材料的量子输运特性。在本文中，我们应用紧束缚近似模型研究了单层、双层石墨材料在强磁场下的量子霍尔效应和能斯特效应。此外，本论文还通过第一性原理计算研究了一系列新型超导材料MgB2,MAlSi(M=Ca,Sr),MgCNi3的超导机理和磁性质，对发展BCS超导理论和设计合成新型超导材料具有重要意义。\n 本论文工作包括以下两个部分：\n 在第一部分，我们通过数值计算研究了单层、双层石墨材料的热、电、磁输运性质。我们的创新工作是：(1)双层石墨的量子霍尔效应及杂质散射的影响。在双层石墨中，实验上发现的反常电导率量子化规律仅出现在带心附近，并满足σxy=(2e2/h)N,Ⅳ=±1,±2…（不计自旋）。这里没有σxy=0的霍尔平台。随着杂质散射强度w的增加，较高位置的霍尔平台最先被破坏。带心附近的两个平台最稳定。当散射强度增大到w=3.2时，所有的量子态消失，系统完全进入绝缘相。在偏压双层石墨中，由于价带与导带间存在带隙，使得Dirac点原本高度简并的朗道能级发生分裂，因而出现σxy=0的霍尔平台。当杂质散射增大到中等强度w=2.0时，价带与导带间的带隙消失，带心的零平台被破坏，系统出现金属相。(2)单层石墨在强磁场下的能斯特效应。我们发现横向温差电导率α.y是温度与中心朗道能级宽度比值的普适函数，并随着温度的变化展现出不同的渐进行为。低温下，当温度和费米能量远小于中心朗道能级的宽度时，αy随温度的升高线性增加。高温下，当温度与中心朗道能级的宽度大小相当时，αy趋近一个与磁场、温度无关的普适常数2.77kBe/h。能斯特信号在中心朗道能级有很大的峰值，而在其他朗道能级的峰值很小，且在零附近上下振荡。温差电动势却正好相反。这些均与最新的实验结果相一致。\n 在第二部分，我们应用第一性原理和线性响应的方法研究了一系列新型超导材料的超导电性。我们通过计算其电子谱、声子谱及电声子耦合常数，研究超导电性与原子尺寸、晶格的排序和结构的关系。我们的创新工作是：(1)MgB2晶格平面拉伸对超导电性的影响。MgB2平面拉伸使得声子谱中B原子的E2g声子频率显著下降，电声子耦合强度λ和声子对数平均频率ωln增强，因此超导转变温度Tc可提高到41.26K。计算结果能很好的解释在SiC上生长MgB2薄膜提高超导转变温度以及MgB2超导转变温度的负压力效应。(2)三元硅化物MAlSi(M=Ca,Sr)的超导电性与原子排列序的关系。根据实验报导的CaAlSi中Al和Si原子在平面和垂直平面的方向都成有序排列，本文中我们用双层超格子原胞模型研究CaAlSi的超导电性，用虚晶近似模型研究SrAlSi的超导电性，得到以下结论：CaAlSi中由于每个原胞包含两个(Al,Si)层，因此声子谱中在低频区出现了两类Al-Si原子的振动模式（B1g和A2u），在整个布里渊区都没有出现虚频，晶格结构稳定。计算的声子对数平均频率ωln＝147K，电声子耦合常数λ=0.8，因此CaAlSi的超导电性可用提高的中等耦合的BCS理论来解释。SrAlSi中Al和Si原子在平面内无序分布。用虚晶近似模型计算得到的声子对数平均频率ωln=188K，电声子耦合常数λ=0.57，可用弱耦合的BCS理论来解释其超导电性。我们的模型能够解释实验结果。(3)空穴掺杂MgCNi3的超导电性和磁性。在***3(0≤x≤0.5)中，随着掺杂量x的增大，系统的总能量增高，晶格结构趋向不稳定状态。当掺杂量增加到x=0.12时，体弹性模量及其对压力的一阶导数出现突变点，系统发生结构相变。同时x的增大使得系统磁性增强，当掺杂量增加到x=0.12时，原胞磁矩突变为0.143μB，系统产生铁磁相变。因此MgCNi3是铁磁涨落引起的超导电性。

关键词： 低毒性或生物兼容性量子点   制备   应用  

摘要： 量子点是一种新型的荧光材料,由于独特的微观结构和物理、化学特性,使其在生物医学领域有广阔的应用前景。通过对近十多年来,有关含重金属的量子点制备技术、应用实例等的现状分析,提出了合成新颖的无重金属量子点即低毒性或生物兼容性量子点的重要意义和迫切性,介绍了合成低毒性或生物兼容性量子点的最新研究现状,并展望了今后的发展前景。

关键词： 多尺度理论   密度泛函理论计算   分子动力学模拟   电荷输运性质   有机光电材料   酞菁晶体   量子力学  

摘要： 酞菁因其良好的稳定性、多功能性、易加工性和优越的光电性能，被广泛应用于光电器件（如有机场效应晶体管和太阳能电池等）的制备。各种光电器件设计的一个核心问题就是电荷输运的效率。从酞菁种类繁多的同质多晶到器件中的薄膜，材料内部的堆积结构发生了很大的变化，单纯依赖电子结构计算或分子模拟，都无法全面地描述电子转移或光致电荷转移过程。因此，本文采用量子力学和分子力学相结合的多尺度理论方法，系统研究了碘掺杂酞菁晶体、取向依赖的铜酞菁（氟代铜酞菁）薄膜以及不同形状的分子在不同基底上的自组装成膜性质，探讨了分子聚集体对电荷输运性质的影响，为优化设计有机光电器件提供了丰富的理论信息。本文的主要内容可以分为以下四个方面:\n 一、碘掺杂酞菁晶体的电荷输运性质\n 我们引入静电嵌入模型，考虑了晶体排列、掺杂剂的影响。在此基础上，分别使用位能校正的能量劈裂和基于Fock矩阵的孤立轨道两种方法系统研究了酞菁体系的分子堆积及其共轭骨架修饰与取代、外加电场对转移积分的影响。我们发现分子间距离对转移积分的影响最大。掺杂剂的量也是调控电荷传输性质一个至关重要的因素。外加电场基本不会改变转移积分。引入不同的中心金属可以改变重组能，但对转移积分的影响不大。我们还可以通过改变共轭骨架的大小和周边的取代基，来调控电荷输运性质。\n 二、酞菁薄膜中分子取向对电荷输运性质的影响\n 我们采用静电嵌入模型计算了取向依赖的CuPc/ F16CuPc异质结的能级分布。利用分子动力学(MD)与密度泛函理论(DFT)相结合的多尺度模拟计算了场效应晶体管中平躺与站立的CuPc和F16CuPc薄膜的载流子迁移率。我们还利用静电嵌入模型，近似地考虑电荷转移过程中外部重组能的贡献。根据MD模拟，我们发现外加电场（平行或垂直于基底）会改变CuPc和F16CuPc薄膜内分子间距。站立在辛烷基硫醇修饰的Au(111)面上的CuPc薄膜的空穴和电子迁移率近似为10-1和10-2 cm2·V-1·s-1。施加电场后，CuPc和F16CuPc薄膜的空穴和电子迁移率分别下降了1到3个数量级。CuPc(F16CuPc)薄膜显示了典型的取向依赖的载流子迁移率，其站立与平躺取向迁移率的比率在10～1000。此外，我们还发现了热涨落引起酞菁分子偏离共平面结构，这也将影响电荷输运性质。\n 三、并五苯、取代并五苯以及铜酞菁在表面的自组装行为\n 不同拓扑结构的分子能形成不同堆积形貌的晶体与自组装膜，我们通过MD模拟展示了棒状并五苯、树枝状取代并五苯以及盘状铜酞菁分子在SiO2或十八烷烃基修饰的SiO2(OTS/SiO2)表面的自组装行为。我们发现基底的表面形貌对分子的取向和堆积结构有显著的影响，棒状分子能在SiO2或OTS/SiO2表面站立，而枝状延伸的取代基将限制并五苯的竖立，取代并五苯更倾向于形成面对面的有序π堆积分子膜，盘状铜酞菁分子也是平躺于SiO2或OTS/SiO2表面。MD模拟将为实验设计具有特定取向和堆积结构的薄膜提供丰富的理论信息。\n 四、CuPc/PTCDI给/受体界面光生载流子重组能的计算\n 通过DFT/TDDFT的计算，研究了CuPc/PTCDI界面光生载流子的产生与湮灭过程中的重组能。计算结果为设计新型高效有机太阳能电池提供理论指导。

关键词： 染料敏化太阳能电池   阳极材料   碳纳米管   石墨烯  

摘要： 太阳能电池的发展对缓解人类所面临的能源危机和环境污染有着重要意义,其发展受到世界各国政府的高度重视。1991年,Gratzel小组在Nature上首先报道了染料敏化的多孔二氧化钛纳米晶光伏电池可以达到7.1%的转化率,随后染料敏化太阳能电池被广泛研究。典型的染料敏化的二氧化钛纳米晶太阳能电池的工作原理是:染料吸收太阳光中的可见光跃迁至激发态,光生电子快速注入到二氧化钛半导体导带内,电解液中的I-/I3-将染料还原为基态,而注入到二氧化钛导带的电子被收集形成光电流。依据上述原理用无机半导体取代染料作为敏化剂的电池称为量子点敏化太阳能电池。\n 光阳极是该电池的主要组成部分。电子在光阳极中的传输是浓度梯度驱使下的扩散机制,传输过程中容易被空穴或者电解质中氧化基团捕获,这是光电流损失的重要原因,也是制约染料/量子点敏化太阳能电池效率提高的关键问题。鉴于此,本论文从提高电子传输效率、降低电子-空穴复合机率入手,提出了低维碳材料,主要是碳纳米管和石墨烯,增强染料/量子点敏化太阳能电池性能的研究方向。\n 作为低维碳材料,碳纳米管是一维管状结构,具有高比表面积和优异的导电性能。很多研究工作都发现这是一种优秀的导电通道。在本论文中,制备了多壁碳纳米管-石墨烯的复合粉体,将其掺杂到染料敏化太阳能电池的光阳极中,发现经过对碳纳米管长度与含量的优化,可将染料敏化太阳能电池的效率提高40%。这主要是因为多壁碳纳米管通过在二氧化钛中构建导电网络,为电子的传输提供通道而降低了载流子复合。\n 作为低维碳材料,石墨烯具有极好的结晶性及电学质量;其室温迁移速率可以达到15000 cm2V-1s-1,为传统半导体硅材料的数百至上千倍;此外,石墨烯的理论比表面积高达2630 m2/g。这些优异的特性使得石墨烯在作为电子收集、电子传输材料方面极为潜力,将异质絮凝法制备得到的石墨烯与二氧化钛复合粉体掺杂到光阳极后,发现相应的染料敏化太阳能电池中,石墨烯作为一种电子传输的导电网络,可以大大延长电子的寿命提高电子进入外电路的几率。此外,利用化学沉淀法制备的石墨烯-量子点CdSe复合粉体可经过简单易行的真空抽滤法直接形成薄膜,将其作为光阳极应用于量子点敏化太阳能电池后,石墨烯充分发挥其电子收集、电子传输方面的潜力,有效地提高了电子由激发态量子点注入到石墨烯表面的能力同时可以将这些电子快速传输至导电玻璃。在石墨烯的增强作用下,相应的染料/量子点敏化太阳能电池的光电流密度与效率均有明显提高。

关键词： 多酸化合物   有机无机杂化材料   钼   电荷转移   电子性质   氧化还原   非线性光学性质   密度泛函理论  

摘要： 通过超分子排列方法用各种有机配体设计和合成大量的结构奇特的杂化多金属氧酸盐(POMs)引起了广泛关注,并加快了这类材料的发展。我们使用量子化学方法设计一些更多所谓阴阳离子盐和主客体化合物的杂化材料,这些材料具有活性的电荷磁性质并能够发生解吸附-再吸附过程。多酸可以接受或释放一定数量的电子,并保持结构的完整性,从而充当很好的多电子传播器。这一特性可以使无机有机杂化的多酸化合物活跃在电极修饰和电催化研究中。这些基于多酸的无机有机杂化材料在电学,光学和信息技术领域拥有巨大的发展前景。我们已经对有机无机杂化的功能材料进行了一系列的研究。 本论文中,采用量子化学方法中的时间依赖的密度泛函方法(TDDFT)对基于多酸的杂化材料的电子性质、偶极极化率、偶极距变化(Δμ)、态密度和二阶非线性光学响应(NLO)进行研究。 1.第一部分是对功能材料的有价值的补充,在这里,电荷转移方向通过有机配体的链长的改变而改变,六钼酸盐到有机胺的电荷转移是增加这种功能材料的NLO响应的主要决定因素。原为电子受体的多酸簇变成电子供体,而有机胺作为电子受体,它们通过π共轭桥连接实现电子转移,而这种多酸作为电子供体的材料为功能化材料化学开辟了新的领域。本章对一维(D-D-A-A),二维和三维非线性光学材料的理论设计证明有机无机杂化的多酸衍生物具有很大的NLO响应。 2.第二部分主要报道了二氮烯苯基取代的多酸化合物可调的NLO性质,并且可以提供一种新途径设计并合成基于有机无机杂化多酸衍生物的高效功能材料。含有有机配体的多酸簇改变了体系电荷转移特征,实现了功能材料的新领域。本章采用DFT方法研究二氮烯苯基取代的六钼酸盐的非线性光学性质。二氮烯苯基取代的作为电子供体提高了第一超极化率,NLO性质通过配体的共轭链的增长而增加。因此,可以调节二氮烯苯基取代的六钼酸盐的NLO行为使之成为高效的NLO材料。 3.六钼酸盐中衍生物有机部分中三联吡啶的引入使之成为超分子化学中有效的分子前驱体。将多酸簇桥联到悬挂的三联吡啶上可以产生供受体化合物并成为潜在的非线性光学材料。本章研究发现改变三联吡啶上的不同取代基可以改变体系的非线性光学响应,并为实验合成新型的功能材料提供合成方案。轨道分析表明多酸和三联吡啶的电荷转移程度在二维的有机金属/多酸杂化体系中增加。这次研究为研究三联吡啶取代的六钼酸盐的大的NLO性质提供了重要的思路。 4.本章研究发现,有机胺取代的六钼酸盐衍生物的NLO响应可以从218.61×10 esu增加到490.10×10 esu。本章采用TDDFT方法研究了有机胺取代的六钼酸盐衍生物的偶极极化率和二阶非线性光学响应。具有吸电子能力的F原子的引入在调节这类有机无机杂化的多酸化合物的NLO响应起到很重要的作用,尤其化合物6[Mo6O18(NC16H8F2(CF3)2I)]2-的静态二阶极化率(βvec)达到490.10×10 esu。因此我们研究的体系可以成为很好的NLO可控的光学材料。对βvec的主要贡献分析显示沿着z轴从多酸到有机配体的电荷转移由于末端苯环上F原子的加入而提高,并且电荷转移从头部的多酸向末端的氟化的苯环移动。计算的βvec值可以通过在有机胺基团末端的苯环上引入不同的卤素原子进行调节。此外,两个三氟甲基在有机胺末端苯环上I原子两侧的取代极大影响了体系的非线性光学响应,并且使从多酸到有机胺配体的电荷转移随之增加。不同卤素原子的取代给体系的NLO响应的改变带来连锁反应。由于末端基团吸电子能力的增加,体系1到6的NLO响应按照以下顺序增加:CH3 (1) < F (2) < Cl (3) < Br (4) < I (5) < CF3 (6)。因此,我们可以利用这种连锁反应去增大电子受体的能力从而提高对体系NLO响应的影响程度。因此,本章的研究为调节有机胺取代的六钼酸盐的NLO性质提供了有力的研究手段。 5.三联吡啶取代的六钼酸盐的非线性光学响应可以从体系1的886.55×10 esu增大到体系7的4622.92×10 esu。本章采用TDDFT方法对三联吡啶取代的六钼酸盐衍生物的偶极极化率和二阶非线性光学性质进行了研究。量子力学计算发现体系7[MoO(NCH(CF) (CN))]在所有体系中的NLO响应最大。吸电子基团(F, Cl, Br, I, CF3和CN)在三联吡啶末端的引入使电荷转移沿着z轴从多酸簇向三联吡啶转移,从而导致体系7产生更有效的二阶NLO响应。通过取代而造成分子组成上的微小改变却能够导致NLO上极不相称的巨大变化,这种变化称为蝴蝶反应。 6.本章采用DFT方法研究了钒硅酸盐[Si8V14O50]12-以及相关离子,并对杂原子GeIV, PV, AsV和SiIV的变化对体系的电子和氧化还原性质的影响进行了研究。用GeIV,AsV和PV取代SiIV

关键词： 激光制冷   单分子   量子计算机   绝对零度  

摘要： 据英国《自然》杂志网站9月19日报道,科学家使用激光,把分子冷冻到接近绝对零度,这是单分子激光制冷首次达到这样的低温。向控制物质化学物理过程,制造量子计算机迈进了一大步。

关键词： 半导体量子点   金属纳米材料   多光子发光   F(o|¨)rster共振能量转移  

摘要： 金属纳米颗粒中由于表面等离子体的存在,从而产生强烈的表面等离子体共振吸收和局域电场的增强。由此引起了多种非线性增强效应,如,表面增强拉曼散射、光致发光的增强和光学非线性增强等等。这使得金属纳米颗粒在非线性光谱、生物传感、生物标识和超快光信息处理等领域中有很广阔的应用前景。 量子点由于具有可调的荧光发射,激发谱线范围宽、发射谱线窄,发光效率高、良好的光稳定性等性质引起了人们极大的关注。人们可以通过控制量子点的生长条件和工艺来达到改变量子点尺寸大小和结构,从而达到调节其光学特性的目的。正是由于半导体量子点独特的特性,使得其在光电和量子计算领域具有很广阔的应用前景。目前人们已经在单个半导体量子点中成功的实现了Rabi振荡、量子点中激子CROT量子逻辑门。由于超控两个或者多个半导体量子点之间的相互作用与耦合是量子信息研究和应用的基础,所以其以成为了人们相继研究的热点之一。Coulomb相互作用在光激发量子点耦合中起到了关键的作用,同时它引起了量子点间的Forster共振能量转移(FRET)。 本论文研究了Au-SiO2纳米晶体薄膜的光致发光特性和动力学过程。并研究了银纳米颗粒-量子点体系中的Forster共振能量转移的基理。具体包括以下几个方面： (1)在高强度的皮秒脉冲激光激发下,通过对Au-SiO2倾斜纳米晶体薄膜光致发光和荧光寿命的研究,表明在P偏振激光激发下,随着光强的增强,多光子发光斜率(?)log(PL intensity)/(?)log(laser power)由2变为3,但在相同情况下Au-SiO2纳米晶体薄膜的多光子发光斜率始终是2,从而说明Au-Si02倾斜纳米晶体薄膜在P偏振激光激发下存在双光子向三光子发光转化的过程。局域场增强效应在此决定了其发光从双光子过程向三光子过程的转变。 (2)利用Polyol法制备了20 nm～170 nm不同颗粒尺寸的银纳米颗粒天线,并且在银纳米颗粒外包裹了一系列不同厚度的SiO2(2.5 nm～20 nm)。随着银纳米颗粒天线的粒径从20 nm增大到170 nm,等离子体二极共振(dipole)吸收峰从410 nm红移到640 nm。当其粒径大于85 nm时,出现了明显的四级共振(quadrupole)吸收峰。并且随着颗粒径的增大,银纳米颗粒天线的吸收峰位从421 nm红移动到437 nm。 (3)利用静电吸附自主装制备了双组份CdSe/ZnS量子点单层膜(QDs-590nm为供体；QDs-650 nm为受体),当有双共振Ag纳米颗粒天线(粒径110 nm,dSiO2=7 nm)时,供体和受体的PL比值达到最大值13.6,且受体的增强倍数达到了21.2,同时通过其荧光寿命发现对于供体(QD-D)在波长590 nm处,通过拟合发现对于供体而言存在快慢两个过程,其快过程寿命为2.1ns,相比没有Ag纳米天线时,慢过程寿命从15.6 ns减小到12.1ns,对于受体而言其荧光寿命相比没有Ag纳米天线时从25.6ns减小到21.5 ns,这是由于双共振Ag纳米颗粒天线的二级和四级等离子共振造成。Forster共振能量转移效率首次在室温下达到88%。 (4)当双共振Ag纳米颗粒天线达到粒径170 nm,dSiO2=7 nm时,供体和受体的PL比值达到了14,且受体的增强倍数达到了47,荧光寿命显示对于受体而言,有Ag／Si02时在λem=650 nm处的衰减速率比没有时增加了18%。这主要是由于非共振等离子增强导致辐射速率的小幅增加和非辐射速率γMNP(A)＜＜γrad(A)。相应的对于供体,其慢过程在λem=590nm处的衰减速率增加了22%,其快过程的衰减速率几乎主要来自于激子能量从供体到受体的转化速率。并且Forster共振能量转移效率达到86%。,通过理论拟合,发现实验和理论完全吻合。

关键词： 量子点   格林函数   电子输运   隧道耦合  

摘要： 由于介观系统中的量子点与自然界中的原子、分子具有非常相似的物理特性,因此对量子点系统的研究成为凝聚态物理的一个重要领域,而对量子点系统的输运性质的研究也得到越来越多研究人员的重视。理论上发展了许多处理量子点系统输运性质的数值和近似迭代的方法,但对量子点阵列电子输运的严格解析计算却很难处理。 本文运用研究相互作用多粒子系统的重要理论研究方法—格林函数方法,研究准一维结构的交替量子点系统中的电子输运现象,通过系统中直流电流、微分电导及其态密度的严格解析表达式,研究此系统的电子输运性质及其变化趋势,为以后处理复杂的准一维系统提供相关的基本模型和理论依据。主要内容为: 1.利用严格的格林函数方法,研究了交替A/B量子点阵列中的电子输运性质。通过引入新的矩阵D2 m ( xa ,xb ),得到了这个模型中的DC电流、微分电导和态密度的严格解析表达式。结果表明,DC电流曲线中的双台阶结构、微分电导曲线中的双主峰结构和态密度曲线中的不对称多峰结构等现象,都敏感地依赖系统中量子点的数量,量子点A/B的单电子能级差和量子点A/B和库的共振宽度。同时,分析和计算了量子点A/B的单电子能级差和量子点A/B与库的共振宽度对输运性质的影响。虽然A/B交替量子点阵列是一种简单的量子点系统,但是这个严格解可以作为研究多重交替量子点或其它量子点系统输运性质的基础和判据。 2.将交替量子点系统中电子输运性质与N个相同量子点系统中电子输运性质进行比较,指出了两种不同的量子点阵列的电子输运性质的差异。结果表明,尽管两种模型中电子输运性质存在相似的特性,但对于A/B交替量子点系统来说,其电子输运特性的变化更加多样,影响的因素也更加复杂。

关键词： 锗硅核壳型纳米线   磁输运   弱反局域化   量子点   安德列耶夫反射   超导电极  

摘要： 本论文针对锗硅核壳型纳米线这种新型半导体材料中的空穴输运性质进行了低温下量子输运性质的实验研究。主要侧重于两个方面：一是通过实验测量弱反局域化来探讨锗硅核壳型纳米线中的各种驰豫机制以及自旋轨道耦合相互作用;二是通过测量由超导材料做源漏电极的量子点器件来探讨锗硅核壳型纳米线量子点中能级结构与其旁边电极中超导态的相互作用。 本论文的主要内容有： 1.简单介绍论文中涉及到的与锗硅核壳型纳米线磁输运性质相关的物理概念。 2.简单介绍了本论文中所涉及到的样品器件在加工过程中需要用到的微纳米加工仪器、工艺和技术,并详细介绍了光刻、电子束曝光等重点工艺的技术技巧。然后对本论文中所用到的样品和器件的加工流程做了细致的介绍。 3.从实验角度,研究了普通金属材料做电极时单根锗硅核壳型纳米线中空穴的弱反局域化现象。并由相应的理论拟合出了空穴输运过程中各种驰豫机制对应的特征量,更重要的是得到了此材料中自旋轨道耦合的强度。并发现这些特征量和自旋轨道耦合强度都可由实验可控参数调制。 4.研究了源漏电极为超导材料的锗硅核壳型纳米线量子点器件。发现在量子点与超导电极耦合较弱时,量子点的正常单空穴隧穿过程由于超导电极中打开的超导能隙而被抑制。 5.研究了同样是源漏电极为超导材料的锗硅核壳型纳米线量子点器件,但是在量子点与超导电极耦合较强时,原来被超导电极中超导能隙抑制的量子点单空穴隧穿过程又被Andreev反射所增强。因而出现了Andreev反射增强的量子点中相位相干的单空穴隧穿过程。 6.在源漏电极为超导材料的锗硅核壳型纳米线量子点器件中,发现了高阶的共隧穿过程,并伴随有负微分电导现象。这些现象都是由于Andreev反射而引起的,并随着超导电极失去超导特性而消失。 7.对以上实验工作进行总结,强调本论文工作意义的同时,提出其中有待改进之处。并对将来在锗硅核壳型纳米线上的量子输运实验研究提出可行性建议。 本论文的主要创新点为： 1.首次对锗硅核壳型纳米线在低温下进行了磁输运性质的系统研究。 2.通过弱反局域化实验,提取出了锗硅核壳型纳米线中的自旋轨道耦合强度,并发现此强度可被外电场调节。从而指出有望将来做出基于锗硅核壳型纳米线的自旋电子学器件。 3.对锗硅核壳型纳米线量子点器件在有超导电极耦合的情况下,针对不同的耦合强度进行了实验研究。加深了对超导电极与量子点相互作用中各种情形的理解。 4.基于实验现象,提出了Andreev反射增强的量子点中相位相干的单空穴隧穿的物理模型,并在实验中给予了验证。而这种现象无论从实验角度还是理论角度都未被报道或者预言过。

关键词： 非平衡态格林函数   量子点   Fano   Rashba   自旋输运  

摘要： 半导体量子点是准零维的介观结构,其中的载流子(如：电子)受到量子束缚而具有分立的能级和较强的库仑相互作用,这使得单个量子点的电子特性类似于自然界的原子,而被称为“人造原子”。与单个量子点相比,量子点分子结构具有更多的结构参数可以调控,其所实现的丰富的物理效应可作为未来量子信息及量子计算等器件的物理基础。量子点分子结构的电子输运特性是目前关于量子点研究的热点方向。本文采用非平衡态格林函数方法,对平行双量子点环中的电子以及自旋输运性质进行了较为系统的理论研究,得到了一些有意义的结果。本论文工作开展如下两个方面的理论研究： 一方面,我们研究了在平行双量子点环中由库仑相互作用诱导的电子输运性质。当体系处于线性输运区时,平行双量子点结构为电子输运提供了两条通道,一条路径为电子的隧穿提供共振通道;另一条路径为电子隧穿提供非共振通道。电子由于经过不同类型的路径而发生量子干涉,从而在电输运谱中能观察到Fano线型。通过研究发现：改变非共振通道量子点内的库仑相互作用能改变Fano参数的符号。从而,能改变Fano干涉,并且,能增加或降低Fano线型的对称性以及能使Fano线型发生发转;当两个量子点的能级均可调时,库仑相互作用使非共振通道量子点的能级发生劈裂,从而破坏Fano干涉。而当两个量子点均考虑多体效应时,Fano干涉仍可能出现。当无磁场时,由于量子点内库仑相互作用不同,使不同通道的任意两个能级相等,则相应的共振态变成空态。当体系处于非线性输运区时,当共振通道量子点的能级处于任一电极化学势附近时,在电导谱图上将会出现不同的Fano线型。同时,当量子点内的库仑相互作用和电极上的偏压取值适当时,在谱图上能观察到负微分电导和负微分电容。即,量子点内的库仑相互作用和电极上的偏压对负微分电导和负微分电容的出现起到了重要的作用。 另一方面,研究了三电极的平行双量子点结构中由局域Rashba自旋-轨道耦合诱导的自旋极化的电子输运。当电子从“源”电极经量子点区到两个“漏”电极时,它能根据自身的自旋态选择终端,即自旋极化和自旋分离可在这一结构同时实现。另外,量子点内的库仑相互作用对该体系的自旋输运性质有重要影响。其中,额外电极与之耦合的量子点中的库仑相互作用对自旋输运起主要调节作用。