关键词:
铈基强关联电子材料
磁性
超导
量子相变
摘要:
新颖的量子态和与之相关的量子相变是当前凝聚态物理研究的热点问题。在强关联电子体系中,d电子和f电子间的相互作用可以导致非常丰富的物理现象,例如磁性、重费米子、超导电性、量子相变、Kondo绝缘体以及非费米液体行为等。铈基化合物是重要的强关联电子体系,其基态性质通常由Kondo效应和RKKY相互作用竞争而决定。通过掺杂、压力或者磁场等外部参量来调节d电子和f电子间的相互作用,人们可以有效地调控关联电子材料的基态性质,从而产生丰富的物理相图。本论文主要探索和制备了几类不同的铈基材料,包括铈基磷族类化合物和重费米子材料,研究了这些材料中由d电子和f电子相互作用而产生的独特物理现象,包括超导、磁性以及量子临界行为等。 本论文的研究主要集中在以下五类不同的铈基材料: (1)CeFe1-xCoxAsO和GdFe1-yCoyAsO中3d-4f电子间的相互作用研究。这两个体系代表了完全不同的4f电子磁矩系统。随着温度降低,CeFeAsO和GdFeAsO都经历了结构相变并伴随着Fe3d电子的自旋密度波(SDW)转变。通过Co/Fe的替换,结构相变和Fe的SDW转变很快被抑制,超导出现在很窄的掺杂范围内:0.05<x<0.2(Ce)和0.05<y<0.25(Gd),最高超导转变温度分别为13.5K(Ce)和19K(Gd)。在整个掺杂范围内,稀土4f电子在低温都形成了反铁磁序(AFM),而Co3d电子在靠近Co端却形成了铁磁序(FM),其居里温度在x=1和y=1都达到了TCC0≈75K。在Ce基材料中,当Fe的SDW转变被抑制,4f电子的奈尔温度TNCe有所升高;但随着Co含量的进一步增多,TNCe基本不变(TNCe≈4K);而在x>0.8时,Co的铁磁性对Ce的磁矩有很强的极化效应。在Gd基材料中,Gd和Co磁矩间的反铁磁耦合导致了Co端材料形成了亚铁磁结构。当0.7≤y<1时,体系在Gd的AFM态内(T<TNGd)还经历了磁重新取向的相变。这些实验结果表明,在稀土铁磷族化材料中,d-f电子间的杂化和磁交换耦合作用产生了丰富的物理相图。 (2) CeCoAs1-xPxO的化学压力效应研究。在CeCoAsO中,Co3d电子形成长程FM序,居里温度为TCCo≈75K;而Ce4f电子在低温形成长程AFM序,其奈尔温度TNCe≈6.5K。随着P/As的化学替换,Co的FM序对化学压力非常不敏感,其居里温度在整个掺杂范围内基本不变;类似地,Ce的奈尔温度TNCe在x<0.9的范围内基本不随x变化;但在x≥0.9时,Ce的AFM序消失,.体系在低温呈现出重费米子态。另外,在整个掺杂区间内没有观测到超导电性。P/As的替换相当于化学压力,有效地增强了Ce4f电子和Co3d电子间的杂化效应,从而导致了低温电子比热系数的发散和Ce-AFM序的消失。这些实验结果表明,在CeCoAs1-xPxO体系中,在x=0.9附近可能存在与f电子相关的量子相变。 (3) CePd2As2-xPx中的磁性转换。CePd2As2-xPx具有ThCr2Si2类型的晶体结构,其中CePd2As2在TN≈15K经历了AFM相变,并且显示了中等大小的电子比热系数γ=88mJ/molK2。随着P/As的化学替换,在x≤0.6时,TN基本不随x变化;而在x≈0.4附近,FM序在T<TN时逐渐形成,其居里温度随着x的增大而逐渐升高;FM相变在x≈0.6与AFM相变重合。随着x的进一步增大,材料显示了典型的FM行为,其居里温度也逐渐升高,并在CePd2P2中达到了28K。另外,在靠近As端的样品中还观测到了变磁相变;但是在x≥0.4时,变磁相变又消失了。CePd2P2的FM相变可以通过Ni/Pd的化学替换被逐渐抑制,Ni端的材料显示了非费米液体行为和重费米子态。CePd2As2-xPx中易调控的磁性基态给我们提供了研究量子临界行为的良机。 (4) CePd3As2的反铁磁序及磁致非费米液体行为研究。CePd3As2形成单斜的晶体结构,具有两个不同的Ce格点,并且在TN≈2.2K经历了反铁磁相变。在奈尔温度之上,它显示了中等大小的电子比热系数γ=63.5mJ/molK2。在外加磁场的作用下,电阻和比热在TN处的转变变弱,奈尔温度TN逐渐向低温移动;在μ0H=9T的磁场下,比热在1.7K仍旧显示了微弱的相变。另外,在AFM态内,Ce4f电子的磁矩在外加磁场作用下重新取向。在2T≤μH≤6T的磁场范围内,电阻,磁化率和比热上都显示了某种非费米液体行为。 (5)重费米子化合物CeIrIn5的超导与磁性研究。CeIrIn5是一个典型的重费米子超导体,但其超导配对机制一直具有很大的争议,缺乏直接的实验证据。为了澄清这一重要的物理问题,通过化学掺杂和多种常规物性测量,我们详细地