关键词： 近藤效应   隶玻色子平均场   运动方程   自旋轨道耦合   声子辅助   输运  

摘要： 碳纳米管量子点作为有着很好应用前途的量子电子器件的候选者,得到了广泛深入的研究。其尺寸与结构决定的其中的电荷量子化及由此产生的多样的电荷输运现象是很典型的。阻塞与共振隧穿是其中最基本和重要的物理现象。库仑阻塞由电荷的库仑排斥作用引起,Franck-Condon阻塞则牵涉到量子点晶格的激发。近藤共振则是很典型的多体屏蔽效应。 本文在隶玻色子平均场近似下运用格林函数运动方程方法对零温下含有明确的电子自旋轨道耦合的碳纳米管量子点的电荷输运进行研究,其中的电荷输运有声子的辅助。碳纳米管量子点的电子自旋轨道角动量耦合的平行与反平行两种取向,使得该量子点单能级劈裂为二,该劈裂使局域态密度的单个近藤峰也劈裂为二。本文的二能级的量子点在声子辅助的输运中,局域态密度呈现出多个与声子有关的近藤峰,增大声子,增强电声耦合,都使近藤峰更尖锐。

关键词： 电磁感应透明   半导体量子点   半导体量子阱   非线性光学效应  

摘要： 进入信息化时代以来,随着信息量的日益增加,人们对信息处理的要求愈来愈高。而传统的信息处理方法已渐渐接近物理的极限,需要寻求新信息处理方案及新的信息载体介质。半导体功能量子结构材料能通过弱光激发产生极强的非线性效应且电偶极矩大,电子数密度高,体积小,易于操作与集成化,成为新的信息载体介质候选之一。研究半导体功能量子结构材料的理论模型大多数是单量子点、单量子阱或未考虑耦合效应的多量子点和多量子阱下的半导体量子结构。这样处理,尽管理论得以简化,但一定程度上忽略了体系中的许多物理本质。基于此,本文考虑半导体量子结构中的耦合效应(如双量子点间的隧穿耦合效应、库伦耦合效应、偶极耦合效应等以及量子阱中纵波光学声子弛豫交叉耦合效应等等)对半导体量子结构中的非线性光学现象及其量子调控的影响。全文主要开展了以下几个方面的工作：1)考虑半导体单量子点中声子辅助跃迁耦合,研究了由基态-激子态-双激子态所组成的环形四能级结构中探测光和信号光的线性吸收特性和群速度。结果表明,声子辅助跃迁对半导体单量子点中吸收特性存在极大的影响。声子辅助跃迁强度的增加使得体系的吸收特性出现电磁诱导透明单窗口,且出现电磁感应透明双窗口与光学增益之间的相互转变；同时,随着声子辅助跃迁强度的增大,体系的色散特性出现由正常色散到反常色散的转变。2)考虑半导体量子点间隧穿耦合效应,研究半导体双量子点分子中的弱探测光的传播特性。线性情况下,由于点间隧穿和外部控制光的耦合调控,探测光的吸收性质将出现共振吸收、电磁感应透明单窗口及电磁感应透明双窗口的转变。此外,从反常色散到正常色散的开关效应可通过改变隧穿强度及光学控制场强度来实现。对于非线性情况,系统的光克尔非线性效应参数首先缓慢减小,然后随着控制场的增加而显著增强。此外,通过改变控制场可以调控体系中亮-暗两种光孤子的形成。3)四波混频(FWM),作为其中一种典型的非线性光学现象,因其在相干辐射的高效生成、光学图像放大、量子非线性光学和量子信息科学等方面具有广泛的应用前景,受到人们广泛关注。四波混频应用的一个主要问题在于其较低的转换效率,所以有必要去寻找新的高效四波混频的方案或方法。因此,本文基于导带子带间跃迁以及考虑在导带中键态与反键态之间的纵波光学声子弛豫交叉耦合效应的情况下的四能级半导体量子阱系统中的高效四波混频过程。发现不同于传统的被动光学介质,在基于电磁诱导透明效应的半导体量子阱系统中,探测光会以一个极慢的群速度传播,这大大增加了探测光与量子阱体系相互作用的时间,从而增强四波混频转换效率。而纵波光学声子交叉耦合效应能够加强导带中的间接跃迁,从而导致四波混频场的转换效率进一步提高。与此同时,四波混频转换效率的峰值可通过单光子失谐来调控。

关键词： 二氧化钛   量子点   一维纳米结构   纳米复合材料   光催化   光物理性能  

摘要： 半导体光催化技术可以直接利用太阳能实现水分解制备清洁能源氢、分解有机污染物清洁环境、或者把CO2还原成碳氢化合物燃料，是能够有效解决能源环境问题的绿色方法之一。在众多光催化材料中，TiO2由于其低价、无毒、化学性质稳定、催化活性好等优点而一直受到人们的普遍关注。半导体材料的光催化活性通常取决于材料的晶体结构、电子结构、缺陷、形貌和比表面等许多因素。鉴于此，本文首先利用水热法，通过调控合成参数，制备出不同形貌和晶型的TiO2，并研究了它们的光催化降解有机染料的性能。运用X射线衍射、扫描和透射电子显微测试手段进行物相分析、微观结构和形貌观察。主要结果表明：TiO2纳米管尺寸较小、为锐钛矿结构；纳米线尺寸较大、是板钛矿和锐钛矿组成的混晶结构。甲基橙降解实验发现，由于混晶效果的作用，单位比表面TiO2纳米线的光催化活性优于TiO2纳米管。 TiO2也被广泛应用于太阳能电池材料，一个重要的原因是由于一维纳米TiO2材料具有优良的电子传导性能。然而，作为一种宽带隙半导体（Eg3.2eV），TiO2只能吸收紫外光。为了提高总的太阳光利用效率，需要对其进行敏化。本文通过有机热注入法制备了具有近红外响应的PbS量子点和PbSe0.5S0.5固溶体量子点，然后利用自组装的方法，将量子点与一维TiO2纳米材料复合，并对其形貌、结构和光物理性能进行了研究。结果表明：随着耦合剂用量的增加，量子点的负载量增加，分散性下降；耦合反应时间延长，量子点的负载量增加。吸收光谱测试显示负载量子点的一维TiO2纳米材料吸收带边扩展到了近红外区域。荧光测试结果发现，负载量子点的一维TiO2纳米材料的荧光强度和寿命明显降低，说明量子点与一维TiO2纳米材料之间发生了快速的电子转移。因此通过将量子点与一维TiO2纳米材料的复合是一种有效可行的提高TiO2纳米材料光电化学性能的方法。

关键词： PbS量子点   异质结太阳能电池   石墨烯   染料敏化太阳能电池  

摘要： 摘要：太阳能电池应用前景广阔,现有太阳能电池存在明显的缺陷,开发一种新型太阳能电池材料势在必行。量子点材料和石墨烯材料具有特殊的光电性能,是太阳能电池新材料的研究热点。本文以研究PbS量子点材料和石墨烯复合材料在太阳能电池中的应用为出发点,分别制备了PbS量子点材料、石墨烯材料、石墨烯掺杂二氧化硅复合材料和石墨烯掺杂四氧化三锰复合材料,并系统研究了上述材料在太阳能电池中的应用。 通过化学合成的方法,使反应物通过有机体系溶解成前驱体,混合后瞬间高温成核生长,然后迅速降温抑制产物继续生长。通过上述实验过程制备了PbS量子点材料,通过近红外吸收光谱、XRD、TEM等表征手段证明制备的量子点表面缺陷少,具有明显的量子尺寸效应和量子限域效应,粒径分布在5nm左右。将PbS量子点和TiO2纳晶薄膜制备成异质结太阳能电池,通过测试组装的I-V曲线,可知其效率达0.65%,并且用扫描电镜观察到所制备的异质结电池结构完整。 以氧化石墨烯(GO)为原料,通过水合肼热还原法制备出具有氧化还原催化性能的新型碳材料石墨烯(RGO)。并将化学性能非常稳定的二氧化硅掺杂入RGO中,制备成RGO/SiO2复合材料。将RGO和RGO/SiO2复合材料用刮涂法制成对电极,通过XRD,XPS,SEM测试手段考察了两种材料的微观形貌及增强机制,并用CV,TAFEL,EIS测试方法测试并比较了RGO及RGO/SiO2复合材料对电极的催化能力。将两种材料应用于染料敏化太阳能电池中,进行进一步的测试,其中采用RGO/SiO2对电极组装成的电池的光电转化效率达到4.03%。比较发现,通过掺杂Si02,电池效率提高了37.5%。 将MnO2混合入GO中,加入水合肼,将混合物还原成RGO/Mn3O4复合材料。通过XRD,XPS,FTIR,SEM,TEM,氮气的吸附和脱附实验等测试手段确定了RGO/Mn3O4的物相组成和微观形貌,将不同比例的RGO和Mn3O4制备成RGO/Mn3O4-1、RGO/Mn3O4-2、RGO/Mn3O4-3对电极,并用CV, TAFEL, EIS测试手法比较了三者的催化能力。将三种对电极材料应用于染料敏化太阳能电池中,进行进一步的测试,其中RGO/Mn3O4-2对电极的电池效率最高,为5.90%,RGO/Mn3O4-1次之,RGO/Mn3O4-3最低。所有的实验过程均在大气环境中进行,并且制备成的对电极薄膜在组装电池时不易脱落,制备方法简单,具有广阔的应用前途。

关键词： 量子自旋霍尔效应   三维拓扑绝缘体   量子波导   转移矩阵方法   输运性质   自旋极化  

摘要： 拓扑绝缘体是一种新奇量子物态,其体态是绝缘的,表面／边缘却是导电的,与普通绝缘体最大的不同在于需要引入拓扑不变量对其进行描述。拓扑绝缘体虽然是最近几年才被发现,但其奇特的物理性质和在自旋电子学方面潜在的巨大应用迅速引起了人们的广泛关注。本学位论文旨在系统地探讨三维拓扑绝缘体表面构造量子波导的方法并研究其输运性质,全文共分五章。 第一章是绪论部分,我们简要介绍了拓扑绝缘体的基本概念、自旋轨道耦合相互作用、量子自旋霍尔效应、三维拓扑绝缘体及表面态等基本概念。第二章中我们介绍了介观输运基本理论及介观输运研究中常用的Landauer-Buttiker公式和传输矩阵方法,本文后面的章节中主要使用的也是这些方法。 第三章中我们研究了三维拓扑绝缘体表面电势限制准一维通道内自旋极化矢量的分布。我们发现受限的表面态不再是无能隙的狄拉克费米子,一个依赖于波导宽度的能隙被打开；考虑高阶哈密顿的情况下,即使是均匀波导,自旋动量锁定也被打破了。紧接着,我们得到了线性项主导下T形波导内自旋极化矢量随空间分布的表达式；解析表达式表明,在入射区和散射区由于左右行波的干涉,自旋动量锁定破缺了,但有趣的是透射区的自旋极化矢量基本分布在平面内,而且大小方向基本一致,这意味着我们可以通过电势限制的T形波导得到自旋几乎完全极化的电子。 第四章本章中我们研究了三维拓扑绝缘体表面磁限制量子波导的电子结构和自旋极化矢量的空间分布。我们发现不管铁磁条磁化方向是平行(P)或反平行(AP)的,波导内束缚态总是存在,其色散关系由超越方程决定。通过数值求解超越方程,我们发现由于量子限制效应,P情形下一个依赖于波导宽度和铁磁条交换场强度的能隙被打开,而AP情形下由于拓扑手征态的出现,束缚态仍然是金属性的。此外,均匀波导的横向离散波矢是一个体系常数,不依赖于自由波矢kx,只与波导宽度和铁磁交换场强度有关。有趣的是,P情形下由于空间反演对称性破缺,均匀波导中出现电子几率密度主要集中在通道一侧的边缘态,并且导致非对称的平面内自旋极化矢量。与之相对的是,AP情形下,由于空间反演对称性保护,几率密度和平面内自旋极化矢量的空间分布都是对称的。为了获得对非均匀波导输运性质的定量认识,我们计算了P情形下窄宽窄波导的透射谱和自旋极化矢量的空间分布。由于电子干涉,自旋动量锁定破缺,透射谱呈现许多透射率为0的准完全束缚态,但在波导透射区可以得到自旋极化完全极化的电子。 第五章,我们对全文进行了总结。

关键词： 量子点LED   空穴传输层   电致发光   GaN  

摘要： 量子点这一新兴的零维纳米材料,具有许多独特优异的性质,引起全世界的广泛关注和研究。基于胶质量子点开发出的量子点发光二级管(Light Emitting Diode,LED),与传统的LED相比,具有发射光谱窄、光色可调、功耗低等优势,成为新一代的照明元件的研究热点。然而器件的稳定性差、低的注入效率以及其中存在的非辐射复合是目前制约量子点LED实用化的三大最关键性问题。本论文围绕以上关键问题开展了对量子点LED关键材料及器件的系统研究,主要内容如下:1.对量子点LED器件的制备工艺进行了系统地研究及优化。在制备过程中采用全溶液法沉积量子点器件的各功能层,针对溶液浸润性、薄膜平整度以及功能层间的互扩散等问题,采用一系列的前处理方法来优化功能层的质量,同时结合相关表征手段有效地控制功能层的膜厚。并针对阴极脱落、功能层失效等可导致器件稳定性差的各种原因进行了系统性地分析。2.研究了空穴传输层对量子点器件性能的影响。首先对具有不同空穴传输层厚度的器件进行光电性能的测试后,实验结果表明:随着空穴传输层的厚度下降,器件的最大亮度会增加,而启亮电压以及最大亮度的驱动电压会下降,特别当空穴传输层聚乙烯咔唑(PVK)的厚度为35nm时,获得接近100cd/m2的最大亮度;另外通过对空穴传输层材料四苯基联苯胺(TPD)以及其掺杂的研究,发现当掺杂30wt%TPD后,器件空穴载流子的注入效率显著提高,获得了较低的启亮电压(3.8V)与较高的电流密度(0.051 A/m2),使其更加符合实际应用的需求。3.尝试利用GaN宽禁带材料修饰量子点来抑制非辐射复合的发生。采用金属有机沉积(MOD)法在300℃的低温条件下成功制备出光学禁带宽度为3.45eV的非晶GaN薄膜。在验证了GaN不会促使量子点发生荧光淬灭现象后,通过在GaN薄膜制备过程中掺入量子点的方式来完成对量子点的修饰。最后,将制备出的GaN/量子点层采用薄膜转移的方式插入到载流子传输层之间制备出完整的量子点LED,并结合光电性能测试结果及其荧光光谱分析了器件没能正常发光的原因。

关键词： 石墨烯   电子态   共振隧穿   量子泵浦  

摘要： 本文系统地研究了石墨烯的电子态和量子输运性质，以及绝热量子泵浦输运的非简谐效应。 (1)基于紧束缚近似方法，我们解析地对石墨烯的电子态和能带做了系统的研究，分别讨论了二维无限大石墨烯，Zigzag型边界纳米带，Armchair型边界纳米带，半无限石墨烯和有限尺寸石墨烯的电子态和能带，得到了一些新的结果。例如我们推导了当Zigzag型纳米带处于边缘态时无限长方向波矢和能量的精确取值范围，讨论了边缘态和驻波态在能带上的过渡；在有限尺寸的石墨烯中，垂直Armchair边界的方向上只有驻波态，而在垂直Zigzag边界上既有驻波态，也有边缘态，并且只有这两种形式。当受限方向都变成无限长时，可以得到与无限大石墨烯相同的结果。 (2)在紧束缚近似下，我们计算了基于石墨烯双势垒结构的量子输运性质，讨论共振隧穿的产生机制及其对电导的影响。我们主要考虑势垒很高的情况，这时势垒区域不能用Dirac方程描述，抑制了Klein隧穿效应。研究发现共振峰的能级近似等于中间三个区域的石墨烯纳米带的本征能级；对比起低势垒的情况，由于产生更多的共振峰使得高势垒情况的电导可以显著提高。 (3)基于散射矩阵方法，我们系统研究了双势垒结构泵浦电流的非简谐效应，其中势垒部分含有受时间绝热调制的驱动，两势垒都是三角函数驱动，初始相位不同。泵浦电流关于相位差的函数看起来是正弦的，但实际上含有倍频甚至更高阶频，这就是所谓的非简谐效应。研究发现，泵浦电流的非简谐效应由Berry曲率和参数空间的环形轨迹共同决定，而简谐部分的电流主要由变化缓慢的Berry曲率决定。

关键词： 单分子磁体   非平衡格林函数   量子输运   热电效应  

摘要： 热电能量转换一直是科学和技术领域所关注的课题,它对于缓解世界能源危机、理解电子输运信息有着非常重要的意义。然而,由于传统体材料的热电参数满足Wiedemann-Franz定律和Mott关系,所以近半个世纪以来,其热电转化效率一直很低,这严重影响了热电材料在工业中的应用。随着纳米技术的快速发展,人们在纳米结构材料中获得了较高的热电品质因子,随后在分子异质结的研究中也得到了ZT≥1的高品质因子,从此单分子器件进入人们的视野。最近,由于单分子磁体具有大自旋和磁各向异性等特性,它的热电特性也开始受到广大科研工作者的关注,单分子磁体的热电效应成为了量子输运里的一个热点课题,本文在上述背景下研究了各向同性单分子磁体的热电效应,得到了比传统体材料更高的热电转换效率,具体内容如下：第一章主要介绍了单分子磁体在实验和理论方面的量子输运研究以及热电效应；第二章介绍了非平衡格林函数方法、Lengreth定理以及运动方程,给出了两种截断近似方法,并以量子点模型为例给出了电流、热流的基本公式。第三章运用基于哈伯德算符的非平衡格林函数方法,研究了各向同性单分子磁体耦合到两个金属电极上的热电效应。非平衡格林函数方法计算大自旋算符系统格林函数的关键是,我们用哈伯德算符表示大自旋算符,从而把格林函数表示为哈伯德算符格林函数,解决了包含自旋算符的格林函数运动方程求解时遇到的困难。结果发现在线性响应区域内,当库仑相互作用为无穷大时,单占据态提供有效输运通道,在低温条件下,成键态能级附近的热电势和热电品质因子的值比较大,并且这个值会随着耦合强度的降低而显著增强；当库仑相互作用为有限值时,有效输运通道变成四个,热电系数的频谱被分成两组,当耦合强度很小时,相应于双占据输运通道的热电势和热电品质因子的值也远大于1。此外,还给出了ZT系数的优化参数区域范围,可供设计分子热电器件工作点参考。这些结果对于理解热电现象与量子隧穿的关系以及单分子热电器件的设计和应用是非常有用的。

关键词： 碳点   核糖核酸酶A   蚕丝蛋白   生物成像   药物递送   诊疗纳米材料  

摘要： 通过巧妙的结构设计,最大限度地简化合成步骤和后处理工序,制备具有较高光、电、热等物化性能、良好生物相容性和安全性的纳米材料,并可以直接介入生物医学领域实施对重大疾病的监控和诊疗,是纳米医学领域应用研究和发展至关重要的问题之一。本文的第一部分工作以生物分子核糖核酸酶A(RNase A)为辅助试剂或模板,利用微波法制备了具有优异光学性能和生物相容性的碳量子点。其制备仅需一步,可使碳点的荧光量子产率达到24.20%,荧光性能稳定,碳点表面结构均一。利用TEM,FTIR,XRD,紫外吸收光谱仪,激发-发射光谱仪对其结构性质和光学性质进行了表征;分析总结了影响碳点荧光的因素(pH值,反应时间,反应物等)并尝试给出了碳点荧光增强的机理解释;利用MTT,生物成像实验研究证实:此碳点被包被RNase A膜内,不仅满足细胞和动物活体内荧光标记成像,而且碳点可以部分进入细胞核内,同时表面的RNase A酶对癌细胞活性具有一定的抑制作用。所制备的碳点在细胞/动物活体成像及抑制癌细胞活性方面具有潜在应用。在第二部分的工作中,采用生物安全性高的天然蚕丝蛋白包被碳点制备了SF@C-dots纳米复合物。利用原位液相合成过程中负载药物分子(阿霉素药物分子),制备了可进行荧光影像介导下药物缓释和靶向治疗的纳米载体-SF@C-dots-DOX。体外药物释放研究结果表明:SF@C-dots-DOX的药物释放具有明显的pH值依赖,酸性pH条件有利于药物的释放。MTT和共聚焦荧光成像结果显示:SF@C-dots-DOX纳米复合物通过细胞内吞的方式可以进入细胞内并在酸性条件和酶的作用下释放阿霉素分子抑制癌细胞活性。同时,碳点的荧光有效地增强了阿霉素荧光信号,可以采用荧光成像技术对细胞内药物释放的过程进行监测。

关键词： 功能材料   中国科学技术大学   中国科大   招聘启事   博士后   设计中心   量子  

摘要： 国际功能材料量子设计中心(ICQD)成立于2008年,是一个依托于中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室的研究实体。中心的使命是在量子信息和清洁能源两大领域促进理论与实验互动性合作的前瞻性研究,并促进国内外在这些领域的实质性合作与交流。更多信息请登录中心网站http://icqd.