关键词： 自旋轨道耦合   正多边形量子环链   自旋输运性质  

摘要： 本文基于传递矩阵方法研究了考虑Rashba和Dresselhaus自旋轨道耦合效应下电子在正多边形量子环链中的自旋输运性质。通过建立正多边形量子环链的模型,利用几率流守恒边界条件和相应的本征方程组,计算得出了量子环链的电子自旋电导。首先,研究了考虑Rashba自旋轨道耦合时,电子在任意正多边形量子环链中的自旋输运性质。结果表明:当不考虑Rashba自旋轨道耦合时,量子环链中透射电子不发生自旋极化和自旋翻转;当考虑Rashba自旋轨道耦合时,Rashba自旋轨道耦合可以控制量子环链中电导的极化;电子通过点连接的量子环链透射电导存在奇偶振荡现象,线连接的量子环链透射电导的电导极小值与链长度无关。其次,研究了同时考虑Rashba和Dresselhaus自旋轨道耦合时,任意正多边形量子环链中电子的自旋输运性质。结果表明:当Rashba和Dresselhaus自旋轨道耦合强度相等时,总电导与无自旋轨道耦合时相同,但是Rashba和Dresselhaus自旋轨道耦合引起了透射电子的自旋极化;当Rashba和Dresselhaus自旋轨道耦合为任意值时,不同于单个量子环电导关于k k????对称,量子环链的电导关于k0??对称。

关键词： AlInGaN   MOCVD   LED   多量子阱   晶格匹配   局域化效应  

摘要： 四元AlxInyGa1-x-yN化合物半导体材料,可以通过调节Al和In的组分,实现带隙和晶格常数的独立调控,可以获得量子阱垒层与Al Ga N类似的宽带隙以增加载流子的限制能力,同时由于含In材料对位错不敏感的特点,可用作量子阱的阱层材料,增加载流子的局域化作用,可以提高辐射复合效率。因此四元AlxInyGa1-x-yN材料受到广泛关注并成为高效发光二极管研究最有潜力的材料。但是四元AlxInyGa1-x-yN化合物中各元素组分的选择以及材料生长的晶格匹配问题一直没有解决。本论文利用MOCVD技术,生长了Al In Ga N多量子阱材料,通过改变Al源前驱物的流量,来调节AlxInyGa1-x-yN中Al的组分,使Al In Ga N成为多量子阱样品的阱层和垒层,制备出与Ga N底层相匹配的蓝光和近紫外光多量子阱样品,并根据样品的发光性能,提出了载流子在局域态和带边能级间跃迁和复合机制,还制备了AlxInyGa1-x-yN蓝光LED芯片。主要研究内容包括:使用MOCVD设备在c面的蓝宝石衬底上生长了三个发光波长在450nm附近的蓝光In0.20Ga0.80N/AlxInyGa1-x-yN多量子阱样品(1#-3#样品)和三个发光波长在390nm附近的近紫外光In0.08Ga0.92N/AlxInyGa1-x-yN多量子阱样品(4#-6#样品)。在AlxInyGa1-x-yN垒层生长过程中,改变Al源前驱物的流量以获得不同的垒层Al组分,讨论了Al In Ga N垒层与Ga N底层之间的晶格匹配问题。另外还使用Al In Ga N作阱层生长了一个近紫外光Al0.11In0.13Ga0.76N/Al0.16In0.045Ga0.795N多量子阱样品(7#样品)。通过高分辨X射线衍射摇摆曲线测试,分析了样品的晶体结构和界面质量。利用各级衍射峰的位置估算了样品中各元素的组分,并分析了Al源前驱物流量对Al In Ga N中各元素组分的影响。随着Al源前驱物流量的增加,AlxInyGa1-x-yN垒层中的In组分减小,表明增加TMAl流量对In组分有抑制的作用。利用组分计算了量子阱中的阱层和垒层间以及垒层与Ga N底层间的晶格失配。当Al In Ga N垒层与Ga N底层达到晶格匹配时,X射线衍射摇摆曲线光滑,表明样品中具有平整的界面。利用原子力显微镜对样品的表面形貌进行分析,观察到许多不同大小的V型位错坑。位错坑密度随Al In Ga N垒层与Ga N底层之间晶格失配的降低而减小,表明这些位错坑形成于垒层与Ga N底层之间的界面。随着垒层Al组分的增加,表面均方根粗糙度增加,这是由Al组分增加导致三维岛状生长模式加强的结果。通过对样品进行拉曼光谱的检测发现,除了明显的Ga N拉曼振动峰外,还可以观察到In N的A1(TO)声子振动峰以及Al N的A1(TO)和E2(high)声子振动峰,且随着组分的增加声子峰强度增强,表明样品中存在富In簇和富Al簇区域,在能带中会形成局部组分波动。利用光致发光谱对样品的发光性质进行研究,在蓝光多量子阱样品中,随着垒层Al组分的增加,发光能量出现红移,这是由量子阱中晶格失配增加导致量子限制斯塔克效应增强引起的。在变温光致发光谱中可以观察到明显的发光峰能量随温度的S型变化,表明样品中存在载流子局域化效应。将发光峰能量随温度的变化用Varshni公式拟合,并将变化过程分为三个温度区域,区域的之间的转变温度随垒层Al组分的增加而升高,用公式计算了样品的载流子局域度。在两组样品中,Al In Ga N垒层与Ga N底层达到晶格匹配的3#和5#样品具有较强的载流子局域化效应。使用多高斯型分布函数对垒层Al组分16%的蓝光多量子阱样品(3#)变温光致发光谱进行拟合,得到高能量一侧的带边发光和低能量一侧的局域态发光。两个发光峰的强度比Ilocalized/IBE与局域态发光峰能量随着温度从10K增加到160K而增大,然后随温度的进一步增加而减小。通过研究两个发光峰能量分别随温度的变化,提出了在温度升高过程中载流子在带边和局域态能级间的跃迁和复合机制,并将载流子的跃迁过程分为四个阶段。使用Al In Ga N代替In0.08Ga0.92N作阱层的近紫外光多量子阱样品(7#)发光强度和半峰宽均增加,表明Al In Ga N作阱层可以增加组分的起伏波动,提高阱层的能带波动,增强了量子阱中载流子的局域化效应。利用标准的芯片制造工艺制备了蓝光In0.20Ga0.80N/Al0.16In0.027Ga0.813N LED芯片,并分析了LED芯片的光电性能。通过测量LED芯片的I-V曲线,计算出开启电压为3.0V,表明芯片中有较大的等效电阻。20m A注入电流下的光输出功率达到70.5m W。在注入电流为9m A时发光效率达到最

关键词： 荧光碳量子点   有序介孔碳球   水热合成   荧光颜色   量子产率   活性基团  

摘要： 荧光碳量子点因其较高的光吸收率,高的化学稳定性,较低的毒性和良好的生物相容性在生物标记、医疗诊断、药物传输、催化和光伏器件等领域广泛应用。近年来,有关荧光碳量子点方面的研究取得了许多突破性的进展。但是仍存在一些问题需要解决,如碳源及合成方法的选择,荧光颜色的调控,发光机制的分析等都有待进一步的研究。球形介孔碳是有序介孔碳材料研究中的一项重大突破。它们同时拥有纳米尺寸及介孔结构的特性。它们高的比表面积和孔隙率,垂直于内核的孔道结构以及量子效应等使得他们在吸附、药物释放、细胞内传输、能量储存和催化方面的应用都有巨大的优势。但是,目前有关有序介孔碳球的文献报道寥寥无几。寻找一种简单有效的合成有序介孔碳球的方法以及拓展其应用领域具有极大的现实意义。本论文的目的是寻找合适的碳量子点碳源,结合传统水热合成路线,获得高量子产率和高荧光强度的碳量子点,并对其进行调控和应用。此外,根据碳量子点的碳化方式推理有序介孔碳材料的碳化方法,制备出性能优异的有序介孔碳球。研究实验结果显示：芳香类的维生素是一类制备荧光碳量子点的优异的碳源。不同维生素制备出的碳量子点的荧光颜色、荧光强度和量子产率是不同的。在本研究中我们仅用3h就制备出了能发射蓝色、绿色、黄色荧光的碳量子点。其中,维生素B6制备的碳量子点发射出强烈的黄色荧光,量子产率为10.76%;维生素B9制备的碳量子点发射出强烈的蓝色荧光,荧光强度最强,量子产率最高,为31.59%。并且通过在维生素B9中添加磷酸和草酸,分别制备出绿色和黄绿色荧光的碳量子点。最后成功将维生素B9制备的碳量子点应用于细胞荧光成像。采用嵌段共聚物F127为模板,酚醛树脂为碳源分别制备出FDU-15薄膜介孔碳和球形介孔碳。制备的有序介孔碳球大小均匀、形貌良好、孔道规整有序,同时还保留有许多活性基团,使得原本惰性的碳材料具有了一定的化学活性,从而有利于进一步的后续接枝及改性,具有重要的应用价值。

关键词： Fano干涉器   量子点   自旋积累   Majorana束缚态   Andreev反射   热电效应  

摘要： 介观体系中的Fano干涉做为一种典型的量子干涉机制，在很长时间以来一直受到研究者的关注。如果介观体系能够为电子运动同时提供非共振和共振通道，则将会导致Fano干涉发生，其标志为量子输运谱的反对称线型。量子点，由于其中电子束缚态的存在而能够为Fano干涉的实现提供共振通道，因此量子点体系中的Fano干涉机制以及由其驱动的各种输运现象有必要进行深入探讨。另一方面，最近实验物理学家在一维的拓扑超导体两端成功观察到另一种重要的束缚态—Majorana束缚态，虽然该束缚态与电子束缚态有着本质的不同，但是其介观电路中的量子输运同样也会受到量子干涉的影响，并表现出丰富的性质。本论文正是在这种背景下，采用非平衡态格林函数以及散射矩阵方法，对由量子点或者Majorana束缚态构成的Fano干涉器中的量子输运性质进行了系统的理论研究，进而分析了在各种Fano干涉器中实现自旋操控和提高热电效率的可行性。本论文工作的基本思路如下： 首先，讨论了量子点Fano干涉器件中由自旋偏压驱动的自旋积累特征。在对单量子点Fano干涉器进行研究的过程中，发现当该结构中存在局域磁通时，量子点中能够出现明显的自旋积累，而且自旋积累的方向可以通过调节磁通来实现控制。进一步研究发现，当该结构的结构参数满足W=1时(W为两引线间的直接耦合强度，为引线的态密度)，量子点将能够完全束缚某一自旋的电子。接下来，在由量子点链首尾均与引线耦合而形成的复杂Fano干涉器件中，我们看到，自旋积累能通过改变量子点-金属引线耦合的左右对称方式或在两个子环中引入不同磁通来实现，而且自旋积累性质对该结构的量子点数存在明显的依赖关系。另外，和电的方法对比，调节磁通量对于操纵自旋积累更为有效。在量子点内库仑相互作用不为零的情况下，由电的方法导致的自旋积累在一定程度上受到抑制，而由磁方法实现的自旋积累却被加强。对于这两种结构中的自旋积累特点，通过分析这两种结构中的Fano干涉和库仑相互作用两种因素对电子占据的影响，解释了自旋积累产生的物理原因。 其次，分析了由常规金属电极与Majorana束缚态直接耦合以及通过量子点来间接耦合而形成的单量子点Fano干涉器中的量子输运性质。由于Majorana束缚态可以视为是零能量的电子和空穴形成的叠加态，因此，在金属引线中施加偏压将会引起Andreev反射的发生。通过计算，我们分析了受Fano干涉调制的Andreev反射现象。发现，和普通电子隧穿过程中的Fano效应对比，Andreev反射谱也会呈现出Fano线型，并且以成对的形式出现。然而，此时的Fano效应受到更多参数的影响，如量子点能级、量子点-Majorana束缚态的耦合强度、两Majorana束缚态之间的耦合以及Majorana束缚态与金属引线之间的耦合等。通过给出该体系在Nambu表象下的新几何结构，我们对其中的Andreev反射进行了详细的分析，并对Fano干涉能够在何种调件下得以加强给出了讨论。需要指出的是，在考虑自旋的情况下，Majorana束缚态将会仅与某一自旋的电子态耦合，因此，该Andreev反射也为自旋操控提供了新思路。 再次，讨论了由两Majorana束缚态与分别与左右两引线耦合而形成的Majorana-Fano干涉器中的量子输运性质。通过考虑各种Majorana束缚态与金属引线之间的耦合方式，包括：左右非对称耦合，上下非对称耦合，左右上下均非对称耦合等情况，计算了其中由局域Andreev反射和交叉Andreev反射共同驱动的电导和Fano因子。发现，在该结构中交叉Andreev反射和局域Andreev反射的相互制约将显著依赖于该Fano干涉器的对称方式。对于前面两种情况，研究结果表明，零偏压极限的Fano因子和Andreev反射的电导最大值之间存在可以量化的关系，具体表示为F0=1+0.5Tmax(电导公式G=e2/h*T，T为Andreev反射函数)。而对于后者，即：左右和上下对称均被破坏的情况，这种关系将被改写为F0=1-0.5T0(T0为零偏压的Andreev反射函数值)。这两种不同结果的原因在于，前两种情况中Andreev反射将受到Fano干涉的影响，而在后一种情况下Fano干涉受到压制。 最后，研究了侧向耦合的双量子点结构的热电性质。对于这个结构，两金属线之间的一维量子点链给电子输运提供一个主要通道，同时主链中每个量子点都有一量子点与之耦合。该结构可以被看作是多个T型双量子点通过串联而形成的结构。前期研究结果表明，在该结构中Fano干涉的增强将导致电导谱中有绝缘带出现。可以预测，绝缘带的出现将显著增强热电效应。通过计算，我们发现，在低温情况下电导和热导谱中在反共振点附近均会有绝缘带出现。并且，随着量子点数的增加绝缘带边缘迅速变陡。有趣的是，热电效应恰恰是

关键词： 化学修饰   石墨烯   二维六角氮化硼   电子结构   电输运性质  

摘要： 近年来,随着对自旋电子学和磁电子学研究的不断进展,通过化学修饰、外加应力、外电场或外加磁场的方式来调控二维量子薄膜材料电子结构及输运性质的研究成为人们关注的热点。在本论文中,我们用密度泛函理论方法研究了化学修饰以及外加电场对二维量子薄膜的电子结构及其输运性质的调制效应,为二维量子薄膜材料在自旋电子学和磁电子学中的应用提供了理论研究的基础。在第一性原理计算的同时考虑非平衡格林函数的方法对这些材料的电子输运性质及其在实际器件中的应用进行了计算。在本论文工作中我们主要的研究内容和成果包括:1.我们对化学修饰引起的石墨烯以及二维六角氮化硼表面功函数的调制效应进行了研究。研究结果发现不同电负性原子的吸附引起的电荷再分布以及成键电荷的转移是化学修饰引起的石墨烯以及二维六角氮化硼表面功函数的变化的主要原因;2.我们对过渡金属嵌入的石墨烯以及二维六角氮化硼的双层二维量子薄膜材料作为中间绝缘层,与Ni(111)金属电极构成的磁性隧道结的电子结构以及电输运性质进行了系统的研究。我们发现:过渡金属的嵌入引起石墨烯以及二维六角氮化硼的双层二维量子薄膜材料在费米能级附近的能带结构发生自旋极化;过渡金属Co/Fe嵌入的双层石墨烯-二维六角氮化硼结构作为中间绝缘层材料的磁性隧道结的隧穿磁电阻率为169.94%/173.00%,这两种过渡金属嵌入的双层石墨烯-二维六角氮化硼结构对于自旋电子学中构造完美的自旋过滤器件是非常好的备选材料;3.我们通过对Bi2Se3结构与过渡金属Fe电极构成的磁性隧道结进行输运性质的研究发现:随着外加电场的变化,整个磁性隧道结的隧穿磁电阻率呈现出趋于稳定的震荡性变化,分析其原因我们发现自旋相关的电荷再分布是引起隧穿磁电阻率变化的主要原因。我们的研究结果表明单层Bi2Se3对于构造完美的磁性隧道结来说是一种非常有应用前景的中间绝缘层材料;4.我们研究了磁性过渡金属Co、Mn原子替代掺杂石墨烷的电子结构性质,并通过外加电场的方式对结构的磁性性质进行调控。研究结果发现这两种过渡金属与石墨烷的碳原子之间的电荷转移以及过渡金属自身的d态电子轨道之间的电荷再分布是引起整个结构的电学性质和磁性性质变化的主要原因。同时我们发现,外加电场调控下过渡金属与石墨烷之间的电荷转移是引起Mn原子掺杂结构的磁性性质发生转变的主要原因。

关键词： 能量传递   可见光量子剪裁   近红外量子剪裁  

摘要： 稀土离子掺杂的量子剪裁发光材料在等离子平板显示(PDPs)、无汞荧光灯以及硅基太阳能电池领域都有着非常重要的应用。目前,用于PDPs和无汞荧光灯领域的真空紫外发光材料都存在量子效率低的问题,而硅基太阳能电池也普遍存在光电转换效率非常低的问题,在这些领域中效率低的问题导致能量损失严重,造成了一定的资源浪费。针对这些问题,本论文选择几类典型的氧化物体系研究了在不同体系中稀土离子之间的能量传递和量子剪裁现象,主要得到如下三点结论：1.采用高温固相法成功的合成了GdBO3:Tb3+和KSr(Y,Gd)(PO4)2:Tb3+两种可见光量子剪裁发光材料。测试在样品在不同激发波长激发下的发射光谱,通过比较发射光谱中不同能级特征发射峰的相对强度,确认了在两类材料中均发生了由Tb3+-Tb3+之间通过交叉驰豫产生额外绿光发射的可见光量子剪裁现象。在高能真空紫外光子激发下,当Tb3+离子被激发到其4f75d高能级时,首先通过交叉弛豫作用将部分能量传递给一个与其相邻Tb3+,使其激发至其5D4能级,然后产生第一个可见光绿光光子的发射。而回到低激发态的Tb3+则非辐射跃迁至其5D3或5D4能级,产生第二个可见光光子5D3,4→7FJ的发射,从而在两种体系中实现了吸收一个高能真空紫外光子后通过能量传递发射出两个低能可见光光子的量子剪裁过程。在GdBO3:Tb3+和KSr(Y,Gd)(PO4)2:Tb3+两种材料中,最佳量子效率分别为174%和183%。2.一种近红外量子剪裁发光材料KCaGd(PO4)2:Ce3+,Yb3+通过硝酸盐热分解法成功合成。在紫外280nnm或者324nm激发下,样品的近红外发射光谱呈现出归属于Yb3+离子典型的2F5,2-2F5/2发射,发射范围位于900-1150nm,其峰值位于1021nm。由于Yb3+离子在紫外区并没有相应的能级存在,所以近红外区的发光只能由量子剪裁产生,这也就确认了量子剪裁的发生。其量子剪裁机理如下：在高能紫外光子激发下,体系中的Ce3+离子被激发其高能的5d能级,随后处于高能激发态的Ce3+离子弛豫到5d能级最低处,并且将能量通过合作能量传递的方式传递给相邻的两个Yb3+离子,使得Yb3+离子通过F5/2→2F7/2跃迁产生两个近红外光子的发射。体系中的量子效率随着Yb3+离子掺杂浓度的增大而增大,在324nm激发下体系的最佳的量子效率为158.2%。3.开发出两种Tm3+-Dy3+共激活的颜色可调发光材料Ba2Gd(BO3)2Cl和K3Gd(PO4)2。在近紫外激发下两种体系都可以通过Tm3+-Dy3+之间的共振能量传递实现颜色可调发射。系列样品在直接激发Tm3+至其1D2能级时,Tm3+ 1D2-3F4发射强度和Tm3+衰减时间的降低为体系中Tm3+→Dy3+;之间的能量传递现象提供了依据。随着Dy3+离子的掺杂浓度的增大,Tm3+→Dy3+能量传递效率也逐渐增大。根据Dexter's多极相互作用共振能量传递理论,表明在Ba2Gd(BO3)2Cl:0.01Tm3+,xDy3+体系中Tm3+→Dy3+能量传递的机理为偶极-四极相互作用。在紫外激发下,两种体系可以通过稀土离子之间的下转换能量传递将一个高能的激发光子转换为低能的发射光子。Ba2Gd(BO3)2Cl: 0.01Tm3+,0.05Dy3+和K3Gd(PO4)2:0.01Tm3+, 0.08Dy3+的色坐标值分别为(0.352,0.328)为(0.338,0.347),与标准白光的(0.33,0.33)接近。

关键词： 热电子学   量子点   Seebeck效应   Nernst效应   Rahsba自旋轨道耦合  

摘要： 本文基于介观量子点概念上设计了几种低维量子结构,采用非平衡态格林函数研究了其中的自旋热电输运性质,发现了一些新颖的自旋依赖的热电输运性质,并指出其潜在的应用价值,为新型热电器件的设计提供了物理模型和理论依据。提出了与普通金属电极弱耦合的AB环上嵌入了平行排列的双量子点系统,研究了其中的自旋热电效应,发现在不与端口直接耦合的量子点上施加一个自旋偏压,不借助任何外加磁场或引入其他磁性材料,两个量子点电子之间存在的Heisenberg交换作用将诱发显著的自旋热电效应,并且该效应可以通过磁通和Rashba自旋轨道耦合强度有效地进行调控,指出该系统能够获得较大的自旋热电优值。概念上设计了嵌入磁杂质量子点的AB环系统,研究表明磁性杂质与量子点内电子的交换作用使系统获得显著的自旋输出功和功率,其大小和方向均可通过门电压有效地调控。AB环中的干涉相位项,可以通过Rashba自旋轨道耦合强度和磁通调节,因此自旋热电输出效率呈现锯齿状振荡,从而可以方便地实现开/关的功能。设计了四端口量子点环系统,发现仅考虑Rashba自旋轨道耦合时,系统中可以观测到纯自旋Nernst效应;在特定的Rashba自旋轨道耦合强度和磁通情况下,系统中将观测到完全极化电流,其大小和极化方向都可以通过Rashba自旋轨道耦合强度和磁通调制。此外,还发现点内库仑排斥将显著增大,Nernst系数,其数值几乎是不考虑库仑排斥作用情况下的两倍。研究了四端口平行排列双量子点系统中的Nernst效应,研究表明端口中的磁化强度和方向能够有效的调节该效应。若磁矩反平行排列,系统中将会出现纯自旋Nernst效应;若金属端口变为铁磁端口,电荷和自旋Nernst效应共存。此外,点内和点间的库仑排斥势能显著增强Nernst效应,其数值甚至能达到没有库仑排斥作用时的100倍以上。

关键词： 量子点   Josephson电流   近藤效应  

摘要： 在现在的纳米加工技术条件下,在实验中已经能够制备接有超导电极的量子点分子这样复杂的介观结构。不难想到,接有超导电极的量子点分子相比于单量子点情形将会具有更加丰富的量子输运特性。一方面,该体系具有多样的拓扑结构,相比于单量子点而言必然引入更多的电子传输的费曼路径,当体系的尺度小于或接近准粒子及超导体的相干长度时,体系中会产生丰富的量子干涉现象;另一方面,由于量子分子中的点间电子交换作用,另一种能量尺度即交换耦合系数J将与近藤温度TK、超导能隙△一起表现出复杂的竞争关系。相应地,体系中约瑟夫森电流的0-π:转换现象也将出现新的特点。本文通过严格对角化方法,对在超导体/量子点分子/超导体结构中的约瑟夫森电流进行了理论上的研究,得到了如下研究结果:首先,我们在理论上利用严格对角化方法研究了超导电极/T型量子点/超导电极中的约瑟夫森效应。研究发现,当我们考虑量子点内的强库仑相互作用时,该体系中的约瑟夫森电流会受到不同关联机制的影响,并表现出复杂的相变结果。具体来看,当量子点内电子填充情况为半满的时候,我们发现,0-π相转变行为来源于点间反铁磁关联和电子的各种关联机制的共同影响。通过调整这一结构的相关参数,我们观察到由近藤效应、量子点间的自旋关联以及超导电性等几种机制调控的丰富的约瑟夫森电流的相转变。其次,研究了超导电极/十字型量子点/超导电极中的约瑟夫森效应。研究发现,近藤效应、量子点间的自旋关联以及超导电性等几种机制仍然能够调控该体系出现丰富的约瑟夫森电流相转变。更有趣的是,该体系中在某些能区会出现两侧向量子点产生显著自旋关联的现象。该现象将有利于实现基于约瑟夫森效应来实现量子点体系的自旋关联的间接操控。

摘要： The featuring size of silicon transistors is scaled down to 10nm with the state-of-art technology. The performance of silicon transistors is approaching the physical limit. In order to meet the challenges of future electronic applications, intensive research on devices based two-dimensional materials has been presented. In this dissertation, electrical and thermal transport behaviors in graphene, monolayer transition metal dichalcogenide (MTMD) and black phosphorus (BP) devices are investigated. Chapter 1 provides an overview of the state-of-art CMOS scaling, the material properties of graphene, MTMD, BP and topological insulators, and the research activities on device applications based on these novel materials. The framework of non-equilibrium Green’s function (NEGF) formalism is also discussed. Chapter 2 investigates the performance limits of MTMD transistors with the top-of-barrier model. Band structures properties and effective masses of MTMD are also studied. Chapter 3 investigates the ultimate scaling limit of double-gate MoS 2 field-effect-transistors by using quantum transport simulation in the presence of phonon scattering. The effects of phonon scattering on the currents are discussed. The drain induced barrier lowering and sub-threshold swing in MoS2 transistors are also examined. Chapter 4 studies the thermal transport behaviors in single-layer MoS 2 and BP transistors. Ballistic thermal conductance and thermal capacity in single-layer MoS2 and BP are calculated based on the phonon dispersion. Thermal transport behaviors in single-layer MoS2 and BP transistors are studied using Fourier's law with contact temperatures as the boundary conditions and modified boundary conditions which can capture quasi-ballistic phonon transport effects. Chapter 5 examines the effects of self-heating on graphene transistor characteristics by solving the coupled NEGF transport equation with the thermal transport equation. The effects of the substrate and gate insulator on t

关键词： 碳量子点   石墨烯   电化学   传感器   多巴胺   尿酸  

摘要： 纳米碳材料由于其独特的电学、光学和机械特性,使其在许多领域具有潜在的价值和广泛的应用前景,而纳米碳复合材料的研究是实现其潜在应用价值的最好手段。本论文根据碳量子点(CDs)特殊的高比表面积、高催化活性和多活性位点等性能,制备了基于CDs的复合材料修饰电极。石墨烯(GR)具有良好的电导性并能快速均相传递电子,机械强度大、比表面积高等优越的特性,制备了基于石墨烯的复合材料修饰电极。并将修饰电极应用于生物小分子多巴胺(DA)和尿酸(UA)的电化学检测,构建了四种新型的DA和UA电化学传感器。主要研究内容如下：(1)在本章节中,我们制备了还原氧化石墨烯-碳量子点复合膜(rGO-CDs),并将其修饰电极应用于DA电化学传感器,该传感器具有较高的灵敏度和稳定性好等优点。由于CDs表面带有羧基官能团,易于与带正电荷的DA作用,同时,由于DA分子内存在着芳香结构,其容易与rGO形成π-π作用。而抗坏血酸(AA)和UA本身带有负电与CDs相互排斥,且AA和UA没有芳香结构,不能够与rGO作用,所以rGO-CDs复合材料修饰电极(rGO-CDs/GCE)对于DA的检测具有高的选择性。其检测的线性范围为：0.01-450μM,检出限为1.5 nM(3S/N)。将***/GCE应用于检测盐酸多巴胺注射液中DA的含量,其结果令人满意,且该生物电极至少可以保持6周的活性。(2)在本章节中,利用简便的方法合成了氮掺杂碳量子点(N-CDs),制备了环糊精包覆二茂铁氮掺杂碳量子点(Fc@β-CD/N-CDs)主客体复合材料修饰玻碳电极。采用透射电镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱、红外光谱等手段对Fc@β-CD/N-CDs等进行了表征。N-CDs和β-环糊精包覆二茂铁主客体络合物涂覆与玻碳电极(GCE)上,用于在pH=4.0时电化学检测尿酸。结果表明：UA在Fc@β-CD/N-CDs上的电化学响应比裸GCE、N-CDs/GCE和Fc@β-CD/GCE更强,说明Fc@β-CD/N-CDs能对UA高灵敏性地测定。微分脉冲伏安法(DPV)测定了尿酸的线性浓度范围在5-120μM,检出限为0.08μm(S/N=3)。修饰后的GCE电极对尿酸的检测表现出良好的选择性和灵敏度,并应用于尿酸样品的检测,得到了令人满意的结果。(3)一般来说,双金属纳米合金需要利用表面活性剂或聚合物的合成来控制其形态和大小。在这种情况下,金属粒子与有机配体之间的界面接触不够,因此可能会阻碍有效的电荷负载转移。在此,我们报道一个简便的方法,在GO水相中一锅法原位合成双金属Au-Pd纳米合金,同时将GO还原为rGO,形成Au-Pd-rGO复合材料。GO表面的活性基团有效地促进了Au-Pd纳米合金负载在rGO上。Au-Pd-rGO分散在全氟磺酸(Nafion)乙醇溶液中,电化学选择性测定DA。Au-Pd双金属纳米合金比Au或Pd单纳米粒子显示优良的电化学性能。Au-Pd-rGO/NF修饰电极对DA的氧化表现出极好的电催化活性,具有良好的灵敏度,其线性检测范围为0.02-200μM,检出限较低为2.35 nM。该方法已成功应用于测定DA注射液,结果令人满意。(4)核壳结构Fe3O4@graphene纳米微球分散于全氟磺酸膜中修饰电极,用于高选择性的检测多巴胺。首先,通过一步水热合成法合成了核壳结构的Fe3O4@GNs/Nafion,并用扫描电子显微镜、透射电子显微镜和拉曼光谱进行了表征。在抗坏血酸和尿酸共存时,核壳结构Fe3O4@GNs/Nafion膜进一步的应用于测定多巴胺,结果表明,AA和UA的存在并没有干扰DA的电化学检测。DA的氧化峰电流(Ipa)与浓度线性范围从0.02-130μM,检出限为0.007μM(3S/N)。而且,核壳结构Fe304@GNs/Nafion/GCE应用于DA样品的检测,结果令人满意。表明该电极修饰材料应用于生物传感器具有较大的潜在优势。