关键词： 非平衡格林函数   电子输运   量子线   硅烯   电导  

摘要： 在当前凝聚态物理研究领域中,物理学者已经把硅烯列为热门研究对象之一。硅烯是由单层硅原子构成的,是一种二维蜂窝状晶格结构的物质,它不仅和石墨烯的电学性质十分相似,又因为其具有很强的自旋轨道耦合效应而更具有研究价值。我们根据大量试验研究和理论研究可知硅烯是一种具有新奇物理特性的二维拓扑绝缘体。硅烯的这些新奇物理性质无论是对将来的工业化应用还是基础物理研究来说都有着非常重要的意义,硅烯有希望成为下一个低维体系的研究热点。在文中我们采用非平衡格林函数的方法,详细介绍了门电压控制下的硅烯量子线中电子输运性质和能带结构。通过数值计算,研究发现,只有在较强的门电压下,而且硅烯量子线具有较好的锯齿形或扶手椅形边界而不存在额外硅原子时,硅烯量子线中才存在无能隙的自旋极化边缘态。另外,计算结果表明这种门电压控制的边缘态在每个能谷处自旋是极化的。本文中的理论结果将为利用电场制作硅烯纳米结构实验提供理论支持。第一章主要介绍了硅烯的出现和发展现状以及对未来工业发展的积极影响,详细介绍了硅烯的晶体结构,电子学特性以及输运特性,使读者对硅烯有大致的认识。第二章主要介绍了格林函数方法在介观系统输运理论中的应用,另外还推导了格林函数公式。通过理论计算整个体系的格林函数,从而通过计算出来的格林函数推导出其他的物理量。第三章主要介绍了门电压控制下的硅烯量子线中的量子输运性质。通过理论研究,发现有且仅有存在锯齿形或扶手椅形的边界并且其他额外的硅原子不存在时,才会在硅烯量子线中出现无能隙的自旋极化边缘态。另外,理论研究结果表明存在门电压控制的边缘态在每个能谷处都呈现自旋极化状态。文中的理论结果将为利用电场制造硅烯纳米结构实验的理论支撑。

关键词： 二氧化钛   石墨烯   金纳米棒   光电性质   光催化   光热效应  

摘要： 二氧化钛（TiO2）作为一种优良的明星无机半导体材料,广泛应用于一些光致诱导的应用过程。然而,其3.0 eV-3.2 eV的能隙宽度使其只能对紫外波段的入射光有响应,对于可见光却无法有效利用。因此,这就需要对TiO2材料进行修饰改性,以减小整个体系的能隙宽度,选择合适的敏化修饰材料以及通过设计体系的形貌结构来提升光子的吸收效率对该体系十分重要。另外,等离子基元材料由于其独特的局域表面等离子体性质,近年来获得了广泛的研究和应用,其中金纳米棒由于其长径比可调的特性,具有很大的吸收峰浮动范围,成为其中的研究热点。在此基础上,对于金纳米棒的光催化性质的研究和应用具有十分重要的意义,本文从以下几个方面开展了相关工作：1、设计并采用石墨烯量子点（Graphene quantum dots, GQDs）敏化二氧化钛纳米纤维,GQDs的能隙宽度经循环伏安法测量仅为1.15 eV,可以直接吸收可见光光子,将其转化为电子传输到二氧化钛导带,最终形成光电流。本文具体研究了各反应条件对复合材料光电性能的影响,发现混合晶型的二氧化钛作为光阳极材料时比单独的锐钛矿或者金红石型的二氧化钛表现的光电性能更好。另外,GQDs的含氮量越高,体系的光电性能越优越。本文对不同波长的入射光对体系光电性能的影响进行研究,发现只有450nm-480 nm和550 nm以上波长的光子才可以有效提升光电流的数值,并分别对应normalPL和反stokes PL机理。GQDs的存在大大降低了体系的能隙宽度,使得体系对更高波长的光子有响应,从而拓宽了其光电和光伏应用。2、设计并制备了金纳米棒修饰的红毛丹状二氧化钛微球结构,并以罗丹明B的光降解反应作为模型反应来表征该材料的光催化活性。金纳米棒在体系中的作用不仅仅是产生热电子参与反应,其光热效应也提升了降解反应的反应速率。红毛丹状的微球结构被证明可以大幅提升体系的光电和光催化活性,红毛丹状纳米微球表面均匀分布的TiO2多枝结构给了光子在TiO2微球表面多次反射的机会,从而增进了光子的吸收效率,进而提升了羟基自由基的产量和光热效应的效果。与纳米线状结构比较,在负载了金纳米棒以后,其作为光催化剂单位时间内所生成的可用于产生羟基自由基的热电子为后者负载金纳米棒后产生的2.5倍,负载在其上的金纳米棒单个的平均发热功率是其4.4倍。另外,负载金纳米棒后,由于罗丹明B在TiO2微球表面的吸附方式的改变,其降解路径变为优先进行脱乙基反应的反应方式。这种全新的形貌设计为光催化剂的研究和发展提供了一个新的思维方式。3、选用经典的种子法制备金纳米棒,并研究了各反应条件的改变对金棒长径比的影响。在种子法制备的金纳米棒的基础上,采用第二步的生长法制备得到了具备凹凸结构的哑铃型的金纳米棒结构。本文引用了一个θ值的概念来代表该结构的凹凸程度,这个值随第二步法金离子的加入量的增大而首先增大,达到一个极值后随后减小。以对硝基苯酚的还原反应作为模型反应,哑铃型金纳米的催化活性与直棒相比优势明显,并且其光催化活性与θ值的大小相对应,并在可见光照射时活性更高。这种表面改性的金纳米棒为金纳米棒催化剂的应用和发展提供了一个新的方向。4、采用哑铃型金纳米棒作为光催化剂来还原氧化石墨烯（Graphene oxide, GO）片层制备还原氧化石墨烯（Reduced graphene oxide, RGO）, LSPR作用使金纳米棒在可见光照射下产生热电子,在反应中同时起到了催化剂和造孔剂的作用。与金纳米棒接触的GO总是首先开始破裂并发生反应,并最终将GO片层切割成一片一片的小块的RGO片。该方法制备RGO方便快捷、效率极高,生成得到的RGO相较与别的方法制备得到的RGO缺陷和无序结构更多。在此方法基础上制备的金／石墨烯／二氧化钛的复合材料体系具备很高的催化活性。这类光催化还原石墨烯并制备复合材料的方法展现了一个更高效及绿色的发展方向。

关键词： 量子点   4-氨基苯硫酚   纳米银线   太阳能电池  

摘要： 量子点敏化太阳能电池理论效率高,虽研究多年,但其实际效率仍落远后于染料敏化太阳能电池。要想提高量子点敏化太阳能电池的效率,必须寻找更高吸光度、更高电子转移率的量子点敏化光阳极材料。本论文将高导电率的纳米银线(AgNWs)作为基体材料,高吸光度的硒化镉/硫化镉核壳量子点(CdSe/CdS core/shell QDs)作为敏化剂,通过π共轭型分子4-氨基苯硫酚(PATP)将二者连接,在量子点和纳米银线之间建立了高效的电子传输通道,制备了量子点敏化纳米银线光伏材料(QDs-PATP@ AgNWs)。制备了硒化镉/硫化镉核壳结构量子点,并通过控制包覆过程反应时间,制备了一系列不同的量子点,进行荧光光谱和高分辨透射电镜的表征,结果表明随着包覆过程反应时间的延长,量子点的粒径在增大,并且对应量子点的发射光波长发生红移。原始量子点表面的配体为油酸,油酸为长脂肪链,无法与纳米银线相连接,因此通过配体交换反应,利用4-氨基苯硫酚一端的巯基与量子点的强配位作用,将量子点表面配体的油酸配体置换。通过红外光谱的表征,证明量子点表面的配体成功置换为4-氨基苯硫酚。此外,通过高分辨透射电镜、紫外可见吸收光谱和荧光光谱对配体交换前后量子点的分散性和光学性能进行了表征,还研究了配体交换时间对量子点表面氨基含量和荧光性能的影响。采用乙二醇还原法制备了纳米银线,并研究了纳米银线的最佳制备条件。扫描电镜和紫外可见吸收谱图等一系列测试结果表明所制备的纳米银线纯度高且直径均一。以4-氨基苯硫酚为配体的量子点表面裸露大量的氨基,通过氨基与纳米银线表面的配位作用,量子点成功自组装吸附到纳米银线表面,形成了量子点/纳米银线复合材料。通过高分辨透射电镜和能谱的表征,证明量子点已经成功吸附于纳米银线表面。然后又进行紫外可见吸收光谱和荧光光谱的测试,结果表面量子点/纳米银线复合材料具有吸收光的能力,但没有表现出荧光性能,这是因为量子点吸收能量后并没有以光子的形式释放出来,而是以电子的形式转移给了纳米银线。将量子点/纳米银线复合材料制成光阳极薄膜,测试了太阳能电池效率,并研究了不同量子点含量的复合材料对电池效率的影响。结果表明,当光阳极薄膜厚度为10±0.5μm且量子点含量为10%时,在AM1.5太阳光模拟器下所测效率可达到3.34%。

关键词： 晶硅太阳能电池   发光材料   稀土掺杂   量子剪裁   能量传递   下转换层  

摘要： 目前，传统能源面临枯竭且带来严重的环境污染，这成为制约全球经济发展的瓶颈。为此，以太阳能为代表的可再生清洁能源成为新一代能源体系的发展方向。晶硅太阳能电池是目前最合理、有效利用太阳能的装置，然而，在实际生产中其光电转换效率仅达19.0%，远低于31%的最大理论值。在限制电池效率的诸多因素中，光谱错配是一个重要的原因。在照射到地面的太阳光谱中(λ=300～2500nm)，仅能量在晶硅带隙宽度附近(Eg=1.12 eV，λ=900～1100nm)的光才会被电池充分吸收利用。对于能量较高的紫外-可见光子除有效激发电池中的电子-空穴对以外，其余能量以晶格热振动而损耗;而对于能量较低的近红外光子(λ＞1100nm)则因透过损失而不能被电池吸收利用。这两部分能量损耗约占太阳光谱总能量的65%，从而严重制约了晶硅电池的转换效率。因此，如何对太阳光谱进行合理调配，增强晶硅电池对太阳光谱的利用而提高其转换效率已成为目前关注的焦点。为此，可以Trupke等提出的提高太阳能电池效率的下转换模型为理论基础，通过稀土离子掺杂来制备近红外量子剪裁发光材料，充当下转换层的作用，将太阳光谱中一个能量较高的紫外．可见光子转换为900～1100nm的两个近红外光子，增强晶硅对太阳光谱的响应以提高电池的转换效率。　　本论文旨在探索合适的稀土离子对，以实现高效近红外量子剪裁，并深入探索量子剪裁机理，为实验的可行性提供理论支持。同时选择声子能量低、稳定性强、透光率高、耐切割的微晶玻璃为掺杂基质，为近红外量子剪裁发光材料用于晶硅太阳电池提供实验可行性。具体的研究内容如下：　　以高温固相法制备了Eu2+-Yb3+共掺α-SrAl2O4荧光粉，将范围较宽、能量较高的250～450nm紫外波段裁剪为900～1100 nm的近红外光谱，机理为合作下转换，最高量子效率高达173.68%;这为增强晶硅对太阳光谱吸收、提高晶硅电池转换效率提供了理论依据。　　采用熔融析晶法制备氧氟微晶玻璃作为基质，在其中实现了Er3+-Yb3+共掺及量子剪裁，其机理为交叉弛豫与直接能量传递组成的两步能量传递。与合作能量下转换相比，两步能量传递具有掺杂浓度低、量子效率高等优点;且制备的氧氟微晶玻璃声子能量低、稳定性强、透光率高、耐切割;因此有望用作晶硅太阳电池的下转换层从而提高转换效率。但由于Er3+的吸收截面较窄，限制了Er3+→Yb3+实际量子剪裁效率较低。经研究发现，Ce3+吸收截面宽且在氧氟微晶玻璃中发射谱是350~600nm宽峰，与Er3+激发谱重叠，因此在氧氟微晶玻璃中Ce3+对Er3+具有良好的敏化作用。通过Ce3+-Er3+-Yb3+三掺可实现Ce3+对Er3+→Yb3+的敏化，在Yb3+掺杂浓度极低的条件下，使其发光强度增强为原来的～10倍，提高了实际量子效率，并拓宽稀土离子对太阳光谱的吸收利用范围。　　研究了在氧氟微晶玻璃中共掺Pr3+-Yb3+实现量子剪裁，利用两步交叉弛豫理论揭示了其能量传递机理，量子效率高达185.0%;该材料在用作晶硅太阳电池下转换层从而提高转换效率方面具有极大的潜力。　　采用熔融析晶法制备了Y3Al5012(YAG)微晶玻璃，作为基质在其中共掺Nd3+-Yb3+实现了量子剪裁，其机理为两步交叉弛豫，量子效率高达179.34%。制备的YAG微晶玻璃具有性能稳定、透光率高、稀土离子掺杂均匀等优点，可用于晶硅电池下转换层从而极大提高电池转换效率。研究发现：Nd3+的吸收截面较窄，导致Nd3+-Yb3+实际量子剪裁效率较低。为解决该问题，我们创新性的提出了在YAG微晶玻璃中三掺Ce3+-Nd3+-Yb3+以进一步提高量子效率，通过Ce3+对Nd3+→Yb3+的敏化作用大幅增强了Yb3+的发光强度，提高了该材料的实际量子效率。该工作为进一步拓宽稀土离子对太阳光谱的吸收利用提供了新思路。

关键词： 石墨烯   拓扑绝缘体   磁电阻   Sb掺杂Bi2Se3   Cd3As2   弱反局域化  

摘要： 狄拉克材料是最近几年凝聚态研究领域中的备受青睐的一类新型材料。狄拉克材料的低能元激发谱不能简单的用薛定谔方程来描述,而是由相对论的狄拉克方程描述的。在其中存在着一个有特殊对称性保护的狄拉克锥一种无能隙的线性色散能带结构。在石墨烯中,这种对称性为蜂窝状晶格中两个不等价的原子构成的亚晶格对称性；在拓扑绝缘体中,这种对称性为时间反演对称,并由此导致了由于能带反转构成的拓扑表面态；类似的,在狄拉克半金属中,同时存在着时间反演对称性和反转对称性,避免手征性相反的Weyl点的湮灭。石墨烯和拓扑绝缘体作为典型的二维狄拉克费米子体系,在近年来已经成为研究狄拉克型电子物理的重要平台。其中半整数的量子霍尔效应、量子自旋霍尔效应、量子反常霍尔效应、Majorana费米子以及磁单极子等一系列有趣的现象已经得到了广泛的关注。狄拉克费米子的π贝利相位可导致电子在输运过程中具有背散射禁止的特征,这同时也成为自旋电子学和量子计算等领域重点关注的一个亮点。在作者开展研究工作的这段时间内,从量子自旋霍尔效应到石墨烯,再到拓扑绝缘体,最后到近来发现的狄拉克半金属,狄拉克材料的研究在各个方向都取得了突飞猛进的发展。尤其在石墨烯和拓扑绝缘体中,不仅仅在基础研究领域有着重要的影响,而且已经逐渐开始向具体的应用领域靠近。在本工作中,作者主要对拓扑绝缘体、石墨烯以及Cd3As2这几种研究较为广泛的狄拉克材料的量子输运性质进行了探索。研究成果可以总结为以下四部分：(1)采用水热法将Sb掺杂进入Bi2Se3纳米片,有效的抑制了Bi2Se3纳米片的载流子浓度,提高了表面态电子对电导的贡献。在磁电阻测量中观察到了弱反局域化和普适电导涨落等量子相干输运现象。基于温度相关的退相干数据讨论了电子声子造成的退相干机制在其中的重要作用。这在电阻的温度变化关系中也获得了验证。(2)建立了一套原位剥离的加工工艺,用于CVD石墨烯的加工,可以抑制电子束曝光中的电子束辐照损伤。其标志为拉曼光谱中没有发现代表石墨烯结构无序的D峰。我们在已经加工完成的多层石墨烯器件上,用Al膜作为剥离工具成功实现了多层石墨烯器件的原位的逐层剥离。我们测量了石墨烯层数渐变的磁电阻性质,在双层石墨烯上看到了350%的大磁电阻。分析表明：由于在温度较高情况,石墨烯中的朗道能级被抑制,但是,石墨烯表面具有电荷杂质有可能造成大的磁电阻现象。这种电荷杂质可能来源于石墨烯表面残留的Al团簇。(3)利用活泼金属铋修饰石墨烯器件并观察了其输运调控效果。我们通过电子束蒸发的方法把2nm金属铋沉积在石墨烯样品表面,在10天后发现2nm的铋完全被氧化,而且形成了尺寸约为20nm的团簇均匀分布在石墨烯表面。在空气中放置40天后,XPS谱证实石墨烯样品中出现了大量的含氧物质的吸附,电测量表明石墨烯的载流子浓度上升,引入空穴重掺杂。SdH振荡研究指出这种吸附增强了石墨烯的短程散射,这种散射在400K温度下退火20分钟后可以得到有效的抑制。(4)测量Cd3As2薄膜磁电阻输运,在垂直磁场和平行磁场条件下均观测到了弱反局域化现象。这类样品由于纳米尺寸限制效应表现为半导体性质。对于垂直磁场磁电阻数据的分析给出了具有饱和退相干机制参与的电子电子相互作用的退相干机制。但是对于平行磁场条件下的弱反局域化,我们提出Cd3As2薄膜中存在着多种二维的平行导电通道,平行磁场使得不同导电通道之间的电子形成相干的耦合,产生了相应的量子相干现象。

关键词： 石墨烯量子点   金纳米簇   白光二极管   活性氧  

摘要： 石墨烯量子点是一类特殊的碳量子点,大小一般在10 nm以下,厚度在2-3 nm左右(为单层或者几层石墨烯)。其合成方法主要有电化学、酸氧化法、水热法、微波法等。石墨烯量子点有着稳定且可调控的荧光特性,相比有机荧光染料具有更好的荧光稳定性。与Ⅱ-Ⅵ族量子点相比,石墨烯量子点易于表面修饰改性,同时具有更好的生物相容性,被认为是未来可以在生物领域中广泛应用的新型材料。由于石墨烯量子点独特的物化性质,使得其在光电催化、光电器件、生物分子探针等领域有着潜在的应用。本文研究了白光石墨烯量子点,以及石墨烯量子点和金纳米簇复合功能材料的制备。研究了白光石墨烯量子点在白光二极管(WLEDs)中的应用,并对石墨烯量子点和金纳米簇的产活性氧性能进行了探讨。本文的主要工作分为以下三个方面。1.通过微波水热法制备出有白色荧光发射的石墨烯量子点,并对其进行了相应的表征。2.白光石墨烯量子点作为荧光粉掺杂在发光层、通过溶液加工法构建了二极管。制备的二极管具有明显的白光发射特性,在11-14 V的工作电压下照明度为200 cd m-2,外置效率为0.2%,性能高于过去报道的基于石墨烯量子点和碳点的白光二极管。白光二极管作为荧光粉为提高基于石墨烯量子点的白光二极管的性能开辟了新途径。3.由于石墨烯量子点表面具有含氧功能基团且具备特殊的光电特性,将其作为稳定剂和还原剂,用UV照射还原法,并通过对于氯金酸(HAuCl4)量的控制,合成了石墨烯量子点和金纳米簇的复合材料。同时比较了石墨烯量子点和石墨烯量子点／金纳米簇复合材料在白光照射下的产活性氧量。

关键词： FLUORESCENCE resonance energy transfer   QUANTUM wells   ENERGY dissipation   SCHRODINGER equation   LIGHT emitting diodes   POLYMERS  

摘要： A systematic investigation of Forster resonant energy transfer (FRET) is reported within a hybrid prototype structure based on nitride single quantum well (SQW) donors and light emitting polymer acceptors. Self-consistent Schrodinger-Poisson modeling and steady-state and time-resolved photoluminescence experiments were initially employed to investigate the influence of a wide structural parameter space on the emission quantum yield of the nitride component. The optimized SQW heterostructures were processed into hybrid structures with spin-casted overlayers of polyfluorenes. The influence of important unexplored aspects of the inorganic heterostructure such as SQW confinement, content, and doping on the dipole-dipole coupling was probed. Competing mechanisms to the FRET process associated with interfacial recombination and charge transfer have been studied and their implications to device applications exploiting FRET across heterointerfaces have been discussed. (C) 2015 AIP Publishing LLC.

关键词： 量子计算机   量子位   硅原子   硅晶片   设计方案   层位   硅离子   物质成分  

摘要： 建造量子计算机的几个设计方案都基于硅材料。其中一项受到广泛关注的方案将"量子位"(qubits)存储在另一种元素的原子中,如磷,并将这些嵌入在一层薄薄的超纯净硅-28层位之上。然而对于这种基于硅材料的设计方案,其中最大的难度就在于常规的硅材料中有很多硅原子并非硅-28,在市面上销售的商业硅晶片中,几乎有8%的材料是由其他硅的同位素材料制成的,比如硅-29,这样的材料会造成量子芯片出错。

关键词： 量子自旋   材料   理想   液体   合肥物质科学研究院   DM相互作用   低温比热   开发  

摘要： 中国人民大学物理系李岳生和张清明课题组，与复旦大学物理系教授陈岗理论合作，与中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心及复旦大学进行ESR，He3-SQUID，低温XRD，稀释制冷机低温比热的实验合作，首次成功推出一个全新的研究量子自旋液体的理想材料YbMgOaO4：该材料具有R-3m高对称空间群，具有完美的三角格子；其内部的磁性杂质的含量不超过0．04％，完全可以忽略；非对称各向异性的DM相互作用从晶体对称性上是完全禁戒的；相对于层内近邻相互作用，层间相互作用可以忽略；通过光学浮区炉技术，很容易生长出高质量的大单晶；非磁性的对照材料LuMgGaO4一样也容易获得：可以利用其得到精确的YbMgGaO4磁比热（核磁矩的贡献也可以一并扣除：核磁矩比热主要来源于Ga核）；Kramers稀土离子Yb3＋在低温下带1／2有效自旋，并且具有强烈的自旋一轨道耦合；单位原胞包含奇数个电子；材料绝缘程度极高。

关键词： 第一性原理计算   密度泛函理论   格林函数   MPI   并行计算  

摘要： 为了解决基于第一性原理分析计算大尺度量子输运体系时遇到的耗时长久问题,挖掘密度泛函理论与非平衡格林函数相结合方法(DFT+NEGF方法)在自洽迭代过程中的计算热点,就计算电子密度矩阵时的能量点积分和计算格林函数时的矩阵求逆/乘法运算提出MPI/Open MP并行计算方案.能量点积分采用MPI多进程并行方案,在数据初始化时需要将稀疏矩阵和积分能量点依照轮询调度算法分配给各进程.矩阵求逆/乘法的并行化既可调用ScaLAPACK子程序实现又可调用IntelMKL数学库中的OpenMP多线程加速函数实现.由于不同能量点计算的独立性,能量点积分采用的MPI并行计算获得近乎线性的加速比曲线.由于Open MP多线程并行采用的是基于共享内存的数据交换机制以及线程间切换通信开销小,矩阵求逆/乘法运算的OpenMP并行实现在计算效率上要优于而在程序的可扩展性上要劣于MPI多进程并行实现.