摘要： 电子-电子相互作用、量子干涉和无序对输运性质的影响是凝聚态物理研究的重要主题。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心纳米物理与器件实验室/应用物理中心研究员李永庆团队、光物理实验室副研究员李治林与合作者对这一问题开展了实验和理论研究。他们利用双栅调控的高质量三维拓扑绝缘体（Bi,Sb）2（Te,Se）3单晶薄片开展了实验研究。在这种器件中，电子输运性质由化学势可大范围调控的表面态狄拉克费米子主导。实验发现，当载流子浓度降低时，磁电导幅度逐渐增强，

关键词： 氟喹诺酮类抗生素   钙钛矿量子点   ZIF-8   荧光传感  

摘要： 氟喹诺酮类抗生素因组织渗透性好,血药浓度高且稳定,在畜牧业和渔业中常被用于动物疾病的预防和治疗。长期大量使用会导致在动物源性食品中的残留,人类通过饮食摄入后,会引起神经系统毒性反应、过敏反应或产生耐药性等安全隐患。因此,开发一种食品中氟喹诺酮类抗生素简单、快速、高灵敏检测方法至关重要。 本文以钙钛矿量子点（PQDs）和碳点（CDs）作为荧光信号物质,基于咪唑类金属有机框架（ZIF-8）对量子点的容纳保护和对目标物的吸附富集作用,通过粒径调控策略,实现ZIF-8对不同信号物质的封装,制备获得了钙钛矿量子点嵌入的金属有机框架（CsPbBr3@ZIF-8）及碳点和钙钛矿量子点嵌入的金属有机框架（PQDs/CDs@ZIF-8）两种荧光复合材料,实现了对恩诺沙星和环丙沙星的荧光传感检测,具体内容如下: （1）CsPbBr3@ZIF-8复合材料制备及在恩诺沙星检测中的应用 采用室温一步法制得ZIF-8,采用配体辅助再沉淀法,实现钙钛矿量子点在ZIF-8孔道中的原位生长,从而获得CsPbBr3@ZIF-8材料;利用3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）的原位水解,实现对CsPbBr3@ZIF-8表面包硅及功能化,进一步提升其稳定性。CsPbBr3@ZIF-8在520 nm具有良好的荧光发射,且恩诺沙星对其荧光呈现出灵敏的淬灭作用,荧光淬灭机理为电子转移。基于此,构建了恩诺沙星荧光传感检测方法,该方法对恩诺沙星检出限（LOD）为0.058 mg/L,线性范围为0.1-25.0 mg/L,精密度良好。将该方法应用于鱼、虾、蜂蜜、牛奶等样品中恩诺沙星检测,添加回收率为85.1%-106.7%,相对标准偏差（RSD）为2.0%-6.8%。 （2）PQDs-CDs@ZIF-8复合材料制备及在环丙沙星和恩诺沙星检测中的应用 分别合成碳点、钙钛矿量子点、大尺寸ZIF-8三种材料,采用室温孵育法将CDs嵌入ZIF-8中,合成CDs@ZIF-8;借助四甲氧基硅烷（TMOS）的快速水解作用,将钙钛矿量子点封装在ZIF-8框架内,制备得到PQDs-CDs@ZIF-8荧光复合材料。该材料兼具碳点和钙钛矿量子点的荧光性能,在470 nm和517 nm呈现出荧光发射;基于恩诺沙星对钙钛矿荧光的淬灭作用及环丙对碳点荧光的增强和对钙钛矿量子点荧光的淬灭,借助乙醇溶剂对恩诺沙星良好的溶解选择性,构建了基于PQDs-CDs@ZIF-8材料的荧光传感器,该传感器具有“一石二鸟”的作用,既可利用单一信号模式实现对恩诺沙星的检测,又可采用双信号比率型模式实现对环丙沙星的检测。该方法对恩诺沙星和环丙沙星的LOD分别为0.038 mg/L和0.030 mg/L,线性范围均为0.05-5.0 mg/L。采用加标回收实验,验证了该传感体系的实际应用性能,对恩诺沙星回收率为94.2%-105.6%之间,相对标准偏差为1.7%-4.2%;对环丙沙星回收率为95.6%-105.4%,相对标准偏差为1.3%-4.5%。

关键词： 马约拉纳零能模   量子主方程   微分电导   电流噪声谱   非平衡输运  

摘要： 马约拉纳零能模(MZMs)满足非阿贝尔统计。利用马约拉纳零能模构建的非局域拓扑量子比特,具有抗局域干扰的特性。因此对它的研究引起了广泛的关注。在本论文中,我们研究量子点(QD)与载有马约拉纳零能模的拓扑超导纳米线耦合成环状(QD-RMZMs)系统的非平衡输运特性,环中通有磁通Φ。我们通过量子主方程方法研究两种输运模型下的非平衡输运特性。我们关注有限温度以及系统与环境(电极、探测器)弱耦合情况下微分电导和电流噪声谱的输运特性。 本论文的第一个工作是通过量子点两端接电极研究QD-RMZMs系统的非平衡输运特性。我们发现微分电导展现出跃迁共振峰,零频噪声谱也会出现类似的共振峰和谷,有限频噪声谱展现出非马尔可夫台阶并在拉比信号处出现谷。这些输运物理量的特征均随相位成周期性变化,其周期特性均受偏置电压、量子点的电子能级和马约拉纳零能模的耦合能影响。但零偏压电导峰(ZBCP)的周期与量子点的电子能级和马约拉纳零能模的耦合能无关。 本论文的第二个工作是通过量子点接触(QPC)测量QD-RMZMs系统的非平衡输运特性。研究结果表明,虽然微分电导随相位成周期性变化,但其特征在不同相位下的变化幅度较小。电流噪声谱在拉比频率处展现出峰值,其特征明显依赖于相位,且随相位成周期性变化。我们发现微分电导和电流噪声谱展现的周期特性仅与马约拉纳零能模的耦合能有关。对于以上的结果,我们给出了相应的物理解释。 本论文研究QD-RMZMs系统的非平衡输运特性,为马约拉纳零能模和QDRMZMs系统的非平衡输运特性之间的关联提供理论依据。此外,我们对输运系统参数的选择可在实验中实现。因此,本论文可以为马约拉纳零能模的编织操作以及其他马约拉纳零能模的相关实验提供理论参考。

关键词： 量子点自旋阀   主方程   全计数统计   自旋分辨  

摘要： 对自旋自由度的操纵是自旋电子学和自旋信息处理的核心。长久以来,人们做出了许多重要工作,来探索具有高性能和高效率的基于自旋自由度的新型功能器件。其中,纳米尺度自旋阀被广泛认为是自旋电子器件中颇具潜力的候选者。近年来,该类型系统受益于新型二维磁性材料的相关研究而不断发展。量子点系统是自旋阀器件的一个理想平台,具有精确操纵和控制单个电子自旋的独特优势。研究纳米尺度自旋阀的输运特性具有重要意义,而其中的自旋关联特性对于研究自旋输运行为起着至关重要的作用。由于自旋载流子的离散性,自旋电流噪声是自旋输运之间关联性的度量,它能够提供与电荷行为不同的关于自旋动力学和自旋输运过程的额外信息。最近的研究表明,即使在没有净电流的情况下,也可能产生自旋电流噪声。此外,预测自旋涨落能够灵敏地测量自旋翻转散射的影响,并探测量子点输运系统中电子间排斥或吸引相互作用。 本论文研究了自旋阀输运的自旋电流及其噪声关联特性,该自旋阀结构由两个非共线极化铁磁电极和单量子点耦合组成。基于自旋分辨量子主方程,本论文计算了单个自旋分量流,以及它们的自关联和互关联特性。在此基础上分析了自旋注入和自旋进动演化之间的相互作用,揭示了自旋不同于传统电荷输运所产生的独特输运关联性质。在小偏压情形下,电子电荷呈现出不相关的随机输运特性,而电子自旋输运却呈现出高度的相关性,而且自旋的自关联与电磁电极的极化强度紧密相关。铁磁电极与量子点所构成的自旋阀系统能够产生一个虚拟的交换磁场,使得量子点系统中积累的平均自旋产生进动,从而显著地影响自旋输运的动力学行为。研究发现,在中等偏压和较强极化条件下,交换场和平均自旋的相互作用在自旋分辨的噪声谱中产生了特殊的双峰结构,表明了自旋流的涨落对体系内部微弱磁场的高度灵敏性。进一步的研究表明,自旋流的自关联特性敏感地依赖于铁磁电极的极化强度,并在不同极化方向下表现出截然不同的行为。这些结论表明自旋输运的涨落特性在揭示自旋输运动力学方面具有无可比拟的优越性,在自旋电子学器件设计、自旋量子信息处理和自旋量子计量学等方面具有潜在的重要应用价值。

关键词： 莫尔超晶格   磁近邻效应   自旋极化输运   转角WSe2   双量子自旋霍尔态  

摘要： 自从“魔角”石墨烯中发现非常规超导以来,其他的转角二维材料也被广泛的研究,并且催生了一个被称为“莫尔物理”的领域。在这个领域中除了“魔角”石墨烯,由Cr 3以及其他磁性二维材料组成的磁性范德瓦尔斯异质结、由过渡金属二硫化物（TMDs）组成的异质结和同质结也受到广泛关注。 本文首先研究了由二维铁磁体CrI3堆叠在单层BAs上形成的莫尔超晶格中的自旋极化输运性质,其中自旋简并的解除是由于莫尔相关的磁近邻效应引起的。研究发现,由于周期性的莫尔超晶格,在较小转角处导电性表现出自旋分辨的微带输运特性。当入射能量位于自旋分辨的微能隙中时,粒子输运状态是自旋极化的,从而系统中产生了自旋极化电流。此外,只需要有限数量的莫尔周期即可获得100%的净自旋极化。异质结的层间距也是可调的,因此可以施加垂直电场来调制自旋极化的方向。研究结果为磁性莫尔超晶格中实现自旋功能器件提了机会。 此外本文研究了转角WSe2中的量子自旋霍尔（QSH）态的表现形式。最近理论上验证了双层转角TMDs中存在拓扑微带和实空间贝利曲率效应,并且实验中发现分数量子反常霍尔态、QSH态和分数QSH态。但是,其边界态的表现形式还没有在理论中被详细的描述。研究发现转角WSe2中,转角为1.5°时存在单QSH态,转角为3°时为单QSH态和双QSH态共存。通过计算边界态的局域态密度和局域电流密度可知此边界态为自旋分辨的螺旋边界态,满足QSH效应的特点。载流子并非局域在原子级别的边界上,而是局域在边界的莫尔超晶格的高势能点,并不断发生层间跃迁向前传播。我们称这种边界态为莫尔边界态。这里数值验证了这些QSH态都可以在非磁性弱无序中稳定存在。并且双QSH态比单QSH态的更稳定。本文的结论与最近的实验上的首次观测到双QSH态的结论是一致的。

关键词： 铁电隧道结   量子输运   ReS2   第一性原理计算  

摘要： 随着科学的进步和发展,电子产品的更新速度越来越快,人们对电子器件的性能提出了更高的要求。随着器件不断小型化,硅基半导体器件尺寸已经达到其物理极限,所以研究新材料来代替硅基材料变的越来越迫切。随着二维范德华材料的兴起,为新型电子器件的发展带来了机遇。二维材料具有原子级厚度、层间依靠范德华力结合和表面无悬挂键等特性,在数据存储领域具有广阔的前景。目前,基于二维材料已经发展了各种原子级数据存储器件,其中铁电隧道结由于其具有非易失信息存储态脱颖而出。最近以双层h-BN滑移铁电性为代表的滑移电子学的出现,进一步推动了铁电隧道结的快速发展。本文采用第一性原理计算方法,基于非平衡格林函数结合密度泛函理论研究了多层ReS2基滑移铁电隧道结的电子输运特性,揭示了其与电极、铁电势垒层层数的依赖关系,主要研究内容和结果如下: （1）不同电极对双层ReS2基铁电隧道结的电子输运性质的影响研究。首先我们计算了双层ReS2的铁电极化强度,结果表明不同堆叠方式ReS2所表现出来的铁电极化方向相反,分别是0.30 pc/m和-0.31 pc/m。基于此利用两种不同堆叠方式的ReS2为中间势垒与不同电极材料设计了三种范德华铁电隧道结:石墨烯/双层ReS2/石墨烯、石墨烯/双层ReS2/Pt Te2、Pt Te2/双层ReS2/Pt Te2。计算结果表明:平衡态下,对称的石墨烯电极、非对称的石墨烯/Pt Te2电极以及对称的Pt Te2电极的隧道结的电致电阻（TER）为69%,25%,10%。进一步,在施加偏压的作用下,相应的TER最大可达到663%,563%,152%。综合比较这三种电极组,我们发现对称的石墨烯电极是双层ReS2基铁电隧道结的最佳选择。 （2）采用非对称电极,在势垒层和电极之间加入一层BN隔离相互作用来研究铁电隧道结的电子输运性质。在上一章节的基础上,设计出多种异质结构:石墨烯/BN/双层ReS2/石墨烯、石墨烯/BN/双层ReS2/Pt Te2、石墨烯/双层ReS2/BN/Pt Te2、Pt Te2/BN/双层ReS2/Pt Te2。利用第一性原理计算结果表明:它们在平衡状态下的TER分别为26%,233%,235%,12%。进一步在施加偏压的作用下,相应的TER最大可达到6.16×10～4%,537%,2.82×10～4%,257%。同时对Cu金属电极做了研究,搭建了Cu/双层BN/ReS2/Pt Te2范德华异质结构,计算其平衡状态TER为33%,在施加偏压下最大可达到174%,综合比较,认为石墨烯/双层ReS2/BN/Pt Te2器件性能最佳,也说明加入一层BN,提高了器件的性能。 （3）铁电势垒的层数对铁电隧道结的电子输运性质的影响研究,对于石墨烯/双层ReS2/BN/Pt Te2,我们改变了ReS2的结构层数,分别用三层和四层的ReS2结构来代替双层ReS2搭建范德华铁电隧道结,利用第一原理计算其电子输运性质,结果表明,改变ReS2的结构层数,也可以改变其输运性质,经过计算,三层ReS2结构在平衡状态下的TER为615%。四层ReS2结构在平衡状态的TER为223%。施加偏压后,相应的TER最大可达到2.06×10～5%,1.05×10～6%。说明铁电势垒层数对铁电隧道结性能影响很大。

关键词： 数据驱动   Atomly材料数据库   Kagome材料   范德瓦尔斯二维材料   非常规低维材料  

摘要： 物质科学发展至今,经历了从经验科学到理论科学,再到理论计算模拟的研究范式转变。随着计算机技术的发展,当今物质科学领域已经开始步入以数据驱动为核心的物质科学研究模式。借助第一性原理计算工具,以超级计算机作为载体,通过高通量的方式批量产生材料数据,最后以数据库为容器去收集整理计算数据,形成计算材料数据库。利用计算材料数据库可以发掘具有新奇特征的化合物,加速了对未知材料的探索步伐。 本论文以Atomly材料数据库为数据支撑,筛选了新型量子材料与低维材料,具体内容如下: （1）Kagome材料具有众多新奇物性,该系统对于理解如超导性和量子磁性等现象至关重要,它所展示的丰富的拓扑电子态,为研究新型量子计算机和实现拓扑量子计算提供了理想的物理系统。为了探索更多具有新奇物性的Kagome材料体系,通过材料数据库的方法去搜寻潜在的Kagome材料就有了迫切的必要。在这个背景下,我们以CsV3Sbs,CsV6Sb6和TbMn6Sn6三种当下受到广泛研究的Kagome材料为结构模版,通过元素替换去生成未知化合物,再计算其热力学稳定性,共筛选出了48种有望实验合成的Kagome材料,并分析了不同化合物间电子结构的变化规律。 （2）接着,基于拓扑缩放算法（TSA）,从Atomly材料数据库中筛选出了所有的层状结构并剥离出范德瓦尔斯二维材料,再以高通量的方式,通过第一性原理计算二维材料的能量信息与电子结构信息,最终生成包含了9,213个材料信息的范德瓦尔斯二维材料数据库,对比了同C2DB数据库之间的差异,并从数据库中筛选出了潜在的59种二维铁电材料,69种由金属元素组成的Kagome结构的材料,以及54种由非金属元素组成的Kagome结构的材料。 （3）我们还研究了在低维材料领域,两类研究较少的非常规低维材料体系:非范德瓦尔斯二维材料、一维范德瓦尔斯链状材料。对于非范德瓦尔斯二维材料,由于该类材料对应的体相母结构并非是由范德瓦尔斯相互作用凝聚而成的层状结构,使得这类材料不适合用于识别层状材料的TSA算法去判别材料的可剥离性。我们开发出了一套专门用于判别非范德瓦尔斯材料可剥离性的算法与流程,利用该方式,成功剥离并计算出了6,590个非范德瓦尔斯二维材料的能量信息与电子结构,通过对这些结构的剥离能与热力学稳定性计算共筛选出了952个有望通过实验剥离的非层状结构。对于一维范德瓦尔斯链状材料的筛选,我们利用TSA算法,筛选并成功剥离出了4,374个一维范德瓦尔斯链状材料并对这些材料的组分进行了统计分析。 以数据驱动的方法在新型材料探索与性质预测中扮演着越来越重要的角色,通过使用数据库中的材料数据可以构建筛选与判别模型,以加快识别利于实验合成的最佳候选材料。本论文通过对Atomly材料数据库的筛选与发掘,研究了三类Kagome结构体系,给出了有望实验合成的化合物,生成了范德瓦尔斯二维材料数据库以及非常规低维材料数据库。