关键词： 碳点   共轭多孔聚合物   忆阻器   忆阻稳定性   人工突触  

摘要： 在当前大数据和人工智能时代,数据的爆炸式增长推动了新型存储与运算器件的发展。凭借具有时间记忆效应的忆阻行为,忆阻器受到广泛关注,有望应用在数据存储和人工神经网络等领域。碳点通常具有较高物理化学稳定性、原料来源广泛性、生物相容性等优点,可作为忆阻器功能层材料,为忆阻器提供高性能、低成本、可穿戴和可移植的可行性。目前,碳点基忆阻器正处于研究初期阶段,仍存在阈值电压偏高、器件稳定性欠佳、构效关系不明确和人工智能领域探索不足等问题。对这些问题进行研究并提出解决方案,有利于高性能碳点基忆阻器在信息存储和运算领域的发展。 鉴于此,本论文以可应用于忆阻器的碳点材料为研究对象,开展一系列研究工作。首先选用共轭程度较大的平面分子芘为碳源,通过结构继承策略,制备具有阻变性能且阈值电压较低的忆阻器用碳点;在此基础上,开展硼掺杂工程,提高碳点基忆阻器稳定性,揭示掺杂硼在其内的作用机理;进而,合成三种三嗪基共轭多孔聚合物基体材料,并制备其与碳点的复合材料以构建新型碳点基人工突触器件,实现其在人工突触中的应用。主要研究内容和结论如下: (1)低写入电压忆阻器用碳点的合成与忆阻性能。为获得具有阻变性能和低写入电压的忆阻器用碳点,本工作基于结构继承策略,选择平面性好且共轭程度大的芘分子为碳源,利用溶剂热法制得共轭程度较高且可溶液加工的碳点。由该碳点制得的功能层薄膜具有较光滑表面。相应的忆阻器具有由电子俘获与脱俘获机制引发的双极性阻变开关特征,表现出Flash型存储行为;写入电压离散系数为22.3%,数据保持时间1×10～4s;在多次循环中表现出较低的写入电压,其范围在-0.45至-1.0 V之间,优于多数已报道的工作。 (2)硼掺杂提高碳点基忆阻器稳定性及其机制。为进一步提高碳点基忆阻器的稳定性,基于硼掺杂策略,在制备碳点的过程中加入硼酸获得掺硼碳点,并使用自上而下法将高纯硼粉制备成硼量子点。基于硼掺杂碳点的忆阻器表现出更高的忆阻稳定性(写入电压离散系数约为10%)和更长数据保持时间(2.2×10～4s)的三阶存储行为。探究硼掺杂碳点结构与器件性能之间的关系,结合模拟仿真,阐明掺杂的硼元素通过吸引外电场的自由电子以定向引导并形成更加有序的导电细丝,通过降低写入电压的波动性以提高器件稳定性,为碳点基忆阻器提供了一种可有效提高忆阻稳定性的策略。 (3)掺硼碳点/三嗪基共轭多孔聚合物复合材料的制备与人工突触器件性能。为开发适用于人工突触的碳点基忆阻器,基于聚合物改性策略,首先设计并合成三种结构相近的三嗪基共轭多孔聚合物作为基体材料,利用超声法将这些团聚的共轭多孔聚合物舒展成可溶液加工的层状材料;通过探究材料结构、器件性能并结合模拟仿真,发现聚合物中的炔基诱导形成稳定的导电细丝,烷基链可介入并影响导电细丝的生长。然后,利用物理共混法制得共轭多孔聚合物与掺硼碳点的复合物,基于该复合物的忆阻器在使用紫外光激发后,由于复合材料的孔洞模板和局部光催化协同作用,诱使器件形成弱导电细丝,展示出模拟型阻变特征。进而,探究该复合物基忆阻器的人工突触行为,其在电脉冲信号训练下展示出短时程和长时程可塑性,而且在“学习-遗忘-再学习-再遗忘”的训练过程中表现出可靠的学习记忆能力,相比初次学习的记忆强度,再次学习时记忆强度提高了120%,遗忘时仍保留42%的记忆强度,并结合演示巴甫洛夫狗条件反射实验,表明该器件展现出良好的联想记忆学习能力。该研究为碳点复合材料在机器学习领域提供了有力的理论支撑和实践指导。 综上所述,本论文在获得低阈值电压碳点基忆阻器的基础上,通过硼掺杂形成有序导电细丝,提高了碳点基忆阻器的稳定性,并将掺硼碳点与三嗪基共轭多孔聚合物构建的复合材料用于人工突触器件,表现出良好的突触可塑性和可靠的联想记忆学习能力,有助于推动碳点基忆阻器在原位存算一体化和类脑神经突触中的研究。

关键词： 二维材料   二维半导体   第一性原理计算   2D MOSFETs  

摘要： 随着摩尔定律的发展,芯片制程一代代更新,晶体管尺寸不断缩小,硅基晶体管已经逼近其理论极限。二维材料因其原子级别的厚度、超高的迁移率、无表面悬挂键等优异的电子性质,被认为是最有希望替代硅的沟道材料。但目前基于二维材料的晶体管还存在一些问题,如石墨烯的零带隙无法实现开关转换、二硫化钼晶体管的开态电流低、黑磷的稳定性较差。因此,探索可应用于晶体管的新型二维半导体材料迫在眉睫。Ⅲ-Ⅵ族的二维半导体材料表现出来良好的电子性质和应用潜力。为此,本文通过第一性原理计算结合非平衡格林函数（NEGF）的方法,从材料的电子结构到器件的输运性质对1:1型和2:3型Ⅲ-Ⅵ族二维半导体材料进行了一系列的研究: （1）2DBX（X=S,Se,Te）半导体材料的电子结构和其金属氧化物半导体场效应晶体管（MOSFET）器件的输运性质。通过计算声子谱证明了BX材料的动力学稳定性,BS、BSe和BTe的带隙值分别为2.99、2.94和1.48 e V。计算了BX MOSFET的输运性质,发现BS的MOSFET器件性能最好。分别研究了对于n型和p型BS MSOFET器件来说的最合适的掺杂浓度,在合适的掺杂浓度下器件均能满足IRDS对高性能器件的应用要求。其中,p型BS MOSFET器件的亚阈值摆幅低至63 m V/dec,接近极限值。证明单层BS在极限尺寸MOSFET中具有一定的应用潜力。 （2）具有Kagome平面结构的单层B2S3的电子结构和其MOSFET器件的输运性质。我们通过计算2:3型Ⅲ-Ⅵ二维半导体材料的能带和转移特性曲线筛选出了B2S3。单层B2S3具有1.87 e V的直接带隙,低的有效质量（0.39 m0）和高的载流子迁移率(722 cm2V-1s-1)。基于单层B2S3的n型MOSFET,在栅极长度从10 nm缩短到4 nm时,器件仍能满足ITRS对高性能和低功耗器件的要求。沿之字形方向的10 nm栅长的B2S3 MOSFET表现出优异器件性能,具有高达4279μA/μm的超高开态电流和18m V/dec的超低亚阈值摆幅。本研究揭示了单层B2S3优异的电子性质和输运性质,证明其有望成为延续摩尔定律的下一代电子材料。 （3）二维GaO半导体材料的稳定性、电子结构和其MOSFET器件的输运性质。通过计算内聚能、功函数和声子谱证明二维Ga O的稳定性。二维Ga O拥有1.57 e V的间接带隙,电子有效质量较小。以二维Ga O为沟道材料的n型MOSFET,在沟道长度从10 nm缩短到4 nm时,开态电流仍符合ITRS的标准。通过增加UL,栅极长度还可以缩短到3 nm。栅极长度为12 nm的2D Ga O MOSFET能够满足IRDS的要求。与其他2D材料搭建的MOSFET器件相比,2D GaO MOSFET表现出了更为优越的性能,表明其在MOSFET器件中极具竞争优势。

关键词： 碳量子点   硫醇-烯   荧光增强   LED   介电性能  

摘要： 碳量子点（CQDs）具有制备方法简单、发光波长可调、量子产率高以及电学特性好等优点,因此在发光二极管（LED）、发光太阳能聚光器以及柔性电子器件具有广泛的应用前景。尽管人们对CQDs的光学特性进行了广泛研究,但是对其发光机理仍然没有形成统一的认识。除此之外,当CQDs与高分子聚合物相结合时,由于有机材料与无机材料相容性较差,使得CQDs的团聚现象比较明显,这不但会降低CQDs的发光效率,还会使得CQDs基复合材料的介电性能变差。因此,寻找与CQDs相容性好的高分子聚合物,对拓宽CQDs在白光LED、波长转换器以及薄膜电容器等柔性电子器件的应用至关重要。针对上述问题,本文的研究内容主要分为以下三个部分: （1）采用溶剂热反应法分别制备出了O-CQDs和N,O-CQDs两种量子点材料,利用“点击”化学反应将CQDs与非计量硫醇-烯（OSTE）聚合物交联固化,形成CQDs/OSTE复合材料。固化后,O-CQDs和N,O-CQDs的发光效率分别提高了6倍（16.5%）和4倍（17.6%）左右。通过对两种CQDs的微结构（TEM、XPS、FTIR和EPR谱）以及光学特性（吸光度谱、光致发光谱和TRPL光谱）的分析,我们认为交联固化后与氧相关的非辐射复合中心的减少、非辐射跃迁过程的抑制以及N和S的协同效应是提高CQDs材料发光效率的主要原因。 （2）采用365 nm的紫外芯片为激发光源,以蓝绿光CQDs/OSTE和红光CdSe@ZnS/OSTE复合材料作为发光介质,构筑了一种“三层”WLED发光结构。利用热重分析技术和紫外光老化实验对复合材料的热稳定性及光稳定性进行了测试,测试结果表明这两种复合材料具有良好的稳定性。在CQDs和CdSe@ZnS体积分数分别为2.46%和2.65%时,制备出了CIE色坐标为（0.353,0.381）、发光效率达到85 lm W-1以及相对色温为4826 K的暖白光LED。 （3）通过改变CQDs的体积分数,研究了不同频率下CQDs/OSTE复合材料的电学特性,包括介电常数、介电损耗及电导率。着重分析了CQDs掺杂浓度对复合材料介电性能的影响,并测试了不同频率下复合材料的介电常数,发现在100 Hz的频率下,随着CQDs填量的增大,介电常数从8.2增加到33,提升了4倍左右,其归因于麦克斯韦-瓦格纳-西拉等界面极化效应和偶极极化的增强。最后,测试了CQDs/OSTE复合材料的介电参数随温度的变化特性。实验结果表明CQDs/OSTE复合材料的介电常数和介电损耗随温度的升高都逐渐增大,我们认为偶极极化和界面极化的协同作用,决定了复合材料介电性能对温度的依赖特性。

关键词： 过氧化氢-乙酸预处理   纳米纤维素   木质素基碳量子点   荧光复合薄膜   LED器件  

摘要： 发光二极管（LED）广泛应用于固态光源和显示设备,被认为是下一代照明和显示最有前途的发光器件。木质素基碳量子点（L-CQDs）因其独特的发光特性、高稳定性和低毒性,有望成为LED的理想荧光材料。然而,高聚物木质素制备的L-CQDs的荧光量子产率普遍偏低,且难以实现长波长发光,阻碍了高效率、多色LED的制备。此外,碳量子点（CQDs）在固态下的聚集诱导猝灭效应（ACQ）,限制了其在LED器件中的应用。纳米纤维素纤丝(（CNF）骨架含有许多规律分布的羟基,可以很容易地和CQDs构建氢键网络,抑制CQDs的ACQ效应。但纯纤维素制备的CNF膜存在雾度低及阻水性差的问题,导致其作为LED的基材还有一定差距。针对这些问题,本研究采用过氧化氢-乙酸辅助机械研磨制备了不同木质素含量的纳米纤维素纤丝（LCNF）,探究了木质素含量对LCNF制备、性质及膜性质的影响,并评价LCNF膜作为LED基材的潜力;同时,以木质素为碳源,通过改变掺杂试剂,制备了蓝、绿双色L-CQDs,明确了L-CQDs的结构和荧光机理;最后,将L-CQDs与LCNF进行复合制备了L-CQDs/LCNF荧光复合薄膜,研究了木质素含量对复合薄膜荧光特性的影响机理,探究了荧光复合薄膜用于制备环境友好LED器件的可行性。主要结论如下: （1）以木质素为碳源,通过改变掺杂试剂的种类,成功制备了高量子产率的蓝（B-）和绿（G-）双色L-CQDs,其量子产率分别为31.10%和10.15%。BL-CQDs和GL-CQDs的IG/ID强度比分别为1.03和1.18,GL-CQDs的石墨化程度高于BL-CQDs的。BL-CQDs最佳激发波长为350 nm,最佳发射波长为450 nm;GL-CQDs最佳激发波长为410 nm,最佳发射波长为505 nm。BL-CQDs和GL-CQDs均具有碳核态和表面态两个荧光中心,其中,碳核态均占主导地位。 （2）通过调节过氧化氢-乙酸（HPAA）预处理工艺,可有效调控浆料中木质素的含量为23.87%、14.26%和3.92%。其中,LCNF-100膜的综合性能最优:透明度为84.24%且具有较高雾度72.21%;最大拉伸强度为57.73MPa,杨氏模量为5.12 GPa,断裂伸长率为6.83%;初始热降解温度为306.3℃,最大热降解温度339.9℃。LCNF-100膜在光学性能、机械性能和热稳定性能等方面均具备作为LED基材的潜力。 （3）采用LCNF作为负载L-CQDs的基质材料,通过流延法制备出具有优异雾度、阻水性以及能有效抑制L-CQDs固态ACQ效应的荧光复合薄膜。蓝色、绿色L-CQDs被均匀地嵌入LCNF交织的纤维之间,与LCNF形成氢键网络结构。荧光复合薄膜的表面更加光滑、平整,水接触角略有增大。采用综合性能最优的BL-CQDs/LCNF-100制备LED器件,在导通状态下显示出均匀的绿色发射,发射峰波长为560 nm,色度坐标为（0.39,0.47）。LED具有良好的发光稳定性,当驱动电流从20 m A增加至120 m A时,LED色坐标从（0.3899,0.4666）偏移至(（0.3948,0.4677）。

关键词： 二维系统   狄拉克材料   手征对称性破缺   超导相变   赝量子电动力学   SU(N)Thirring模型   电声耦合   陈-西蒙斯  

摘要： 自石墨烯的发现以来,二维狄拉克材料已成为现代物理研究的前沿。这些材料中的电荷载体表现出狄拉克费米子的特性,其行为遵循二维狄拉克方程。这一特性使得二维狄拉克材料转变为研究相对论性量子力学的新型场景,为探究新颖的相对论量子现象提供了凝聚态物理的视角。随着科研的深入,我们已经成功地制备出更多种类的二维狄拉克材料,包括但不限于过渡金属二卤化物、硅烯和磷烯等。它们的电子能带结构(狄拉克锥)赋予了这些材料高载流子迁移率和良好的电导率,展现出一系列独特的物理属性。然而,尽管这些材料的单体性质已被广泛研究,但它们的多体相互作用和由此引发的量子相变仍然是一个活跃且充满挑战的研究领域。特别是,多体效应如何影响材料的电子相和拓扑性质,以及这些效应如何在实验中被探测和调控,是当前研究的热点问题。这一方向不仅对于理解二维狄拉克材料的物理性质至关重要,也对高能物理与凝聚态物理之间的交叉研究具有深远影响。 在高能物理的研究中,我们拥有一系列唯象模型,这些模型可用于探究重离子碰撞、低能介子谱、量子色动力学(QCD)的手征对称性破缺等现象。然而,这些模型在实验支持方面略显不足。令人振奋的是,在二维狄拉克材料中,当我们考虑一些多体相互作用时,其对应的低能有效理论可以映射成这些高能模型,因此二维狄拉克材料可作为一个强大的实验平台,帮助实现并验证这些唯象模型,在高能物理和凝聚态物理之间建立联系。 本文以二维狄拉克材料为研究对象,深入探讨了其中的多种多体相互作用及其诱导的量子相变,我们重点研究了以下几个问题:1.无相互作用的二维狄拉克材料的低能激发可以用具有洛伦兹对称性的狄拉克拉格朗日量描述,那么当我们考虑了其上的一些相互作用,例如Hubbard相互作用等,其对应的低能有效相互作用是否也具有洛伦兹对称性。2.狄拉克材料基本上都是拓扑材料,那么相互作用和材料的拓扑性质之间有什么关联。3.电磁相互作用和电声耦合相互作用作为凝聚态材料中最常见的两类相互作用,其如何影响二维狄拉克材料的电子状态和输运性质。 为了回答上述问题,我们的研究内容具体分为以下三个部分:首先,我们以Haldane模型为基础,考虑了其上的Hubbard相互作用。我们研究了 Haldane模型中磁通和手性化学势以及Hubbard相互作用三者对系统相变的影响。我们利用一套在超对称场论中经常使用的范德瓦尔登(van der Waerden)符号技术,将该系统映射到了高能物理领域里较为关注的具有洛伦兹对称性的Gross-Neveu和Nambu-Jona-Lasinio相互作用模型,并使用有效势的方法研究了该系统的相变过程。我们发现,在吸引Hubbard相互作用下,手性化学势在诱导电荷密度波(CDW)相变中起决定性作用,并在一定程度上抑制了超导相变的发生,而磁通的主要作用则是限制相变发生的区域。我们还发现Haldane模型的拓扑与相互作用诱导的相变之间存在内在联系,即相边界受到拓扑保护。 此外,在凝聚态物理学领域,电子之间的强关联效应催生了许多引人入胜的现象,包括量子液体、分数量子霍尔效应、莫特金属绝缘体相变、重费米子以及高温超导性等。当电子之间的关联程度强到足以使传统的微扰理论方法不再适用,探索新的理论框架和方法论就显得尤为重要。为此,物理学家们已经开发了一系列非微扰的解析方法来解决强关联问题,其中包括泛函重整化群、施温格-戴森自洽方程等。值得注意的是,这些电子的库伦相互作用源于它们与电磁场的耦合,该耦合过程通常由量子电动力学(QED4)来描述。然而,对于二维材料,电子之间的库伦作用需要通过赝量子电动力学(PQED)来进行描述。在这个背景下,我们深入研究了一类在二维狄拉克半金属材料上的PQED模型,并考虑了一类电子自旋相关的Hubbard相互作用,其对应的低能有效理论可以用SU(Nc)Thirring模型描述。我们的研究表明这两种相互作用会诱导材料的电子能带打开一个能隙,从而发生半金属到绝缘体的相变。我们使用非微扰的施温格-戴森自洽方程成功地求解了表征系统发生半金属到绝缘体相变中的临界耦合常数αc的解析表达式。我们的计算结果表明其依赖于费米子风味数Nf和非阿贝尔规范群色数Nc。 最后,我们研究了 Haldane模型中的弱电声耦合效应。我们考虑了在平面内的光学声子和Haldane模型中的狄拉克电子之间的相互作用。光学声子的独特性质使其等同于一个不含时间分量的规范场。通过计算电声耦合导致的声子激发谱,我们发现其特性与Haldane模型的拓扑性质密切相关:在拓扑平庸的绝缘体中,两个狄拉克点产生的陈-西蒙斯项相互抵消,结果是声子激发谱呈现出无能隙的特征。相对地,在拓扑绝缘体中,两个狄拉克点的陈-西蒙斯项相互叠加,导致声子激发谱出现了明显的能隙。此外,我们还探讨了电声耦合对霍尔电导的影响,并发现它也与Haldan

关键词： 碳量子点   真空梯度加热法   固态荧光   白光发光二极管  

摘要： 碳量子点(C-dots)作为一种较为新颖的光学纳米材料,因其低毒性、低制备成本、光学性能优异和原料来源广泛等优点,被广泛应用于传感器、防伪和生物成像等各个领域。与无机量子点不同,碳量子点只由碳、氮和氧等元素构成,包含高度结晶化的碳核和表面官能团。当碳量子点间距离较近时,因为重吸收或聚集态诱导荧光猝灭现象(ACQ),会导致荧光严重衰减,因而碳量子点在其溶液浓度较高或者固体状态下时,荧光产率普遍很低,严重制约了其在固态发光器件中的应用。目前,解决聚集态荧光猝灭现象的方法主要有两种:(1)首先制备出碳量子点,然后选择合适的基质材料,将碳量子点分散其中,利用物理阻隔作用,增加碳量子点之间的空间距离,减少由于聚集态诱导猝灭导致的光学损耗;(2)采用一步合成方法直接制备碳量子点/基质复合物,获得高亮度固态碳量子点/基质复合体碳量子点。但是,目前在碳量子点固态发光应用领域仍然存在较多的科学问题:(1)缺乏简单高效的合成方法用于构建碳量子点/基质复合物;(2)缺乏系统性碳量子点光学性能机制研究,明确解析碳量子点与周围基质的协同作用对其光学效率的影响;(3)利用高效固态发光碳量子点构建高效光学器件的研究鲜有报道。针对这些问题,本研究发展了真空梯度加热的合成方法,并在发现前驱体中引入硼酸可获得量子效率显著提高的固体产物后,对体系中碳量子点的形成过程进行了解析,最后通过调整前驱体使得所制备的碳量子点/基质固体复合物量子产率达到90%;为了验证所制备材料在固体光学器件中的应用潜力,构建了LED,并进行了相关测试与表征。 本文主要研究内容与结果如下: (1)开发了一种高效可控的真空梯度加热方法,原位合成稳定高荧光量子效率的碳量子点/基质复合物。以柠檬酸、尿素和氯化钙反应体系为基础,采用真空梯度加热的合成方法,制备了具有固态荧光的碳量子点复合材料,并系统地研究硼酸添加量对碳量子点结构和光学性能的影响。通过调节不断优化反应条件和反应物配比,在柠檬酸:尿素:氯化钙:硼酸为1:1:1:0.75(g)、最终反应温度为200℃和反应时间为1 h时,获得了固态荧光量子产率超过75%的碳量子点/基质复合物。 (2)解析了高性能碳量子点/基质复合物的结构因素,并将其量子产率提高至90%。通过对比有无添加硼酸所制备的固体产物的形貌、光学性质、结构和成分,探索硼酸分别在体系反应过程中和固体基质中的作用。为了理解硼酸对于所合成的碳量子点/基质复合材料固态荧光产率提高的作用机理,分别对前驱体中含有硼酸和不含硼酸的不同反应阶段的碳量子点/基质复合物进行了包括粉末X射线单晶衍射、固体核磁共振及液相质谱等表征,对它们的结构与成分进行解析。分析结果证明,由于硼酸的引入使得反应发生的途径产生了变化,尿素与柠檬酸更倾向于进行环化反应,使得碳量子点产生的过程变得缓慢可控,同时体系反应也变得更具有选择性,这种选择性有效抑制了副反应的发生,并为碳量子点的生长创造了“单一稳定”的固体基质。基于对碳量子点生成过程的理解对体系进行了二次优化,通过调整部分前驱体,添加缩二脲、三聚氰酸,制备了固态量子产率高达84%和90%的碳量子点/基质固体荧光材料。 (3)构建了基于固态碳量子点的高流明效率、高稳定性和高显色指数的白光LED器件。使用所制备的碳量子点/基质构建白光发光二极管(WLED)并对其性能进行了研究与测试。使用碳量子点/基质粉末与405 nm和460 nm的蓝光LED和红色荧光粉共同制备了具有白光发射的LED。构建的WLED具有优异的光学性能:较高的显色指数(84),并表现出远高于常用的充气白炽灯(12-19lm/W)的发光效率(88 lm/W)。碳量子点/基质粉末在长时间(140个小时)运行过程中也表现出极高的稳定性,证明了其在照明领域的巨大应用潜力。

关键词： 卤化物钙钛矿量子点   稀土材料空心球   纳米复合材料   光谱调控   稳定性  

摘要： 全无机钙钛矿量子点CsPbX3PQDs（X=Br,Cl,I）具备可调谐的发射波长、较强的耐缺陷性、高光吸收系数以及较长的载流子扩散长度等独特的光电性能,使其在光电器件、光学防伪等领域展现出了极大的应用潜力。但在实际应用过程中其对环境中的水分、氧气、光照和温度等因素都极为敏感。首先,水分可能引发水解反应从而破坏材料内部的Pb-X键,而氧气则可能引起氧化反应,进一步损害钙钛矿量子点的晶格结构。其次,长时间的光照或高温条件也会加速卤化物钙钛矿量子点的降解。因此,如何提高全无机钙钛矿量子点（PQDs）的稳定性是一个十分重要的研究课题。本文采用基质封装策略,利用稀土氧化物空心球作为封装基质,采用热注射合成法制备了一系列全无机钙钛矿量子点/钇基稀土化合物的纳米复合材料,并对材料的物相结构、化学组成、发光性能和实际应用等进行了详细研究。主要包括以下三方面内容: 通过热注射方法将具有中空球形结构的氧化钇（Y2O3）对CsPbBr3PQDs进行封装,制备出一系列具有双激发双发射发光性能的CsPbBr3@Y2O3:Ln3+(Ln3+=Eu3+,Yb3+/Er3+,Yb3+/Ho3+)纳米复合材料。引入Y2O3基质够有效提高全无机卤化铅钙钛矿量子点（PQDs）对极性溶剂及长期存储下的环境耐受性,这是因为Y2O3基质独特的中空结构和表面特性提供了一个保护层,能够阻止水分和其他可能的干扰因素对PQDs的侵害。通过改变Y2O3:Eu3+的添加量,能够实现对CsPbBr3@Y2O3:Eu3+复合材料发光颜色的有效调控,并基于这一发光特性设计出防伪图案。同时还对CsPbBr3@Y2O3:Eu3+样品的激发波长和测试温度进行了调控,实现了样品发光颜色的可调谐变化,这为材料的应用提供了更多可能性。复合材料制备的LED器件展现出优异的电致发光性能,证明该复合材料有望在光电器件应用领域显示出一定的应用潜力。 采用热注射方法制备了一系列CsPbCl3@Y2O3:Ln3+(Ln3+=Eu3+,Yb3+/Er3+,Yb3+/Ho3+)纳米复合材料。Y2O3基质的保护为CsPbCl3PQDs提供了一种抵御外界环境因素侵扰的屏障,提高了CsPbCl3PQDs的荧光强度和其应对外部环境刺激时的稳定性。通过改变Y2O3基质中稀土离子的种类以及改变复合材料的激发波长和温度,实现了复合材料发光颜色的有效调控,这进一步突显了材料设计和组合的重要性。在此基础上将材料制备成光电器件和防伪图案,均展现了良好的性能,证实了该类材料在LED器件和光学防伪领域具有潜在应用前景。 从改善CsPbX3（X=Br,Cl）PQDs的发光性能出发,通过热注射法将YBO3:Ln3+(Ln3+=Eu3+,Tb3+)空心球和量子点复合,制备出了CsPbBr3@YBO3:Eu3+和CsPbCl3@YBO3:Tb3+纳米复合材料并展现出可调谐的双色发光性能。将其制备成LED器件,展示出良好的电致发光性能。此外,由于YBO3的封装作用,大大提升了量子点在长时间贮存和水中的稳定性。CsPbBr3@YBO3:Eu3+能够通过调节激发波长和控制温度变化实现发光颜色的可调变化。基于CsPbBr3@YBO3:Eu3+纳米复合材料的发光特性设计出防伪图案,展现了此类材料在多模式防伪领域的应用潜力,这为纳米复合材料在光电器件和防伪领域的应用提供了新的思路。

关键词： 拓扑半金属   节线半金属   磁性拓扑材料   强磁场   电子失稳   黑磷   二维材料   RKKY交换作用  

摘要： 拓扑材料的发现开启了凝聚态物理研究新篇章,其独特的拓扑电子性质为设计新型自旋电子学器件提供了新的可能性。磁性与拓扑的结合在实际应用中可以有效地实现对拓扑物态的量子调控,从而产生更多全新的量子效应,如量子反常霍尔效应、边缘态手征电导、轴子绝缘态、马约拉纳零能模等,为实现高速、低能耗的量子信息处理器件和高灵敏的量子探测器件提供了可能。此外,磁场下的拓扑半金属材料是研究各种不同的电子失稳或新奇量子现象的理想平台。在本论文中,我们探讨了拓扑材料中与关联和磁性相关的量子效应并得到了一些新颖的结果。我们对节线半金属中磁性掺杂原子的RKKY交换作用进行了研究,揭示了一些RKKY交换作用的新特性;通过对节线半金属态的黑磷在强磁场下的电子失稳现象的分析,我们发现这是一个有利于激子绝缘体形成的体系;我们还研究了节线半金属在磁场作用下的平带集体激发,发现该体系存在特有的非常规的平带等离激元谱;此外,我们还对电子关联效应对磁性拓扑材料MnBi2Te4的能带和拓扑性的影响进行了初步研究。 论文内容如下: 第一章,我们阐述了拓扑绝缘体与拓扑半金属的基本特性,并对黑磷的拓扑节线半金属态进行了概述。接着,我们进一步介绍了磁性拓扑材料。然后,我们描述了在强磁场作用下层状石墨材料和层状拓扑半金属材料中所展现出的反常量子现象。 第二章我们介绍了在本文中用到的几种主要研究方法,包括基于群论的紧束缚方法、无规相位近似方法、以及隶玻色子平均场(SBMF)方法。 在第三章,我们采用格林函数的二阶微扰方法,研究了拓扑节线半金属中磁性掺杂原子间的RKKY交换作用,首次推导出其解析表达。我们发现:节线半金属具有独特的环形费米面结构,区别于传统体系或狄拉克/外尔半金属所具有的球形费米面,进而导致RKKY交换作用表现出特有的强各向异性振荡和衰减特征。由此可以通过探测体系RKKY相互作用,有效地鉴别体系的拓扑性。我们还将解析结果应用于实际的层状节线半金属材料ZrSiSe,揭示了该体系中RKKY交换作用的特性。我们的结果为理解磁性掺杂的节线半金属的性质提供了理论指导,有利于节线半金属在新型自旋电子学器件的潜在应用。 第四章中,我们研究了处于Lifshitz转变点附近的节线半金属态黑磷在强磁场下的电子失稳。我们构建了k·p哈密顿量,有效的描述了压力作用下的黑磷电子结构。我们发现,当磁场超过临界值(～10 T)时,具有较小能带反转的黑磷节线半金属态闭合能隙能够重新打开,变为窄带半导体,这有利于激子绝缘体的形成。进一步,我们发现在高掺杂和低掺杂浓度下,体系在强磁场下的失稳分别为电荷密度波和激子绝缘体相,并绘制了相图。我们将理论结果与实验数据进行对比,证实实验观察到的黑磷中的电子失稳是激子绝缘体相。此外,得益于节线半金属独特的能带拓扑性以及强各向异性的色散,我们发现激子绝缘体相在磁场下的演化与已有理论预测存在显著差异,并指出半金属态黑磷是实现磁致激子绝缘体的一个优越的材料。 在第五章中,通过向节线半金属引入强磁场,实现体系的朗道量子化后,能够在三维体系内生成平带。我们针对这种平带的集体激发进行了研究。结果显示,体系中存在多条等离激元谱,起源于多条朗道能带之间的带间激发。特别地,我们观察到了节线半金属中特有的非常规平带激发谱。我们提出这种特殊的平带激发模式可以作为判断节线半金属中平带是否形成的重要依据。 在第六章中,拓扑和强关联的竞争或协作是凝聚态物理研究的热点。我们针对磁性拓扑材料MnBi2Te4的结构,构建了这类材料的紧束缚模型。基于隶玻色子平均场方法,研究了电子关联U对这类材料的能带调控,探索了关联和磁性对体系拓扑性的影响。我们发现,在MnBi2Te4的Te-Mn-Te三层结构中,关联对于形成具有非平庸拓扑结构的能带至关重要。它能够通过调节d能带与p能带的交叠情况实现能带的拓扑转变。 在第七章,我们对全文研究成果进行了总结,并提出了进一步的研究方向。