关键词：
铌酸铟材料
含氮碳量子点
复合材料
光催化
降解
摘要：
目前,环境污染严重,光催化剂由于无毒、稳定性高而受到人们的广泛关注。具有响应可见光的黑钨矿型铌酸铟(InNbO4)光催化剂,其单位晶胞中有两种八面体(NbO6和InO6),通常认为这种结构有利于光生电子/空穴对的分离,且其有窄的禁带宽度(～2.5 eV),具有较好的光致亲水性,并且是稳定的光催化剂。目前关于InNbO4的制备主要基于传统方法合成,有必要开发新的合成方法。本文利用溶剂热法成功合成出具有暴露(002)晶面的InNbO4材料,并将InNbO4材料与含氮碳量子点进行复合,利用含氮碳量子点优异的上转换和电子储存特性来提高其对可见光的利用,从而提高InNbO4材料的光催化性能。本文主要研究内容如下:(1)InNbO4材料的制备及其光催化性能研究。以In(NO3)3·4.5H2O和NbCl5为原料,采用溶剂热法制备出了 InNbO4材料,研究了溶剂热温度,溶液合成pH对InNbO4晶体结构,形貌,光吸收性能及比表面的影响,以喹诺酮类抗生素培氟沙星为降解目标,研究了不同pH条件下所制备InNbO4的光催化性能。实验结果表明,不同温度和pH条件下合成的InNbO4材料形貌和性能差别较大。反应体系为250℃和pH5条件下所得InNbO4-pH5样品为具有暴露(002)晶面的立方块,禁带宽度为2.51 eV,比表面为34.20 m2/g,该样品具有较高的光催化效果。选取InNbO4-pH5样品对催化剂加入量,培氟沙星浓度及溶液初始pH进行研究,结果表明,催化剂用量为1.5 g/L,培氟沙星浓度为15 mg/L且溶液初始pH为7.04时光催化性能最好。InNbO4-pH5催化剂稳定性较好,具有较高的光响应强度,·O2-和空穴是降解过程中的主要活性物种。(2)含氮碳量子点(N-CQDs)的制备。以新鲜的厄瓜多尔虾壳为原料,利用一步水热法,180℃反应12小时,经过滤、离心、透析、干燥得到含氮碳量子点,运用XRD、TEM和PL等方法对N-CQDs进行表征,XRD结果表明2θ为22°附近宽峰为N-CQDs的峰,TEM结果表明所得含氮碳量子点的尺寸范围为1至5 nm,从HRTEM可以看出其晶格间距为0.3 nm,此为N-CQDs的(002)晶面;N-CQDs光致发光性能很好;元素分析结果表明样品的含氮量为9.89%,含碳量为40.77%,含氢量为5.71%;XPS结果表明含氮碳量子点样品中含有O、N和C元素,进一步证明其为N-CQDs材料。以上结果表明,可以利用含氮碳量子点的光致发光特性来提高半导体对可见光的利用,进而提高其光催化性能。(3)含氮碳量子点/铌酸铟纳米复合材料制备及其光催化性能研究:以InNbO4和N-CQDs为原料,合成比例分别为1 wt%,3 wt%,5 wt%和7 wt%N-CQDs/InNbO4复合材料。XRD结果表明,复合后各比例的N-CQDs/InNbO4材料各晶面与标准卡片相一致;高分辨XPS谱图结果显示物质中既含有In,Nb,O元素,又含有N元素,表明两物质复合成功;TEM(HRTEM)分析结果表明所复合物质既含有N-CQDs的(002)晶面,又有InNbO4材料的(120)晶面,进一步证明两物质复合成功;UV-vis DRS结果表明InNbO4禁带宽度为2.70 eV,3 wt%复合量下的N-CQDs/InNbO4对可见光的利用率最高,禁带宽度减小为2.20 eV,证明N-CQDs的掺杂可以提高其对可见光的利用。通过与N-CQDs的复合,光电流强度提高,表明3 wt%N-CQDs/InNbO4复合材料具有较高的光响应强度。重复实验表明复合材料稳定性较好,可以重复使用。在此基础上,以异丙硝唑为降解目标来评价N-CQDs/InNbO4复合材料的光催化降解性能。实验结果表明,当异丙硝唑浓度为10 mg/L,催化剂添加量为1.5 g/L,光催化3 h,3 wt%N-CQDs/InNbO4复合材料的光催化降解性能最高,可以达到97.19%。
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