关键词:
单颗粒气溶胶
SPAMS
化学组成
污染机制
区域传输
成都
摘要:
为探究“蓝天保卫战”实施前后,成都市春季大气细颗粒物(PM2.5)的污染特征和形成机制,本研究采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对2017年和2020年成都市春季大气单颗粒气溶胶进行了连续观测分析。并将热扩散管(TD)与SPAMS联用,构建了TD-SPAMS系统,对成都市2021年春季大气单颗粒气溶胶进行了连续观测,探讨了大气颗粒物的挥发性以及其他理化性质(化学组成、粒径分布和混合状态)随温度的变化特征。研究结果发现:
“蓝天保卫战”实施后,成都市春季大气环境质量得到了显著改善。与2017春季相比,2020年春季能见度明显提升;气态污染物中,NO2、SO2和CO平均质量浓度均下降,其中,SO2降幅最大,达到50.0%;然而,O3平均质量浓度出现了一定的上升,上升幅度达到28.6%。此外,颗粒物平均质量浓度也明显下降,2017年春季PM2.5和PM10的平均质量浓度为48±29μg/m3和80±39μg/m3,2020年春季PM2.5和PM10平均质量浓度降至37±22μg/m3和61±31μg/m3。
成都春季单颗粒气溶胶可分为7类:扬尘(Dust)、机动车排放(VE)、生物质燃烧(BB)、燃煤(CC)、有机碳(OC)、钾与硝酸盐混合(K-N)和钾与硫酸盐混合(K-S)颗粒。减排政策实施后,颗粒物的化学组成、粒径分布、混合状态和相对酸度(Rra)都发生了明显的变化。颗粒物的化学组成由以VE颗粒贡献为主转变为以BB颗粒贡献为主。在较粗粒径范围,VE颗粒相对贡献下降,而BB和K-S颗粒的相对贡献增加;K-N颗粒在各个粒径范围内,颗粒相对贡献均有所下降。就各类型颗粒物混合状态变化而言,所有的颗粒与18[NH4]+的混合以及除Dust颗粒物以外的所有非二次无机颗粒(VE、BB、CC和OC)与二次无机离子(62[NO3]-和97[HSO4]-)的混合均减弱。颗粒物整体Rra和各类型颗粒物的Rra均出现明显上升,其中BB颗粒的Rra增幅最大,较2017年春季增加了6.2倍;两年春季颗粒物Rra的日变化均为夜间高,白天低,其日变化特征在2020年春季尤为明显。此外,颗粒物随PM2.5浓度的演化特征和潜在源分布也发生了一定的变化。两年春季引起污染的最主要颗粒物均是CC颗粒;但是相较于2017年春季,2020年春季OC颗粒对重污染的影响增加,即重污染过程中的主要贡献颗粒由CC和K-S颗粒转变为CC和OC颗粒。并且2020年春季各类型颗粒物以及PM2.5的潜在源区范围明显缩小,其中东部地区的贡献大幅下降;主要潜在源区由以东部和东南部贡献为主转变为以西南地区贡献为主。
加热后颗粒物平均质谱中挥发性组分(如硝酸盐、硫酸盐和有机物)离子的相对贡献减小,而低挥发性或非挥发性组分(如有机氮、EC和金属)离子的相对贡献增大。观测结果表明,绝大多数(>80%)硝酸盐和硫酸盐挥发温度分别为50~100℃和150~280℃。BB和VE颗粒由于含有较多非挥发性组分,其贡献在加热后显著增加,达到82.8%;这意味着常温下大气颗粒物的观测可能低估了这两种主要排放源的贡献,减少它们的排放是成都市春季空气质量改善的关键。此外,随着温度的升高,含有挥发性或半挥发性组分的颗粒粒径减小,并且与二次无机组分的混合明显减弱。