关键词：
细颗粒物
化学组分
污染演化
区域差异
蓝天保卫战
成都
摘要：
为深入了解四川盆地城市大气污染特征,本研究在四川省省会成都市,运用典型全样（膜采样）和单颗粒（透射电子显微镜-X射线能谱,TEM-EDS）研究方法对该城市大气细颗粒物化学组成、形貌、来源、年际演化等特征进行了全面分析。首先,基于膜采样方法对2017年冬季和2020年冬季大气细颗粒物各类理化特征进行了对比研究,评估了“蓝天保卫战三年行动计划”（简称“蓝天保卫战”）的实施对当地大气污染产生的重要影响;其次,结合膜采样和TEM-EDS方法对2020年冬季一次典型污染过程进行了深入分析,明确了引发重污染的关键因子;再次,利用TEM-EDS方法对成都市和峨眉山市大气细颗粒物进行了对比研究,系统呈现了四川盆地不同类型区域颗粒物理化特征的差异。研究结果发现:从2017年冬季至2020年冬季,成都大气PM2.5从153.2±60.6μg/m3降至97.5±40.4μg/m3,降幅为36.4%;受减排措施的影响,各类气态污染物（SO2、NO2、CO和O3）也均有不同程度的降低,降幅分别为47.8%、27.6%、29.4%和24.5%。在化学组分方面,OC及各类水溶性无机离子（WSIIs）质量浓度在“蓝天保卫战”后均有所降低,EC有所升高;与质量浓度变化趋势不同,OC对PM2.5的贡献在两时期差异不大,占比分别为19.9%和19.8%;WSIIs对PM2.5的贡献有所升高,由37.9%升高至43.3%;在各类WSIIs中,2020年冬季离子的二次转化明显,同时,移动源的贡献也进一步增强。在源解析方面,两时期大气PM2.5的贡献源主要为二次源、交通源、燃烧源和扬尘源。在潜在源区分布方面,2017年冬季成都及其周边地区,四川东南方向区域以及四川东北方向区域对成都市大气环境影响明显,而在2020年冬季,潜在源区分布明显缩小,主要集中分布在成都及其周边地区和成都东南方向区域。在各要素随污染演变特征方面,随着污染的加重,两时期OC、SOC及各类WSIIs的质量浓度均呈持续上升趋势,而EC则呈先升高后降低趋势;在贡献占比方面,2017年冬季OC、NO3-、Cl-和K+对污染的加重贡献较大,而2020年则主要受OC和NO3-贡献影响。运用TEM-EDS对成都市大气单颗粒气溶胶研究发现,成都大气单颗粒气溶胶主要包含以外混形式存在的颗粒（OM颗粒、S-rich颗粒、soot颗粒、mineral颗粒及fly ash/metal颗粒）和内混形式存在的颗粒（OM-S颗粒、OM-soot颗粒、OM-mineral颗粒、OM-fly ash/metal颗粒、OM-S-fly ash/metal、OM-S-mineral颗粒和OM-S-soot颗粒）。另外,通过对2020年冬季出现的一次典型污染过程研究发现,从“轻度污染天”至“中度污染天”,污染的加重主要由碳质组分主导,在此过程中,OC和SOC质量浓度分别升高了1.8倍和4.5倍,EC的质量浓度及其占PM2.5比值呈下降趋势;同时,此过程中除OM-S颗粒外,其余颗粒占比均有不同程度的增长,尤其是OM-soot、soot和OM颗粒。从“中度污染天”至“重度污染天”,污染的加重主要由WSIIs主导,其中SO42-与NH4+占WSIIs比值增幅明显,分别增长了79.7%和73.2%,其它离子增长幅度则在34.3～63.8%之间;同时,此过程外混颗粒比例明显降低。在污染消散过程中,除EC外,其余各类组分的质量浓度均有不同程度的降低;同时,外混颗粒占比升高。通过对比成都市与峨眉山市两地颗粒物构成情况发现,成都市含硫类颗粒物贡献高于峨眉山市,而峨眉山市碳质类颗粒占比则高于成都市;受降雨影响,峨眉山市大气环境中的含硫类颗粒物颗粒物及粒径较粗的颗粒物占比降低明显,而soot和OM-soot颗粒占比在降雨期有所升高。
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