关键词:
陶瓷基复合材料
电场辅助连接
中间层设计
界面反应
热残余应力
失效模型
摘要:
SiC陶瓷具有低密度、良好的抗氧化性、热物理稳定性和优异的抗辐照损伤能力。连续纤维增韧碳化硅陶瓷基复合材料(Continuous Fiber Reinforced Silicon Carbide Ceramic Matrix Composites,CMC-SiC)在保留SiC优良特性的基础上,将连续碳纤维或SiC纤维引入SiC陶瓷基体,可以克服SiC材料的固有脆性,成为极具应用前景的高温结构材料。但由于CMC-SiC制备技术的特殊性和加工技术的限制,制造大尺寸、外形复杂的构件十分困难和昂贵,使其应用范围受到制约,因此研究一种高效、快速、可靠的连接方法对CMC-SiC的成功应用至关重要。与传统连接工艺相比,电场辅助连接方法利用焦耳热原理,可以有效缩短连接时间、降低连接温度,外加电场还可以通过电迁移现象促进连接界面原子扩散,这些优点使电场辅助技术有望获得综合性能较好的CMC-SiC接头。因此本文基于电场辅助连接技术,采用Ti-Si-C、Ti-Nb-Ti、Ni-Ti-Nb和Mo-W-Mo四种中间层体系连接C/SiC复合材料,研究C/SiC与不同中间层的界面显微形貌、界面相演变规律,分析热残余应力、界面微结构和界面反应层生长等因素对接头可靠性的影响,揭示连接机理并建立失效模型,主要研究内容和结果如下:(1)采用TiC-Ti-Si原位反应生成Ti3SiC2(MAX相)连接C/SiC复合材料,研究连接温度和中间层厚度对接头界面微结构和可靠性的影响。通过优化连接温度,中间层依靠Ti-Si-C的原位反应完全转变为Ti3SiC2晶粒,同时避免了Ti3SiC2的高温分解。在接头加载过程中,Ti3SiC2晶粒的塑性变形行为增强了中间层抑制裂纹扩展的能力。对于同种连接温度的接头,SiC/Ti3SiC2/SiC中间层厚度对界面热残余应力分布有显著影响。利用有限元分析方法计算了不同中间层厚度接头界面的热残余应力分布,建立其与界面形貌演变的对应关系。当连接温度为1400 ~oC,SiC涂层厚度为10μm时,纤维不会被腐蚀,热残余应力维持合理阈值,界面缺陷较少,接头获得最佳的抗剪强度(51±3.0 MPa)。(2)设计Ti-Nb-Ti活性中间层连接C/SiC复合材料,研究Ti、Nb与SiC连接过程中的互扩散行为,揭示非平衡扩散条件下柯肯达尔效应对界面相组成、界面微结构和力学性能的影响规律。基于热力学和扩散动力学方法,分析了界面相演变过程与互扩散行为的内在关联。当连接温度为1200 ~oC,界面发生适当扩散反应提高了界面结合强度,接头剪切强度达到61±6.0 MPa。在电场辅助连接过程中,界面原子快速的互扩散作用形成了TiC层,阻碍Si原子从SiC向中间层内扩散。同时,MxSiy界面相中Si的扩散速率远高于M(M=Ti和Nb),导致Si与Nb/Ti原子在界面处会形成非平衡的扩散通量,大量反向空位流在TiC层中聚集形成微孔。随着连接温度的升高,界面原子互扩散过程加剧,界面微孔尺寸迅速增大,显著降低了接头的界面结合强度(18±6.0 MPa)。(3)设计Ni-Ti-Nb梯度中间层实现了电场辅助环境下C/SiC复合材料的瞬时液态连接,阐明了低熔点活性Ni元素在连接过程中的作用机制。Ni元素的引入提高了金属原子扩散速率,使界面处原子的扩散通量达到平衡,抑制柯肯达尔孔洞的生成。SiC的溶解现象以及Si原子与Ni-Ti-Nb的反应是连接过程中的主要机制。结合热力学和TEM分析,研究Ni-Ti-Nb和SiC界面反应的演化过程,界面原子通过互扩散作用形成了Ni+(Ti,Nb)C的界面结构。构建Ni/CVD SiC界面有限元模型,结合热动力学理论,揭示Ni对锯齿状界面结构的作用机理。SiC涂层表面热残余应力的不均匀性导致SiC在中间层产生非均匀溶解现象,导致Ni/SiC形成锯齿形的连接界面,大幅度提高界面结合强度,接头剪切强度达到110±5.0 MPa。(4)设计Mo-W-Mo低膨胀中间层连接C/SiC复合材料,研究电场辅助环境下Mo和SiC的扩散机制。基于扩散动力学、TEM和纳米压痕试验分析了界面相的演变规律。采用有限元方法模拟方法揭示界面相转化过程对热残余应力的影响机制,并与界面微结构形貌变化相对应。在1600 ~oC以下,适当的界面反应可以提高界面结合强度。然而,更高的连接温度(1800 ~oC)提高了界面原子扩散速率,使具有高各向异性热膨胀系数的反应产物(例如:Mo5Si3和Mo5Si3C)在界面处过度生长,界面热残余应力显著升高,产生大量界面缺陷,降低了接头的可靠性。