关键词:
SiC纤维
原位涂层
PIP法
微观结构
界面稳定性
摘要:
连续碳化硅纤维增强陶瓷基复合材料(SiC-CMC)具有轻质、高强度、耐高温、抗氧化等优点,且具有类似金属的断裂行为,可靠性高,已被广泛应用于航空航天领域的高温构件。在SiC-CMC中,纤维与基体间界面层是影响材料性能的关键因素之一。作者所在团队突破了在连续SiC纤维表面制备原位碳涂层的技术,初步表明该涂层可提升陶瓷基复合材料性能。本论文以带有原位碳层的SiC纤维(SiC-iC)为增强体,以聚甲基倍半硅氧烷(MK树脂)及高分子量聚碳硅烷(HPCS)分别为基体原料,采用先驱体浸渍裂解(PIP)工艺制备了 SiOC与SiC两种陶瓷基复合材料,研究了复合材料在制备过程及高温热处理过程的组成、结构及性能的变化规律,分析了原位涂层对复合材料性能演化的作用机制,研究结果表明:(1)SiC-iC/SiOC复合材料经7次浸渍-裂解周期后达到最大密度2.06 g/cm3,孔隙率为7.7%,抗弯强度达315.1MPa,断裂韧性可达21.6 MPa·m1/2,其中纤维的体积分数~42%;SiC-iC/SiC复合材料经13次浸渍裂解后,达到最大密度2.11 g/cm3,孔隙率为11%,抗弯强度达341.9 MPa,断裂韧性可达11.5 MPa·m1/2,其中纤维的体积分数~51%。两种复合材料均在弯曲实验中呈现典型的假塑性形变特征,且SiC-iC纤维在断裂后主要以单纤维为单位独立拔出。(2)研究了 SiC-iC/SiOC复合材料在高温氮气(N2)中的热稳定性,1000℃热处理10 h后强度保留率高于80%;1300℃热处理1h后,强度保留率下降至46%。1300℃以上,基体中的SiO2与纤维表面原位碳层开始发生碳热还原反应,导致碳层损伤,进而影响纤维的强韧化作用;此外,基体在高温下逐渐析出SiO2、SiC和热解碳,这些物相在高温下相互反应而导致基体疏松,显著损伤复合材料强度。(3)研究了 SiC-iC/SiOC复合材料在高温干空气环境中的抗氧化性能,在800℃氧化1h后,强度保留率为33.05%;1000℃氧化1h后,强度保留率上升为33.73%。结合结构观察可知,复合材料经800℃氧化后,表面存在大尺寸的缺陷;经1000℃氧化后,复合材料表面生成的SiO2起到了一定的缺陷愈合作用,使得复合材料1000℃氧化1 h后的强度高于800℃氧化1 h。(4)研究了 SiC-iC/SiC复合材料在高温氮气(N2)中的热稳定性,1300℃热处理1 h后的抗弯强度较未处理有所增加,保留率为103.7%;1300℃热处理10h后的强度保留率高达89.13%;1500℃热处理1 h后的强度保留率为51.23%。基体在高温下逐渐析出的SiO与N2反应,生成α-Si3N4晶须,晶须对复合材料起到了一定的增韧作用;随着热处理温度的增加,纤维表面原位碳层损伤,影响纤维的强韧化作用,致使复合材料强度降低。(5)研究了 SiC-iC/SiC复合材料在高温干空气环境中的抗氧化性能,800℃氧化1 h后,强度保留率为54.26%;1000℃氧化1 h后,强度保留率为18.52%。结合结构观察可知,复合材料经800℃氧化后,SiC基体与SiC纤维热膨胀系数相当,原位涂层氧化程度低,纤维仍可发挥强韧化作用;经1000℃氧化后,大部分原位涂层被氧化,在纤维和基体间留下较大孔隙,复合材料强度大幅下降。