关键词：
MoS2
类芬顿反应
TiO2
碳纤维
Ag纳米颗粒
光催化
摘要：
近些年来,随着工业化和城市化的快速发展,许多难降解的有机染料和药物残渣不断地被排放到水体中,有毒物质的排放不仅对水体生物生长造成了一定的危害,而且对人类的健康也是一大威胁。因此,面对如此严峻的有机污水问题,现阶段已开发了各种处理有机环境污水的方法。光催化反应由于能够产生强氧化性的活性自由基团,而备受研究人员的关注。在众多光催化材料中,二维硫属半导体MoS材料由于其自身独特的物理化学特性而较为常见。本论文以MoS材料为基本出发点,研究了粉体MoS催化剂以及与其他材料复合光催化剂的制备、表征和光催化性能分析,主要研究内容如下:(1)首先以钼酸铵为钼源、硫脲为硫源,通过简单的水热法制备出了金属1T相MoS催化剂,之后通过在管式炉中煅烧得到半导体2H相MoS材料。使用SEM、XRD和Raman测试对两种晶相催化剂的形貌和结构进行了表征,结果表明成功合成出了两种晶相MoS纳米片;在类芬顿反应过程中,由于金属1T相MoS的边缘和基面均有催化活性,因此,与2H相MoS相比(36.53%),1T相MoS与HO形成的类芬顿试剂对亚甲基蓝(MB)溶液具有更高的催化性能。在最佳条件下(p H值为3、HO浓度为1.0 mmol/L、催化剂量为0.050 g/L、MB浓度为10 mg/L),90 min对MB的降解率达到了90.84%。在1T-MoS样品作为助催化剂促进Fe SO·7HO催化HO的过程中,由于助催化剂1T-MoS的加入,在5 min时,对MB溶液几乎降解完全,降解率为97.13%。(2)为了解决粉体催化剂难回收的问题,将MoS纳米片通过水热的方法负载到TiO/NCNFs纤维膜载体上,不仅使粉体催化剂易于回收,而且MoS和TiO之间形成的异质结可以促进光生载流子的分离,进而提高光催化降解盐酸四环素溶液(TCH)的效率。此外,为了进一步提高光催化TCH溶液的效果,在MoS/TiO/NCNFs复合材料上沉积贵金属Ag纳米颗粒,得到Ag@MoS/TiO/NCNFs复合材料。在降解TCH溶液时,复合材料在最优条件下(p H值为5、TCH浓度为10 mg/L),180 min时,降解率达到81.82%。(3)以暗沉积Ag纳米颗粒后的样品为催化剂(Ag@MoS/TiO/NCNFs-DD),分析了2KHSO·KHSO·KSO、NaSO和Na Br O氧化剂的加入对类芬顿反应的光催化性能。结果显示:当加入浓度为2.0 mmol/L的HO时,p H值为5时,在120 min时,催化剂对TCH溶液的降解率达到98.00%。同时发现在其余的类芬顿试剂中,NaSO在60 min时几乎使TCH溶液完全降解。此外,由于碳材料和Ag纳米粒子具有储存电子的能力,因此,在黑暗条件下,所制备的Ag@MoS/TiO/NCNFs催化剂可以实现优异的“记忆催化”活性,可以实现全天候的催化效果。最后对“记忆催化”反应的机理进行了详细的分析。
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