关键词：
ADN
甲醇
化学反应机理
量子化学
摘要：
ADN是一种新型的高能无毒推进剂,近几年,国外陆续推出了一类以ADN为基的水、燃料和氧化剂盐组成的离子盐溶液单元推进剂,并被看作是新型无毒单元推进剂。其中ADN和甲醇按一定比例掺混能获得比较好的性能,且成功应用于PRISMA卫星。ADN燃烧分解机理研究较为成熟,但由于ADN/甲醇推进剂燃烧过程的复杂性,目前国际上对于此燃烧机理的研究成果甚微。因此,展开对ADN/甲醇的反应机理研究对于探究其燃烧过程有着重大意义。基于前人关于ADN催化分解及燃烧机理和甲醇的氧化机理的研究成果,结合目前机理研究领域新兴的量化计算方法理论。首先对甲醇和氮氧化物以及分别在不同的初始反应温度下,零维均质反应过程进行了模拟。再利用量子化学计算软件Gaussian分析甲醇和二氧化氮燃烧的主要反应,确定了在二氧化氮的作用下CH3OH→CH2OH→CH2OH→CH2O→CH2O→HCO→HCO→CO→CO→CO2 的反应机制,分别得到了与二氧化氮反应的可能过渡态结构、计算得到反应能垒并绘制反应势能面,绘制了相关反应重要键长变化曲线。利用KisTheIP软件计算得到反应速率常数以及活化能,指前因子等动力学参数。利用量子化学计算软件Gaussian分析了 ADN气相结构,计算了其热力学参数,并拟合得到温度系数。利用CHEMKIN软件对ADN分解燃烧途径进行动力学模拟,分析了温度、压力以及各组分的浓度变化。整合量化模拟得到的十三条反应途径,甲醇燃烧以及ADN燃烧的详细机理,形成了较为完善的化学反应机理。基于此详细机理进行了化学动力模拟计算,通过温度敏感性分析和ROP分析对详细机理进行简化,构建出33组分,44步简化机理,并和详细机理进行化学动力学模拟结果对比分析,产物CO2的误差在合理的误差范围内。
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