关键词： 磷酸铁锂电池   荷电状态估计   老化机理分析   健康状态估计   剩余寿命预测  

摘要： 精确可靠的锂离子电池状态估计及剩余寿命预测是保障车辆安全高效运行的前提,同时也是车辆能量管理和续航里程显示的重要依据。为解决电动车辆在异常工况下电池的状态估计和寿命预测难题,从复杂工况的磷酸铁锂电池荷电状态(SOC)估计、微过充老化分析及小样本健康状态(SOH)估计、大倍率放电老化分析及非线性SOH估计以及考虑不确定性的多尺度数据驱动剩余寿命(RUL)预测方面展开研究。首先,对磷酸铁锂电池在短期复杂工况下,电池开路电压与SOC曲线平坦区域难以捕获及电池环境温度敏感问题进行研究,提出融合Sage-Husa自适应卡尔曼滤波的非线性自回归(NARX)动态神经网络建模方法。采用正余弦优化算法来解决NARX动态神经网络的参数敏感问题,确定最优参数获取强鲁棒性电池模型。基于NARX动态神经网络离线训练模型,融合自适应卡尔曼滤波在线估计获取平滑的SOC估计结果,实现闭环信息融合的估计策略。选取26650和18650磷酸铁锂电池,在10℃、25℃和40℃环境温度下,以四种复杂工况进行实验,验证了所提方法的高精度和强鲁棒性,最大相对误差在2%以内。其次,对磷酸铁锂电池在长期循环过程中充电匹配性能下降和充电管理不足所引起的微过充老化问题进行研究。选取磷酸铁锂电池分别在不同上限电压(3.65 V、3.75V和3.80 V)下进行微过充老化实验获取数据,基于电池衰减速率、容量增量及差分电压分析,初步辨识磷酸铁锂电池微过充老化特征。结合电池拆解后电极材料的X射线衍射图、扫描电镜图以及能量色散谱分析,来揭示微过充磷酸铁锂电池老化机理。基于老化机理探究微过充下电池的容量增量曲线与老化匹配关系,根据容量增量曲线提取潜在健康因子并与容量进行灰色关联分析。为减少健康因子之间的冗余信息,采用主成分分析获得融合健康指标。基于高斯过程回归构建了微过充磷酸铁锂电池SOH估计模型,实现了小样本数据下精确可靠的磷酸铁锂电池SOH估计。再次,对磷酸铁锂电池长期大倍率放电工况下老化衰退问题进行研究。选取磷酸铁锂电池分别在不同放电倍率(1 C、2 C和3 C)下进行老化实验。通过对电池衰减的外部特性表征和无损分析初步辨识大倍率放电下电池老化特征。结合电池拆解后电极材料的结构、形貌和元素分析,阐明大倍率磷酸铁锂电池老化衰退机理。针对大倍率放电工况下,非线性和不平稳的SOH估计问题,提取电池容量增量曲线、电压和时间为潜在健康因子并进行相关性分析。为获取低维低噪的健康因子,提出堆叠自编码器神经网络获得融合健康因子。对非线性大倍率磷酸铁锂电池的衰退趋势,构建了高斯混合回归模型,获得了精确可靠的SOH估计结果。最后,对磷酸铁锂电池在未来时间序列下,多变工作环境导致的不确定性及静置突变引起的容量再生问题进行研究,提出基于最优充电特征的多尺度数据驱动RUL预测方法。基于电压区间全局寻优获取最优充电电压时间间隔作为电池RUL预测的健康指标来近似容量退化过程。针对退化过程中容量再生和随机扰动现象,采用变分模态多尺度分解获得本征模态分量和残余分量。基于高斯过程回归建立表征容量再生和随机扰动的不确定性预测模型,基于Dropout Monte Carlo门控循环网络建立表征全局退化的不确定性预测模型,将本征模态分量预测结果和残余项预测结果集成获得了精确强鲁棒性的RUL预测结果,均方根误差在3%以内。

关键词： 锂离子电池   正极材料   纳米纤维素   金属有机框架   自支撑   高担量  

摘要： 锂离子电池因具有能量密度高、输出电压高、自放电系数低以及使用寿命长等优点,被广泛应用于日常生活中。但是,随着应用范围的不断扩大,人们对锂离子电池的性能和成本提出了越来越高的要求。而锂离子电池的性能和成本在很大程度上取决于正极材料,因此对正极材料的研究尤为重要。 本论文选择有应用前景的磷酸铁锂（LFP）正极为研究对象,利用低成本、可再生的纤维素为改性材料,制备LFP/C复合正极材料和自支撑柔性电极材料,并对正极材料的结构与其电化学性能之间的构效关系展开深入研究,主要得到如下结论: （1）采用纳米纤维素纤维（CNF）和金属有机框架（MOFs）作为碳源和结构调节剂,制备了多孔纳米复合材料。其中,具有丰富的羟基的CNF可以为与LFP的配位提供丰富的活性位点,并构建连续的电子导通网络。此外,MOFs作为多孔框架,扩大了电极/电解质的接触面积,为Li+提供了快速的运输途径。在两种碳的协同作用下,复合材料展现出高的电子电导率和快的Li+传输速率。作为锂离子电池的正极,其比容量高达168 mAh g-1,能量密度为574 Wh kg-1,经过1000次循环后容量保持率高达91%。 （2）采用纤维素基纸材料作为支撑骨架,通过羧甲基纤维素钠（CMC-Na）键合石墨烯（MG）和碳黑粒子（CB）,与LFP复合制备自支撑柔性电极。这种导电纤维网络的构筑实现了致密紧凑、高负载电极的制备。所设计的自支撑纸电极具有15 mg cm-2的高担量,且具有良好的机械性能,其拉伸应力可达900 Mpa,远大于传统LFP电极（约350 Mpa）。作为锂离子电池正极用,在1200次循环后容量保持率为70%,远优于文献报道的自支撑电极的性能。 总之,以上制备方法高效、便捷,对其它储能电极材料同样具有广泛的适用性。

关键词： 废旧锂离子电池   磷酸铁锂   循环利用   失效机理   修复再生  

摘要： 随着电动汽车数量的不断增加,从电动汽车上报废的磷酸铁锂（LFP）电池数量也在逐年急剧增加。回收废旧磷酸铁锂电池,缓解人们对资源短缺（尤其是锂）的担忧已然成为一个紧迫的问题。本文对磷酸铁锂正极材料衰减机制开展了研究,提出了高温固相法直接再生退役磷酸铁锂电池正极材料,并进一步引入功能化的碳纳米管（CNTs）对再生磷酸铁锂正极材料的电化学性能进行改性提升。首先对退役磷酸铁锂电池的衰减机制进行了系统研究,发现性能衰减的主要原因在于磷酸铁锂正极材料的不可逆转变。磷酸铁锂电池长期循环后,正极材料中Li+缺失导致Fe2+被氧化成Fe3+,使得Li Fe PO4发生局部的物相改变和结构坍塌,进而造成LFP性能的衰减。因此,补充损失的锂对于退役磷酸铁锂正极材料的再生至关重要,同时,需要添加还原剂在高温煅烧下对LFP的晶粒尺寸、原子价态等微观结构进行修复。在此基础上,本文通过调节温度、Li+浓度和还原剂用量等参数得出再生条件。结果表明,直接再生后的磷酸铁锂（R-LFP）中各元素含量和价态得到恢复,材料结构和Li+传输路径得到修复。R-LFP的在0.05 C下的放电比容量达到148.55 m Ah·g-1,约为未使用过的LFP新料（N-LFP）的96.36%,表明其具有良好的容量恢复率。此外,计算得到废旧LFP正极材料的再生率约为85.52%。为了继续提高再生LFP的电化学性能,在再生过程中掺杂功能化的碳纳米管以提高再生效果。正极材料中的CNTs与LFP组成的三维导电网络显著缓解了LFP材料的极化,降低了界面转移阻抗并提高了锂离子扩散系数。基于此方法再生的磷酸铁锂（CNTs-LFP）表现出优异的比容量恢复和循环稳定性,在0.05 C时表现出155.47 m Ah·g-1的放电比容量,约为N-LFP的99.56%;在1 C下放电比容量为131.83 m Ah·g-1,800次循环后容量保持率高达70.84%且优于N-LFP（68.50%）。该方法成本低,工艺简单,条件温和,易于规模化,为锂离子电池行业的可持续发展提供了技术支撑。

关键词： 电化学脱嵌法   磷酸铁锂   普鲁士蓝   无隔膜法   盐湖提锂  

摘要： 锂盐是制造动力锂电池的主要原材料,随着新能源汽车的快速发展,锂盐市场面临供需关系失衡的问题。盐湖锂资源占我国锂资源总量的80%,但我国盐湖提锂技术存在适应性差,能耗以及成本较高等缺点。在众多提锂技术中,电化学脱嵌法具有适应性好、成本低、杂质分离效果好、绿色环保等优点。然而,传统有隔膜电化学脱嵌法仍面临隔膜无法高效截留盐湖卤水中的杂质阳离子、隔膜成本高以及电解槽体复杂和设备组装困难等问题。因此,本论文采用LiFePO(LFP)作为锂离子捕集电极,铁基普鲁士蓝(FeHCF)作为钾离子捕集电极,构建了基于LFP-FeHCF的新型无隔膜电化学脱嵌法盐湖提锂体系,探索了竞争性阳离子在LFP和FeHCF中的电化学行为、揭示了LFP和FeHCF中脱嵌对应阳离子的机理;探索了LFP-FeHCF提锂体系的动力学行为以及最佳工艺条件,并验证了该体系在模拟卤水、硫酸镁亚型卤水和碳酸型卤水中的提锂性能,最终验证了放大实验的可行性。本论文所构建新型无隔膜法电化学脱嵌法提锂体系为我国盐湖锂资源的综合利用提供一种新的研究思路,具体工作内容如下:(1)LFP-FeHCF提锂体系构建及电化学行为研究。采用共沉淀法制备了FeHCF,研究了其形貌结构。CV循环测试表明LFP在Li Cl以及FeHCF在KCl溶液均表现出良好循环性,不同离子在LFP和FeHCF中具有明显的嵌入顺序:1)LFP电极嵌入顺序Li>Na>Mg>K;2)FeHCF电极嵌入顺序K>Na>Li>Mg。探究了Li在LFP以及K在FeHCF中的脱嵌机理,结果表明Li通过Fe原子氧化脱出LFP,K通过–C≡N–中与N相连的Fe原子还原嵌入FeHCF。EIS分析表明Li在LFP材料中扩散阻抗较小,在FeHCF材料中扩散阻抗较大。最后采用计时电位法初步确定反应电压,构建了LFP-FeHCF无隔膜电化学脱嵌法盐湖提锂体系。(2)LFP-FeHCF提锂体系动力学研究。采用梯度反应区域模型研究LFP-FeHCF提锂体系动力学过程,结果表明随反应电压升高,速控步骤逐渐由化学反应控制转变为内扩散控制;富锂与提锂过程表观活化能E分别为29.847 k J·mol、26.09 k J·mol,说明反应过程均受内扩散控制;富锂与提锂过程嵌入相应离子反应级数分别为1.708和1.628,这表明提高离子浓度可以升高反应速率。(3)LFP-FeHCF提锂体系提锂性能研究。为提高电极内部内扩散速率,本文采用Na Cl对电极造孔处理,并探究确定最佳反应条件为:富锂与提锂过程截止电压分别为0.15 V和0.3 V;电解电流密度为10 A·m,2.5A·m作为截止电流密度。采用上述条件处理不同卤水:纯溶液锂回收率达到88.64%,电极平均Li吸附量为12 mg·g左右;模拟卤水锂回收率达到67.4%,β分离系数达到97.5、β分离系数达到267,电极平均Li吸附容量为10 mg·g;硫酸镁亚型卤水锂回收率达到54.55%,β分离系数达到1200。电极平均Li吸附容量达到12 mg·g左右;处理碳酸盐型卤水时,FeHCF严重溶解,说明本提锂体系并不适合处理高碱度卤水。LFP-FeHCF提锂体系循环50周期后,容量保持率为77.3%,主要原因为部分LFP材料转变为Fe OOH、部分Na进入Fe PO晶格;部分FeHCF材料发生团聚现象。设计了新型开放式电解槽,成功验证放大LFP-FeHCF提锂体系可良好地工作。图70幅,表22个,参考文献95篇

关键词： 含包覆碳的磷酸铁锂   微波碱熔消解   电感耦合等离子体发射光谱法   磷   铁   锂  

摘要： 采用微波碱熔法消解含包覆碳的磷酸铁锂样品，稀释10倍后用电感耦合等离子体发射光谱法同时测定磷、铁、锂含量。测定结果同GB/T 33822—2017方法无显著性差异，3种元素相对标准偏差均<0.99%，加标回收率在98.0%～109.3%，准确度高，精密性好，检出限低，试剂用量少，操作简单。

关键词： 废旧磷酸铁锂动力电池   正极材料   湿法冶金   有价金属回收   再生利用  

摘要： 近年来,随着世界范围内能源转型和变革的不断深入,碳排放要求逐渐加强,以及新能源领域快速扩张,全球动力电池制造所需的资源也随之增加。与此同时带来的是大规模动力电池退役潮。磷酸铁锂电池因其优异的安全性与循环性能在我国新能源汽车发展初期饱受青睐,因此对于退役量爆发式增长的磷酸铁锂动力电池的回收处理迫在眉睫,然而回收的重点和难点在于正极活性物质其中锂、铁元素的有效回收。 本研究围绕废旧磷酸铁锂动力电池,通过预处理步骤得到电池正极片及其他组件,采用稀碱(<0.4 mol·L-1)溶液搅拌法回收得到正极活性物质及集流体铝箔;采用H2SO4-H2O2体系对废旧磷酸铁锂正极粉进行浸出,优化浸出工艺条件,分析浸出机理;通过精准调节pH值和化学沉淀法对浸出液中杂质金属离子Al3+、Cu2+进行净化,实现锂、铁元素的高效回收,并以回收产物FePO4及Li2CO3为前驱体进行LiFePO4正极材料的再生。主要工作结果如下: （1）以预处理后得到的废旧电池正极片为基础,采用稀碱(<0.4 mol·L-1)溶液搅拌法对铝箔集流体与活性物质进行分离,系统考察了碱液浓度、液固比及时间等主要参数对铝箔溶解情况及活性物质分离效率的影响。研究结果表明,在碱溶液浓度为0.075 mol·L-1、液固比为20 mL·g-1、搅拌时间为40 min的优化条件下,得到纯度良好的铝箔及LiFePO4材料,实现正极片中铝箔集流体与活性物质完全分离的同时集流体铝箔损失程度最小。 （2）以废旧磷酸铁锂正极粉为原料,通过H2SO4-H2O2体系进行浸出,系统考察了H2SO4浓度、H2O2用量、液固比及温度等主要参数对Li、Fe元素浸出率的影响。结果表明,在H2SO4浓度为2.5 mol·L-1,H2O2用量为6 mL,液固比为25 mL·g-1,浸出温度为60℃、浸出时间为60 min时,Li和Fe元素浸出率分别为98.79%和94.97%,并通过XRD、SEM及粒度分析对浸出效果进行进一步验证,表明磷酸铁锂正极材料有价元素得到充分浸出。 （3）通过调节浸出液pH值对锂、铁元素进行回收并对杂质金属离子Al3+、Cu2+进行去除,当pH值范围为2.0-2.5时,Fe元素沉淀率可达99.99%以上,并以FePO4·2H2O的形式回收,脱水得到符合行业标准的FePO4前驱体,Al3+及Cu2+去除率分别为99.55%和98.92%,通过添加过量的Na2CO3溶液将Li元素以Li2CO3进行回收,一次沉淀率为89.13%,回收产品纯度达到99.56%,可用于制备锂离子电池正极材料。 （4）以回收得到的FePO4和Li2CO3为原料,通过添加一定比例的葡萄糖采用碳热还原法成功再生LiFePO4/C正极材料,并对合成过程中锂含量及温度对再生产物的物相组成、形貌结构等物理性能及电化学性能的影响进行考察。结果表明,Li、Fe元素摩尔配比及温度的变化对再生产物的物相组成、一次颗粒形貌、粒径分布及电化学性能有较为明显的影响,Li元素的适度过量能够细化晶粒并减少颗粒之间的烧结融合,从而表现出更佳的电化学性能;合适的反应温度能够使得再生材料呈现出优良的电化学性能,温度过低或过高会导致体系反应不完全或颗粒过度生长及表面形貌破坏从而导致电化学性能下降。锂、铁摩尔比为1.03:1的原料在700℃下再生的LiFePO4/C材料的电化学性能相对较好,0.1C和0.2C下的首次放电比容量分别为160.1 mAh·g-1和156.9mAh·g-1,首圈充放电效率均为96.70%,较高倍率下仍能保持良好的电化学性能,1C倍率下100次循环后容量保持率为99.7%。

关键词： 磷酸铁锂电池   SOH   物联网   GAN   LSTM  

摘要： 在新能源重型卡车、拖挂车等大功率车型供电应用、混合供能及传统电子行业,磷酸铁锂电池具有广阔的应用前景和研究价值。在各种应用场景中精确的电池健康状态(State of Health,SOH)估计具有重要意义。当动力电池的剩余容量到达70-80%的时候,一般不能在工程环境下继续使用,而是会选择退役处理。此时电池仍然可降级用于储能、备电等场景,实现余能最大化利用。因此高效快速且准确的评估磷酸铁锂电池的SOH有着重要的意义。通过物联网的方法与数据驱动的理念,本文对磷酸铁锂电池的充电数据进行了详细分析,通过使用深度学习的方法建立磷酸铁锂电池的SOH评估模型,并进行了实际应用。在模型选择上,本文先采用GAN(生成对抗网络)进行电池充电特征数据的生成,然后通过LSTM(长短时记忆循环神经网络)学习电池SOH衰减的过程,最后通过采集物联网数据进行电池状态的评估。本文的主要工作包括:首先,介绍了本文的研究背景及意义,并对国内外电池SOH的的估算方法进行了讨论。并以此为基础,分析了目前磷酸铁锂电池模型的估算方式的优势及缺陷,并简要的描述了本文的内容和研究方法。其次,本文对磷酸铁锂电池的充电特性进行了深入的分析。首先对磷酸铁锂电池进行了说明,并解释了其工作原理,介绍了相关参数及概念。接着以实际工况中的磷酸铁锂电池为研究目标,搭建了物联网平台用以收集电池设备端的数据上传以及数据处理。接着,基于全生命周期的充电过程数据,并对其老化过程进行了详细研究。随后进行了数据处理与特征抽取。并通过GAN网络进行了特征学习与生成。随后通过LSTM网络对时序数据进行训练,最后输出磷酸铁锂电池的评估结果。最后,为了使模型能运用到实际的工作中,本文介绍了模型的调用计算方法和流程,使得模型的研究成果不只是停留在研究阶段,而是将其运用到实际工作中去。

关键词： 电池材料回收   废旧LFP   萃取   碱   纯度   再利用  

摘要： 磷酸铁锂（LFP）电池因其技术成熟度高、配置灵活、平衡电力负荷、提高电力系统稳定性的能力等特点,受到世界广泛的关注,并在储能系统中得到大规模应用。然而,以指数增长的LFP产量将伴随着逐年增加的废旧电池堆积以及对锂资源的过度消耗。《中国磷酸铁锂电池及磷酸铁锂材料产业发展白皮书（2022）》（EV Tank、伊维经济研究院、中国电池产业研究院联合发布）显示,2021年LFP电池全球出货量达到172.1 GWh。而EV Tank预测,截止2025年和2030年,LFP电池的全球出货量将分别达到676.7 GWh和1290.8 GWh。因此,研究可靠且高效的废旧LFP电池回收技术迫在眉睫。现阶段,常用的废旧磷酸铁锂（SLFP）回收技术主要包括直接再生法与酸浸湿法回收法。理论上,直接再生过程更简单,但需要SLFP本身杂质程度较低才能保证所合成的LFP的可重复使用性。因此,本论文着重研究两种不同的酸浸湿法回收技术处理SLFP,其中,湿法液相法重点分析了在除杂过程中使用不同碱溶液对回收Li2CO3的影响;而湿法固相法则系统性地研究了不同实验条件对回收Fe PO4的影响。具体工作内容如下: （1）采用湿法液相法回收商业废旧磷酸铁锂材料（简称黑粉,记为SLFP1）。首先,需要对黑粉进行状态验证和元素含量分析以确保其处于放电状态。其次,采用低浓度H2SO4和H2O2选择性浸出SLFP1中的锂元素,当浸出条件为浓度c=0.4mol L-1,液/固比L/S=7.93 m L g-1,氧化剂的量ψ=12.5 vol.%,温度T=60℃时,Li浸出效果最佳（可以达到97.75%）。随后,本论文通过对不同锂除杂液回收的Li2CO3进行XRD和ICP-OES表征分析,探究了不同碱对浸出锂液的除杂效果。实验结果证明,混碱除杂效果（Na OH&NH3·H2O）远高于单一碱（Na OH或NH3·H2O）,其回收的Li2CO3满足工业电池级碳酸锂标准（Li2CO3含量高达99.51%）,而通过单一碱除杂回收的Li2CO3存在部分杂质元素含量超标的现象。此外,探究了烧结温度对浸出滤渣物相结构变化的影响,结果表明当浸出滤渣在低于600℃中烧结时无法改变浸出滤渣的物相结构,难以回收出纯Fe PO4物相。最后,通过重新合成LFP并测试其电化学性能,我们证实所回收的Li2CO3具有与商用的Li2CO3相同的电化学活性。 （2）对采用湿法固相法回收高纯度Fe PO4和Li2CO3进行系统性地研究,结合定性与定量的方法来研究不同实验条件对回收产物的影响。首先,采用热水洗涤方式从废旧阴极上将废旧LFP电极材料剥离下来（该废旧磷酸铁锂材料记为SLFP2）,并通过XRD和ICP-OES检测其主要物相结构与元素组成。本论文首先探究烧结条件对SLFP2氧化程度、除碳效果的影响,发现在600℃,10℃min-1,0.5 h的条件下SLFP2可完全氧化为由Li3Fe2（PO4）3和Fe2O3（LFP[Ⅲ]）组成的砖红色粉末,且材料中残留碳可以被很好去除;以及分析了酸浓度（c）、温度（T）和液固比（L/S）对LFP[Ⅲ]酸浸情况的影响,研究表明,在60℃下LFP[Ⅲ]以20 m L g-1的液固比可完全溶于4 mol L-1盐酸中至形成橙黄色的澄清溶液。接下来,本论文通过XRD、SEM和ICP表征方法,研究了碱的种类、碱的浓度以及不同p H对回收Fe PO4物相结构和形貌的影响。实验结果显示,采用3.5 M弱碱（NH3·H2O）调节p H=2回收的Fe PO4不但颗粒形貌尺寸相对均匀,回收产物纯度也达到了工业电池级的标准。随后,对比了不同碱（Na OH和NH3·H2O）对低铁液中残余杂质的除杂效果,确定了Na OH对杂质金属离子的除杂效果更好,经济效益高。最后,基于以上优化的实验条件,通过引入碳酸钠将Li+以Li2CO3的形式沉积,ICP-OES表征结果表明回收的Li2CO3可达到工业Li2CO3-0级标准。 本论文主要采用了两种不同的湿法冶金技术从SLFP中回收高纯度的Fe PO4和Li2CO3,并且以所回收产物为原材料,采用碳热还原法重新合成的LFP展示了良好的循环稳定性,表明回收产物均具有电化学活性。论文详细论证了不同实验条件对回收率及回收产物纯度的影响,为工业回收废旧LFP电池提供一定的理论基础和指导方向,有利于缓解废旧电池污染环境的状况和促进LFP电池的循环再利用。

关键词： 锂离子电池   石墨烯   磷酸铁锂   导电剂   针状焦  

摘要： 在新能源汽车动力电池的发展进程中,安全可靠性一直以来都备受人们关注。磷酸铁锂（LiFePO4）作为一种高容量、长寿命、安全稳定的正极材料,在动力电池的开发中被寄予厚望。不过,磷酸铁锂也存在一些突出的问题,例如低的电导率和锂离子扩散速率等,在一定程度上束缚了其更深入的实际应用,通过添加高性能的导电剂可以有效克服以上弊端。石墨烯作为21世纪最具有代表性的纳米材料,已经被普遍应用在磷酸铁锂电池导电剂范畴,并取得较好的成效。液相剥离天然石墨已经被认为是一种有效制备石墨烯的方案而被众多企业所采纳,然而,传统的天然石墨如今已被认定为国家战略性矿产资源,且层间距较小,往往需要额外加入有毒且高价的有机溶剂辅助剥离。基于此,本文设计了一种石墨烯（Graphitized Needle Coke Nanosheets,GNCNs）的新型制备方法,并通过构建多维度导电网络、提高导电剂分散性的方法以实现电极优异的电化学性能。主要工作内容如下:（1）采用分散剥离-冷冻干燥-超高温石墨化的方法制备石墨烯,以针状焦（NC）为石墨烯剥离前体,羧甲基纤维素钠（CMC）为分散剂,研究了不同CMC含量和石墨化温度对GNCNs性能的影响,确定最佳的CMC含量和石墨化温度。结果表明添加适量的CMC可以高效地剥离针状焦,获得分散性高、粒度小的针状焦纳米片;提高石墨化温度有利于提高石墨烯的晶格有序度,加快电子的传导,减小电极的内阻。研究表明在0.4 wt%的CMC以及2800℃的石墨化温度下制备的GNCNs对磷酸铁锂电化学性能提升最显著,1 C倍率下循环200周后放电比容量稳定在155.6 m Ah/g,容量保持率为96.2%;在5 C倍率下放电比容量高达144.5 m Ah/g,表现出优异的倍率性能。（2）为进一步提升电极的循环稳定性,采用机械混合法将最佳的GNCNs分别与超级导电炭黑（SP）、商用碳纳米管（CNT）复合后制备成多维度二元导电剂,并以商用石墨烯（Gr）作为对照组。结果表明,Gr与GNCNs本质上同为石墨烯结构,相同比例的复合导电剂电极所表现出的电化学性能趋势相同。基于“面-点”、“面-线”导电模式下最佳的复配比例分别为8:2、2:8,由于GNCNs表层的硬碳结构以及表面的微裂纹能够吸附并贮存电解液,加快了锂离子的扩散,所以复合GNCNs电极表现出更高的电化学性能。与单一导电剂GNCNs电极相比,复合GNCNs导电剂电极表现出了更加稳定的循环性能,GC28电极在1 C倍率下循环200周后放电比容量为159.6 m Ah/g,容量保持率高达100.5%。（3）针对导电剂添加含量较高以及商用导电剂价格高昂的问题,利用两步法制浆工艺制备了一种高分散性均匀石墨烯（GP）,提高了石墨烯的分散性,减少了导电剂的添加量,舍弃了商用导电剂。实验结果表明,仅添加3 wt%GP的电极性能就优于添加10 wt%GNCNs电极和商用Gr电极。尤其在10 C超高倍率下,LFP/GP-3电极循环1000圈后放电比容量仍保持在98.0 m Ah/g,容量保持率高达113.3%。两步制浆工艺优化了电极内部石墨烯导电网络的分布状态,缩短了活性材料间的接触距离,加快了锂离子的扩散速率,缓解了正极材料在长循环中的开裂现象,提升了电极的电化学性能。