关键词：
锂离子电池
硅基负极
多孔结构
石墨烯
碳材料
摘要：
科技的进步便利了人类的生活。然而,对能源需求的日益增长也催生出化石能源枯竭、自然环境恶化等一系列问题。凭借高能量密度和安全可靠性等优势,锂离子电池已成为新能源产业的重要储能技术。在众多锂离子电池负极材料中,硅拥有超高的理论比容量,因此吸引了大量的关注。然而,剧烈的嵌锂膨胀和导电性不足成为了硅基负极的实际应用面临的最主要障碍。本论文以抑制体积膨胀和改善导电性为出发点,设计合成了多种多孔硅负极,并在此基础上制得多孔硅和石墨烯、热解碳的复合负极材料。(1)以正硅酸乙酯为硅源,通过调整表面活性剂的种类和原料的用量,合成出棒状、球形和立方状的有序介孔二氧化硅(r-OMSi02,s-OMSi02和c-OMSi02),经镁热还原得到多孔硅负极材料(r-PSi,s-PSi和c-PSi)。产物具备丰富的多孔结构,可为体积膨胀预留缓冲空间,因此表现出远优于纳米硅的电化学性能。r-PSi,s-PSi和c-PSi在电流密度为100 mA·g-1下循环100次,剩余比容量分别为346.8 mAh·g-1,526.8 mAh·g-1和461.5 mAh·g-1。(2)对三种多孔硅r-PSi,s-PSi和c-PSi进行氨基化改性,后与氧化石墨烯复合,经高温还原即得到r-PSi/rGO,s-PSi/rGO和c-PSi/rGO复合负极材料。三者均可见多孔硅粒子分布在褶皱石墨烯片上,显示出良好的复合结构。相比于纯的多孔硅负极,多孔硅/石墨烯复合负极材料的电化学性能得到明显提升,这主要得益于石墨烯提供的导电网络以及它对体积变化的缓冲。在电流密度为100 mA·g-1下循环100次后,r-PSi/rGO,s-PSi/rGO和c-PSi/rGO复合负极材料的比容量分别保持在996.1 mAh·g-1,1088.8 mAh·g-1 和 738.2 mAh·g-1。(3)利用多巴胺在Tris-HCl缓冲体系中的自聚合反应,分别在多孔硅r-PSi,s-PSi和c-PSi的表面包裹上聚多巴胺,后经高温热解,得到r-PSi/C,s-PSi/C和c-PSi/C复合负极材料。三者均清晰呈现出核壳结构,储锂性能相较包碳前得到了大幅提升。在电流密度为100 mA·g-1下循环100次后,r-PSi/C,s-PSi/C和c-PSi/C复合负极材料的比容量分别保持在1418.4 mAh·g-1,1751.7 mAh·g-1和 1070.5 mAh·g-1,这说明掺氮碳层可使电化学稳定性得到显著改善。
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